四川盆地最大混合层厚度与大气污染物浓度的关系

张峥子，冯鑫媛，危诗敏,2

(1.成都信息工程大学大气科学学院/高原大气与环境四川省重点实验室，成都 610225；2.安徽省黄山市黟县气象局，黄山 245021)

引言

随着城市化进程的推进，四川盆地的川渝城市群已经成为我国四大雾霾带之一，污染问题不容忽视。大气中污染物的输送和扩散高度依赖于行星边界层条件，而混合层厚度是边界层的重要特征[1]。

当大气边界层处于中性或者不稳定时，边界层内上下层之间产生强烈的动量、热量或物质交换，出现这一现象的气层就是混合层[1]。关于大气混合层的研究开始于上世纪80年代，至今已经有了许多研究成果。国内外学者提出了众多计算混合层厚度的方法，其中最常用的是参数化方法，主要包括国标法、干绝热曲线法[2，3]、罗氏法和联合频率法。此外，利用数值模式模拟混合层的变化特征也被广泛使用。近年来，还有研究者利用地面遥测仪器(激光雷达、多普勒雷达、风谱雷达等)获取混合层中各种气象要素及化学物质的分布，再利用这些数据计算混合层厚度[1，4-7]。例如从光学吸收光谱得到NO2数据或混合层顶附近消光系数的垂直变化特征，可以快速得到混合层厚度。

混合层的基本特征统计是大气边界层研究领域经久不衰的话题之一，研究者对北京、乌鲁木齐、青岛、兰州等地区大气混合层厚度的变化特征及影响因子进行了分析[8-11]。结果表明混合层厚度在一天内最大值一般出现在午后(北京时间14:00左右)，最小值出现在夜间(23:00至05:00)；季节分布特征通常表现为夏季最大、冬季最小；高海拔地区混合层厚度相对较大且变化幅度大，而低海拔地区则相反。影响因素分析显示辐射、风速和大气稳定度是影响大气混合层厚度的主要因素；逆温层厚度、海拔高度也会对混合层厚度产生影响。

最大混合层厚度表征大气污染物在垂直方向上扩散和稀释的最大高度，有研究者根据最大混合层厚度来探讨其对大气污染物浓度产生的影响。结果表明最大混合层厚度对污染物垂直方向上的扩散影响不可忽视[12-14]，最大混合层厚度与大气污染物浓度的相关性明显，与不同污染物的相关程度有较大差异。关于四川盆地混合层的相关研究大多仅局限于成都市，而很少涉及到盆地其他城市。周燕秋等[15]用多种方法计算了成都2004～2013年的混合层厚度，发现成都市混合层厚度年际变化整体呈下降趋势；赵婉露等[14]发现冬季四川盆地最大混合层厚度与污染物浓度的相关性较其他季节更为明显。

近年来，川渝城市群已经成为我国西南的经济、科技、文化中心，是我国经济的重要支撑点之一[16]。随着城市化发展，加之四川盆地的地形、天气气候特征等因素的影响，川渝城市群的空气污染愈发严重[17]。故本文以四川盆地城市群为研究对象，探究日最大混合层厚度(Maximum mixing depth，MMD)的特征及其与城市空气污染之间的关系，以期为环境与经济的协调发展提供科学依据。

1 资料与方法

1.1 资料来源

四川盆地设有高空气象观测站的城市共有4个，包括成都市温江站(56187)、宜宾市宜宾站(56492)、达州市达川站(57328)和重庆市沙坪坝站(57516)。测站地理位置如图1所示。本文选用了2015～2018年这4个气象站的探空观测数据和每日地面最高气温数据，以及同期AQI及6种主要污染物(SO2、NO2、CO、O3、PM2.5、PM10)逐小时质量浓度数据。探空数据来源于高空气象观测站每日08时(北京时)的探测结果；每日地面最高气温来源于中国地面气候资料日值数据集(V3.0)(http://data.cma.cn)；污染数据来自于国家生态环境保护部网站发布的2015～2018年空气质量日报和小时报资料。

