天津市PM2.5浓度时空分布特征及重污染过程来源模拟分析

孟丽红, 蔡子颖, 李英华, 郝 囝, 王雪莲

1.天津市气象科学研究所, 天津 300074

2.天津市环境气象中心, 天津 300074

近年来，我国华北地区重污染现象频发，呈单一煤烟型污染向复合型污染转变、局地性向区域性拓展的态势[1]，而秋冬季以PM2.5为首要污染物的重污染天气发生频率呈上升趋势[2]，PM2.5由于粒径较小对人体健康和大气环境的危害较为突出[3-4]，逐渐成为人们关注的重点和研究的热点.

国内外学者围绕重污染天气中PM2.5的形成机理开展了较多的研究. Grazia等[5-10]研究发现，静稳的天气背景、本地污染源强度、特殊地形条件及外来污染物的输送均是造成北京市及其他地区区域大气中PM2.5污染的重要原因. 关于大气边界层对PM2.5污染的影响，国内外学者通过研究初步揭示了PM2.5污染过程所具有的边界层结构特征[11-13]，发现稳定的大气垂直结构不利于大气湍流[14]、水汽的垂直交换[15-16]及污染物的垂直扩散[17-18]. 关于PM2.5时空分布特征方面，周磊等[19]从宏观方面对京津冀及周边地区进行研究，发现PM2.5污染在空间上呈河南省(山东省)—河北省—北京市(天津市)一线的带状分布特征；王华杰等[20]研究发现，安徽省污染物年际变化呈增长趋势，空间分异度变化较大. 然而PM2.5污染的时空分布特征及区域来源因不同地区和城市本地化、天气因素等不同而有所差异，针对作为我国北方重要工业城市和港口的天津市，PM2.5污染分布及区域来源仍需进行深入全面的研究.

空气质量模式能够模拟大气污染物的时空演变，从物理和化学机制上解析污染成因和来源，是科学研究和管理决策的重要工具，利用数值模拟识别和量化大气污染的区域来源是其中重要的应用之一[21]，关于天津市PM2.5污染期间大气边界层特征[22-23]，以及颗粒物浓度、能见度等与气象要素的关系已进行了大量研究[24-27]，然而针对天津市PM2.5污染时空分布和区域来源的模拟量化研究较为鲜见，区域性污染对天津市重污染形成的影响还不清楚，给天津市重污染过程防控带来了较大困难. 基于此，该研究利用天津市监测数据分析了2014—2017年ρ(PM2.5)的时空分布特征，并利用WRF-Chem模式模拟了2016年秋冬季大气环境及一次重污染过程中污染物的区域来源，明确了不同污染状态下天津市PM2.5来源及跨界输送，以期为大气污染控制、决策及防治提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 数据来源

ρ(PM2.5)数据选用2014年1月1日—2017年12月31日天津市环境监测中心发布的天津市逐小时空气质量监测数据，共27个环境监测站点(见图1)，可覆盖天津市所有区县. 气象数据来源于天津市各自动气象站，主要包括相对湿度、能见度等气象要素.

图1 天津市环境监测站点分布Fig.1 Distribution of environmental sites in Tianjin City

1.2 模式介绍

图2 2014—2017年天津市ρ(PM2.5)月变化规律Fig.2 Monthly variation of PM2.5 concentration in Tianjin City during 2014-2017

WRF-Chem模式是NCAR(National Center for Atmospheric Research，美国国家环境预测中心国家大气研究中心)和NOAA(National Oceanic and Atmospheric Administration，美国国家海洋大气局)联合大学和研发机构开发的中尺度在线大气化学模式，模式考虑大气污染的化学过程、平流输送、湍流扩散、干湿沉降过程，在全球空气质量预报和模拟中有广泛的运用. 该研究采用WRF-Chem 3.4版本，模式的人为排放源清单使用清华大学MEIC(2016年)，分辨率为0.25°×0.25°，化学过程采用MOZART-4，长波辐射方案和短波辐射方案均采用RRTMG，边界层方案使用YSU方案，模式采用两层嵌套，水平分辨率分别为27和9 km，水平网格分别为91×91和109×109，中心经纬度为38.6°N、116.2°E，垂直方向分为27层. 气象初始场和背景场均使用NECP的FNL全球1°×1°数据；开发过程中将一次污染物PM2.5标记方法整合到模型中[28]，以便在污染期间识别不同源区对模拟地区的主要PM2.5贡献. 标记方法是类似于颗粒物分配技术(PAST)的质量平衡技术，可以将其应用于任何区域，其跟踪计算模拟区域内源自不用源区(自变量)的ρ(PM2.5)，这种标记方法中的示踪剂考虑了物理过程(如平流、垂直混合、对流)影响，该方法中根据天津市地形特征及周边环境，模拟区域被分成17个源区域，分别为天津市(区域1)，北京市(区域2)，张家口市(区域3)，邢台市(区域4)，唐山市(区域5)，石家庄市(区域6)，秦皇岛市(区域7)，廊坊市(区域8)，衡水市(区域9)，邯郸市(区域10)，承德市(区域11)，沧州市(区域12)，保定市(区域13)，陕西省、山西省(区域14)，山东省(区域15)，辽宁省、江苏省、河南省、安徽省(区域16)，海洋(区域17). 在数值模拟分析过程中统一将区域3～13合并为河北省，区域16由于涉及省份较多且方位不一，归为其他类. 将每个源区域识别的PM2.5作为独立变量进行跟踪. 对于任意时间，通过i识别的一次污染物ρ(PM2.5)计算公式：

Ci(t+Δt)=Ci(t)+ΔCi

(1)

ΔCi=ΔChemi+ΔPhyi+ΔEmisi

(2)

式中：Ci(t)为在t时刻i识别下的ρ(PM2.5)，μgm3；Δt为时间步长，s；Ci(t+Δt)为t+Δt时刻i识别下的ρ(PM2.5)，μgm3；ΔCi为i识别下初始ρ(PM2.5)的变化量，μgm3；ΔChemi为i识别下由化学反应引起的质量浓度变化，在气溶胶化学中，一次污染物PM2.5不参与化学计算，因此，ΔChemi为0；ΔPhyi为i识别下物理过程的总和(包括平流、垂直混合、干湿沉降和对流)，每个跟踪变量都像正常模拟那样进行物理过程的所有相关计算，但不会干扰正常模型计算，因此将直接获得物理过程引起的质量浓度变化，μgm3；ΔEmisi为i识别下区域内的总排放量，μgm3. 与传统的灵敏度分析相比，该一次污染物PM2.5标记模型可以更准确地测量所有相关区域的ρ(PM2.5)，同时减少计算误差.

2 结果与讨论

2.1 ρ(PM2.5)年变化规律

统计分析天津市2014—2017年ρ(PM2.5)年均值情况，发现自2014年以来天津市ρ(PM2.5)年均值呈下降趋势. 其中，2014年ρ(PM2.5)年均值为85 μgm3，2015年较2014年降度达21%；而2016年ρ(PM2.5)年均值虽有下降，但幅度很小，与2015年相比只下降1 μgm3；2017年天津市ρ(PM2.5)年均值下降明显，为63 μgm3，较2014年下降了35%，较2016年下降了9.5%. 与GB 3095—2012《环境空气质量标准》二级标准限值(35 μgm3)相比，天津市ρ(PM2.5)仍然处于超标状态.

2.2 ρ(PM2.5)月变化规律

由图2可见：天津市ρ(PM2.5)月变化整体呈“U”型分布. 天津市ρ(PM2.5)月均值的最大值一般出现在1月和12月. 其中，2014年和2017年1月的ρ(PM2.5)月均值最大，分别为114和108 μgm3； 而2015年和2016年12月的ρ(PM2.5)月均值最大，分别为124和139 μgm3. 冬季(1月、11月、12月)，天津市ρ(PM2.5)月均值处于快速增长并达最大值的阶段； 2月处于下降期； 3月由于气象条件影响ρ(PM2.5)月均值有时下降有时反弹，如2014年和2016年3月的ρ(PM2.5)月均值存在小幅反弹过程，与全年次高值(1月)持平；之后随着冬季供热结束，4月ρ(PM2.5)月均值继续下降； 5—10月为低值稳定期，其中8月ρ(PM2.5)月均值降至全年最低. 总体来说，ρ(PM2.5)季节性变化呈冬季(1月、11月、12月)>春季(3—5月)>秋季(9—10月)>夏季(6—8月)的规律. 2014—2017年冬季ρ(PM2.5)月均值范围为74～109 μgm3，明显高于春季、秋季和夏季，而春季和秋季的ρ(PM2.5)月均值相差较小，春季比秋季略高0.3 μgm3.