1.2 计算方法

本文采用“逐步逼近法”计算日最大混合层厚度(Maximum mixing depth，MMD)，该方法是王式功等[18]基于干绝热曲线[2,3]法提出的，这里的混合层厚度定义为混合层顶距离地面的高度。大气混合层厚度通常在午后达到一天中的最大值。因为午后地表温度为一天中最高，热力湍流强，导致大气不稳定度增加，故混合层厚度较大。干绝热曲线法是将测站每日08时(北京时，下同)的实际温度层结曲线与由午后(14时)的地面最高气温作出的干绝热线相交，该交点的高度与测站海拔高度的差值就是日最大混合层厚度。

逐步逼近法即是对干绝热曲线法中的交点处高度值的计算给出了实际可操作的方法。由于我国南方城市MMD一般不超过2500m，故从地面开始直到地面以上2500m每隔5m取一高度值，将各高度在14时的干绝热曲线上对应的温度值与该高度上08时实际观测到的气温值对应相减，得到一组差值，其中绝对值最小者对应的高度值与测站海拔高度值相减便得到了所求的MMD。

2 混合层厚度变化特征

2.1 频数分布

2015～2018年成都、宜宾、达州、重庆4城市MMD的年平均值相当，分别为1190m、1291m、1260m和1221m；中位数分别为1180m、1300m、1210m和1140m。年际变化趋势不明显。成都、宜宾MMD 4年的中位数和平均值很接近，表明极端值较少，分布比较集中；而达州、重庆中位数和平均值相差较大，则表示有相当比例的极端大值和极端小值。

平均值和中位数对数据特征的说明不够全面，统计特征可能会被掩盖，为了研究四川盆地MMD在各个厚度层次的分布特征，本文以200m为间隔将MMD分布范围分为13个区间，对MMD的计算结果进行了频数的统计分析。

结果显示四川盆地每日平均MMD在不同厚度区间的频率分布有较为明显的规律性，大致呈单峰型分布(图2)，其中MMD为401～2000m的占比超过70%，即盆地平均MMD大部分分布在该区间，尤其集中分布在401～1400m，占52%；低于200m的最少，仅为1.5%；超过2200m的仅占7.5%。

各城市MMD的频率分布还存在一定的差异(图3)。成都和宜宾的频率分布趋势相似(图3a、3b)，MMD在各个厚度区间频率大致呈正态分布，在601～1600m范围内的较多(占比均为53%)，>2000m的很少，MMD为1001～1200m(成都)和1201～1400m(宜宾)的出现频率最高。达州的MMD在各个区间内分布较为均匀(图3c)，201～1400m范围内的相对较多(占58%)，与其它城市不同的是，达州MMD超过2000m的也占有一定的比例(19%)。重庆的频率分布趋势(图3d)则不然，明显向低值一方倾斜，MMD为401～600m的最多，之后出现频率随高度逐渐降低，大部分不超过1600m(占71%)。

四城市MMD频率分布图显示达州MMD分布区间较广，没有明显集中区(图3c)；而成都、宜宾、重庆则有明显的集中区，其中成都、宜宾大致向中值靠近(图3a，3b)，而重庆则向低值一侧倾斜(图3d)。

2.2 季节变化

四川盆地日最大混合层厚度(MMD)季节变化整体呈现春夏高、秋冬低的特点(图4)。其中，成都、宜宾MMD的季节变化类特征相近，平均值春季最高，分别为1492m和1600m；秋季最低，分别为968m和1003m。而达州、重庆则夏季最高，分别为1718m和1647m；冬季最低，分别为892m和922m。可以看出，四城市中达州季节差异最为明显，夏季和冬季平均MMD差值达826m。达州、重庆地形以丘陵、山地为主要特征，成都和宜宾的则以平原为主要特征，下垫面特征可能是造成各城市MMD季节变化特征存在一定差异的原因。