ρ(PM2.5)月均值变化原因主要有以下两点：①随着冬季供暖期的开始，供热锅炉(燃煤、燃油和燃气)污染物排放量明显增大，1月达最高值，4月随着供暖结束ρ(PM2.5)逐渐减低. ②与气象因素相关，冬季稳定的大气环流背景场、高湿低风速的地面气象条件和低而厚的逆温层导致大气层结稳定，不利于污染物扩散[29]，而6—8月为天津市的主汛期，由于降水及气象条件有利于污染物扩散，因此，天津市ρ(PM2.5)一般在12月—翌年1月达最大值，在8月降至最低.

2.3 ρ(PM2.5)日变化规律

根据2016年天津市各环境监测站点ρ(PM2.5)的监测数据可得到天津市各区域的日变化情况，由于各区域ρ(PM2.5)日变化规律差异不大，因此以天津市河西区宾水西道站〔可反映天津市市区ρ(PM2.5)情况〕实测资料为代表进行分析.

由图3可见，观测期间ρ(PM2.5)日变化呈双峰型分布，08:00—09:00出现第1个峰值(主峰值)，之后随着大气湍流加强，垂直方向混合层高度加大[17]，大气扩散能力增强，ρ(PM2.5)逐渐减小，16:00左右ρ(PM2.5)降至最低，21:00—翌日00:00出现第2个峰值(次峰值). 08:00—09:00的ρ(PM2.5)峰值与交通早高峰一致，夜间的ρ(PM2.5)峰值可能与下班晚高峰、局地气象条件造成的逆温引起的ρ(PM2.5)积累有关[30].

图3 天津市ρ(PM2.5)日变化规律Fig.3 Diurnal variation of PM2.5 concentration in Tianjin City

2.4 ρ(PM2.5)的空间分布特征

利用2016年天津市27个环境监测站点的PM2.5小时浓度值，以3月、7月、9月和12月作为典型月分别代表春季、夏季、秋季和冬季，采用数理统计法和GIS空间分析法研究天津市ρ(PM2.5)空间结构特征(见图4).

观测期间，各季节天津市ρ(PM2.5)空间分布不同，春季、夏季、秋季、冬季ρ(PM2.5)高值中心分别位于天津市西南部的静海区、中心城区北部的北辰区、西部的武清区，以及北部的蓟州区(见图4).

天津市颗粒物浓度差异受本地源排放、气象等原因所致. 从排放源来看，夏季北辰区本地源贡献率为62%；冬季蓟州区本地源贡献率为67%[31]；从气象条件来看，西南风是天津市冬季主导风向之一[24]，蓟州区位于天津市最北部，根据2016年12月风频资料，天津市西南风风向频率为16.2%，为主导风向，而蓟州区位于主导风向的下风向，由于本地排放和污染物输送，因此造成冬季天津市北部蓟州区ρ(PM2.5)最高.

2.5 模拟过程

2.5.1WRF-Chem模式检验

为进一步验证WRF-Chem模式的模拟结果，选取天津市2016年1月1日—12月31日ρ(PM2.5)观测数据与WRF-Chem模式输出结果进行对比. 由图5可见，ρ(PM2.5)的模拟值与观测值的时间序列变化较为一致，全年ρ(PM2.5)模拟值的平均值为63 μgm3，观测值的平均值为69 μgm3，ρ(PM2.5)模拟值均在观测值的0.5～2倍范围内，模拟值略微偏低，这可能与排放源以及模型在多相氧化过程和湿清除过程的不确定性有关[30].ρ(PM2.5)观测值和模拟值相关系数为0.74，相对误差为14.8%，结果说明WRF-Chem模式模拟效果良好.