吴祖常等[19]研究发现我国各地MMD呈现西高东低的地理分布特征，即我国地势第一级阶梯的青藏高原地区年平均MMD最高，在2000m以上；其次是黄土高原、云贵高原等第二级阶梯地区，年平均值在1500m左右；而东南沿海等地势第三级阶梯地区MMD年平均值基本在900～1200m。四川盆地位于地势第二级阶梯，但平均海拔仅700m左右，远低于第二阶梯地区的平均值。特殊的地形和地理位置可能是本文得到的四川盆地MMD年平均值(1200m左右)明显低于第二阶梯地区平均值(1500m左右)的主要原因。除此之外，诸多研究表明MMD的季节变化一般表现为夏季最大、冬季最小[9-13]；但西北地区由于常年缺乏降水，呈春季最大、夏季次之、冬季最小的特点[20]。达州、重庆MMD季节变化特征符合一般情况，而成都、宜宾则存在差异(图4)。

2.3 月变化

四川盆地MMD的月变化特征明显(图5)。特别是达州和重庆，月均值最大月和最小月的差值在1000m以上，其中达州差值达1206m。成都和宜宾MMD月变化相对平缓，最大月和最小月差值分别为738m和806m。

成都MMD月变化曲线呈单峰型分布特征，峰值出现在5月，达1628m。宜宾、达州、重庆三城市MMD则表现为双峰型分布，在4月和8月分别有一个峰值。宜宾两峰值(分别为1664m和1520m)大小相当，达州(1591m和1970m)和重庆(1453m和1841m)则是8月的峰值明显大于4月。四川盆地9月至次年1月MMD值较低。此外，在6月还有一明显低谷，这可能与6月频繁的降水有关。有研究表明在内陆地区降水一般有利于混合层厚度的降低[21,22]。

进一步对2015～2018年四川盆地不同月份MMD的出现频率进行分析(图6)，发现800～1200m和1200～1600m范围内MMD的出现频率的月变化不明显，而较小的(<800m)和较大的(>1600m)MMD出现频率的月变化则可以解释MMD月均值的分布特征。1～2月、9～12月MMD在800m以下的出现频率较大(基本在40%以上)，超过1600m的占比最小，与9月至次年1月MMD月平均值曲线的低谷期相对应(图5)。3～8月则是>1600m的MMD出现频率最大，与此对应的是MMD月平均值曲线的高值期(图5)，其中8月达州和重庆超过1600m的MMD占比超过70%(如图6c、6d)。

3 混合层厚度与大气污染的关系

空气质量指数(AQI)表征了空气质量状况，其数值越大表示污染越严重，越小则污染较轻。分析MMD与AQI的相关性，对研究污染事件成因及污染潜势预报有重要意义。从月平均值的年变化来看，四川盆地AQI值与MMD呈反位相关系(图7)。冬半年(1～3月、10～12月)，AQI月均值较高，MMD月均值则相对较小；夏半年(4～9月)AQI月均值较低，MMD月均值则相对较大。

然而，逐月的相关分析结果表明，四川盆地4～9月AQI与MMD均为正相关关系，其中7、8月尤其明显。为探究其正相关的原因，进一步分析了6种主要污染物每日质量浓度与MMD的相关性(表1)，并结合首要污染物频数(图8a)分析，可以看到4～9月四川盆地首要污染物是O3的天数居多，而O3质量浓度又与MMD呈显著正相关，AQI与MMD表现为正相关关系。

由四川盆地首要污染物频数分布(图8a)可以看出冬季和初春每日首要污染物为PM2.5的天数居多，即该时段颗粒物污染最为严重；晚春和夏季则主要以O3污染为主。四川盆地O3质量浓度日均值月变化大致呈倒U型分布(图8c)，夏季浓度最高；其余五种污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO)质量浓度月变化则呈U型分布(图8b，8c)，夏季为全年的低谷期。

有研究表明，降水会清除大气中的污染物[23-24]，通过降水的冲刷作用，使得污染物浓度降低，空气质量变好。本文为了更直观的研究MMD与各种污染物浓度间的关系，剔除降水日后分析了其与AQI及6种主要污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、O3、CO)每日平均质量浓度的相关系数(表1)。MMD与AQI、PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO浓度的均呈显著负相关，而与O3浓度呈显著正相关。