注：等值线上的数值为ρ(PM2.5).

图5 2016年天津市ρ(PM2.5)模拟值与实测值对比Fig.5 Comparison between measured and simulated PM2.5 data in Tianjin City, 2016

2.5.2来源模拟

10—12月为天津市重污染过程频发的月份，以2016年环境空气质量统计资料为例，全年出现重度及严重污染的天数共29 d，其中10—12月重污染天气为19 d，约占全年的63%. 利用WRF-Chem模式模拟天津市2016年10—12月的污染物来源，结果表明本地源贡献率为56%，外来源输送贡献率为44%，其中，河北省贡献率为27%，北京市贡献率为3%，山东省贡献率为7%，其他地区贡献率为7%. 这说明在秋冬季外来源传输对天津市污染影响较大，天津市主要受河北省和山东省影响；另外在不同风场作用下，外来源输送差异较为明显，不同季节的区域输送排放源贡献率也不同[31-32]，该研究拟通过一次重污染过程进一步说明污染过程污染源的贡献率变化.

由表1可见，河北省对北京市ρ(PM2.5)的贡献率为50%～70%，外来源对上海市ρ(PM2.5)的贡献率约为50%，区域外ρ(PM2.5)跨界输送对京津冀地区的贡献率为20%～35%，周边地区跨界输送对武汉市冬季灰霾的贡献率约为66%. 北京市生态环境局2018年发布的《最新科研成果新一轮北京市PM2.5来源解析》表明，北京市本地排放占23，区域传输占13，但重污染日区域传输贡献率超过50%.

2.5.3重污染过程分析

2016年12月17—22日天津市发生一次重污染天气过程，是2016年持续时间最长的一次. 重污染期间连续5 d AQI超过200，其中，18日和21日达严重污染水平，AQI分别为340和318，19日和20日接近严重污染水平，AQI分别为293和292.

表1 外来源输送对不同地区贡献率

图7 2016年12月16—22日天津市相对湿度和能见度Fig.7 Distribution of relative humidity and visibility in Tianjin City during December 16th-22nd, 2016

12月16日22:00起，天津市转为高压后部控制，京津冀地区出现大范围的重污染天气，天津市空气质量也始终维持在重污染水平(见图6)，但相对湿度仍然较低，能见度维持在3～5 km(见图7). 17日23:00，相对湿度明显增加至83%以上(见图7)，风速小，湿度高，污染物快速堆积，空气质量达严重污染水平，AQI达421. 至18日22:00，随着气温的下降，相对湿度进一步升高，天津市全市出现浓雾天气. 空气中凝结出部分水汽，同时由于气温降低，在部分区县观测到米雪、雾凇现象，上述天气现象的出现抑制了天津市污染物进一步的增长. 18日22:00—19日09:00，天津市部分郊区空气质量出现回落，但整体静稳天气格局没有改变，并且从区域而言，污染的回落仅出现在沿海相对湿度较大的地区，在河北省中南部地区AQI甚至达500，白天京津冀地区污染进一步加剧，天津市再次呈严重污染水平，在19日AQI达293. 20日华北区域海平面气压调整为北高南低的态势,天津市位于高压底部，但相对湿度较高，因此天津市全天受雾天气的影响，能见度最低只有60 m，地面风速较弱，全日仍然维持重度-严重污染水平，AQI为292. 21日我国东部地区已形成全区域大范围的重污染天气，随着南部气旋系统的北上，天津市位于低压倒槽区控制，理论上受偏东风和东北风的影响，应有利于天津市空气质量的转好，但由于地面相对湿度较高，逆温层较厚，导致近地面风速较小；同时受全区域污染的影响，在没有强冷空气影响之前，无论风向如何改变，都无法降低大气环境中的ρ(PM2.5). 天津市21日仍然维持严重污染水平，至22日12:00随西北路径冷空气影响，天津市空气质量恢复良好水平.

图6 2016年12月16—22日天津市ρ(PM2.5)变化Fig.6 Variation of PM2.5 concentration in Tianjin City during December 16th-22nd, 2016

图8 WRF-Chem模拟2016年12月16—22日天津市ρ(PM2.5)污染来源Fig.8 Simulated contributions of PM2.5 by WRF-Chem in Tianjin City during December 16th-22nd, 2016

图8为采用WRF-Chem模拟的此次重污染过程中污染物来源结果. 由图8可见，天津市污染物主要来自天津市本地，以及河北省、北京市、山东省等地区，污染过程中污染物来源输送贡献率随着污染程度而变化. 此次污染过程根据本地污染源占比情况可分为3个阶段：第1阶段为污染物累积阶段(重污染开始前的16日)，天津市受高压后部控制，地面转为西南风，500 hPa环流转平，850 hPa转为西南气流，天津市本地源贡献率为31.3%，河北省外来源输送贡献率高达56.2%，山东省和北京市的外来源输送贡献率分别为5.7%和3.1%. 第2阶段，17日23:00后，相对湿度明显增至83%以上，地面处于两高之间的均匀场控制，风速小，湿度高，污染物快速堆积，且华北北部受弱高压影响，天津市形成风场辐合线，污染气象条件极度不利于污染物扩散，空气质量达严重污染水平，AQI达421；18日随着污染过程的持续，天津市本地源和北京市外来源输送贡献率逐渐增大，分别为53.6%和4.2%，而河北省和山东省外来输送贡献率分别减少至31.8%和1.6%. 第3阶段，19日高空500和850 hPa均受西北气流控制，但地面相对湿度较高，近地面风速较小，夜间出现大雾天气，污染继续累积，来自天津市的本地源贡献率为50.8%，位于西北方向的北京市外来输送贡献率(16.4%)增至最大，河北省外来输送贡献率继续降至24.1%，而山东省的输送几乎可忽略不计；此后，天津市本地源贡献率逐渐增大，21日达最大值(55.2%)，河北省外来输送贡献率先降至23.9%后升至36.9%. 综上，天气形势、850 hPa气流以及近地面风速和风向等均是影响污染物来源的主要气象因素.

此次重污染过程污染物来源主要来自天津市本地、河北省、北京市和山东省，平均贡献率分别为49.6%、32.2%、7.0%和2.2%(见图9)，比2016年10—12月的本地排放源略小，与WANG等[34]采用NAQPMS模型模拟的京津冀地区外来源贡献率为20%～35%基本一致，说明天津市重污染过程更易受外来源的影响，重污染开始前及过程中区域输送对天津市ρ(PM2.5)有重要的影响，可根据气象预报预测制定更合理的质量防控措施，以及开展京津冀地区联动治理大气污染的措施.

图9 不同地理源区对天津市ρ(PM2.5)的平均贡献Fig.9 Average PM2.5 contributions of different geographical source regions to Tianjin City

3 结论

a) 2014—2017年天津市ρ(PM2.5)呈逐年下降趋势，2017年ρ(PM2.5)较2014年下降了35%.

b) 天津市ρ(PM2.5)月变化曲线呈“U”型分布，呈冬春季高、夏秋季低的季节性特征；ρ(PM2.5)日变化呈双峰型分布，主峰值出现在08:00—09:00，次峰值出现在21:00—翌日00:00.

c) 观测期间，各季节天津市ρ(PM2.5)空间分布不同，春季、夏季、秋季和冬季高值中心分别位于天津市西南部的静海区、中心城区北部的北辰区、西部的武清区及北部的蓟州区.

d) WRF-Chem模式模拟的天津市秋冬季污染物来源结果表明，本地源贡献率为56%，外来源输送贡献率为44%，其中以河北省和山东省的输送为主. 2016年12月16—22日天津市一次重污染过程的模拟结果表明，天津市本地源贡献率为49.6%，河北省、北京市和山东省的外来源输送贡献率分别为32.2%、7.0%和2.2%. 污染前期，不利气象条件和外来源输送造成天津市ρ(PM2.5)聚集并形成重度污染，污染持续过程中，本地源贡献率逐渐增大并占主导地位，可见区域输送对天津市ρ(PM2.5)有重要影响.