表1 2015～2018年无降水日的MMD与AQI、6种污染物日均浓度的相关系数

由相关系数可以看出四川盆地MMD与6种污染物质量浓度均密切相关(表1)，尤其是颗粒物和O3。MMD较小时，污染物扩散的空间被压缩，有利于污染物的累积，导致近地面污染物浓度升高；MMD较大时，污染物扩散的空间大，混合条件好，利于污染物向外的输送，使得研究区域近地面污染物浓度降低。

林莉文等[25]研究发现，强风切变产生的机械湍流会使得垂直方向上的混合作用更加剧烈，混合层厚度增大，有利于高层O3向近地面附近输送，此时相比于光化学反应，较大的混合层厚度对O3浓度的增加起主导作用。这可能是本文中O3浓度与MMD表现为正相关的原因，但是O3浓度的影响机制十分复杂，与较大的混合层厚度有关的气象条件(例如太阳辐射较强、温度较高)也对O3浓度有重要影响[26]。

四川盆地一年中污染最严重的季节是冬季，而冬季污染主要是颗粒物污染，尤其是PM2.5(图8a)。对冬季颗粒物浓度与MMD的关系也进行了分析。从成都、宜宾、达州、重庆冬季PM2.5和PM10日均浓度与MMD的散点图可以看到PM2.5和PM10浓度与MMD呈负相关(图9a～h)，MMD越小、颗粒物浓度越高。成都、重庆、宜宾、达州冬季重污染日(AQI>200)的MMD平均值分别为820m，913m，583m和638m，远低于四城市冬季MMD平均值(1058m，1101m，891m和922m)。进一步分析了四城市冬季重污染日的地表相对湿度和风速，发现在冬季发生重污染时，相对湿度较未发生重污染时更大，而风速则较未发生重污染时更小。研究表明低风速不利于空气的对流运动，大气层结较稳定，大气湍流较弱[8，24],不利于污染物向外扩散；加之相对湿度的增高不利于PM2.5浓度的降低[27]，共同促进了近地面污染物的堆积。四川盆地冬季MMD偏低，极大地压缩了近地面污染物的扩散空间，导致污染物在有限的空间内不断累积，加上较大的相对湿度和较小的风速，这些因素共同作用导致近地面污染物浓度增大，空气质量恶化。

总之，通过分析四川盆地MMD与AQI、6种污染物浓度的相关性，发现在没有降水发生时MMD与AQI、各种污染物浓度都密切相关。特别是冬季较小的MMD，是影响PM2.5和PM10浓度的重要因素。

4 结论

2015～2018年四川盆地最大混合层厚度的年平均值在1200m左右，成都、宜宾、达州、重庆四城市分别为1190m、1291m、1260m和1221m。成都和宜宾日最大混合层厚度主要分布在601～1600m范围内(占比均为53%)；达州大多分布在201～1400m范围内(占58%)；重庆大部分不超过1600m(占71%)。四川盆地日最大混合层厚度超过2000m的很少。

四川盆地最大混合层厚度的季节变化明显，春夏高、秋冬低。成都峰值出现在5月(1628m)，宜宾最高峰值出现在4月(1664m)，达州(1970m)和重庆(1841m)的最高峰值均出现在8月。9月至次年1月最大混合层厚度较低。

无降水时四川盆地最大混合层厚度与AQI值显著负相关。然而，不同污染物的浓度与最大混合层厚度的相关性存在差异。其中，最大混合层厚度与O3浓度显著正相关，而与其他5种污染物(PM2.5、PM10、SO2、NO2、CO)的浓度均呈负相关。在污染最为严重的冬季，MMD明显低于春夏季节，MMD越小、颗粒物浓度越高。较低的MMD大大压缩了近地面污染物的扩散空间，加上较大的相对湿度和较小的风速，导致污染物在有限的空间内不断累积，近地面污染物浓度增大。