基于内充气正比计数器长度补偿法测量85Kr放射性活度浓度

王自路，李语奇，张 明，拓 飞,*，杨志杰，李则书，梁珺成

(1.中国疾病预防控制中心 辐射防护与核安全医学所，北京 100088；2.中国原子能科学研究院，北京 102413；3.中国计量科学研究院，北京 100029)

以85Kr、133Xe、135Xe等为代表的放射性惰性气体，作为核工业排放物中的主要气体放射性物质和重要监测对象，对其放射性活度测量的准确性受到了越来越多的关注。这类放射性惰性气体核素在衰变过程中大多为β衰变，并伴随不同能量、不同强度的γ射线。目前，采用内充气正比计数器系统对β射线进行测量是国际上公认的测量惰性气体放射性活度准确度最高的方法[1-4]，发达国家的放射性核素实验室也多基于此方法建立惰性气体活度测量装置[4-6]。

相较于133Xe、135Xe等其他放射性惰性气体核素，85Kr核素的衰变方式较为简单，在β-(100%)衰变的同时仅伴有分支比为0.438%、能量为514 keV的γ射线，且其半衰期较长(10.752 a)，在正比计数器系统内进行绝对测量较易实现。本实验以内充气正比计数器作为探测器，采用长度补偿法对计数器端效应漏计数进行修正，并对阈值以下小脉冲等影响因素进行修正，完成对85Kr气体的放射性活度浓度的绝对测量。

1 原理及装置

1.1 原理

采用内充气正比计数器能实现对放射性惰性气体核素(如85Kr)活度高准确度测量，主要原因在于：1) 被测量气体与工作气体(本工作中为氩甲烷混合气体)相混合，可避免源的自吸收效应影响；2) 在正比计数器的灵敏体积内，计数器对β射线的探测效率近100%[7]，但在正比计数器内，由于计数器端部的高压电场会发生畸变，场强逐渐减弱，甚至出现探测盲区，因此形成了计数器端部的非灵敏区，在此区域内会出现β射线无法被探测的情况，即为端效应漏计数。在实验上，为修正由于计数器端效应引起的计数率损失，一般采用1组全同设计但长度不同的内充气正比计数器组，通过长度补偿的方式计算不同长度计数器的计数率差和体积差来确定计数器内的气体活度浓度[1]。此外，对于正比计数器类脉冲型探测器，由于电子学死时间、阈值设置引起的漏计数也需要予以修正。一般地，采用正比计数长度补偿法进行惰性气体活度浓度绝对测量的公式可表示为：

(1)

式中：NL、NS分别为不同长度计数器经死时间修正和本底扣除后的计数率测量值；VL为长正比计数器即长管的几何体积；VS为短正比计数器即短管的几何体积；δ为阈值下计数率修正因子。

1.2 装置

实验采用的装置系统框图如图1所示，包括中部的内充气正比计数器探测系统、左侧的数据获取系统和右侧的气体管路系统。

图1 惰性气体活度绝对测量装置结构示意图Fig.1 Structural schematic diagram of absolute measurement device for noble gas radioactivity concentration

探测器部分包括1组不锈钢材质的自制管状内充气正比计数器，长正比计数器为长管(L)，中正比计数器为中管(M)，短正比计数器为短管(S)。其结构设计相同，长度不同。正比计数器的几何体积测量在中国计量科学研究院容量基准实验室完成，3个计数器的体积分别为(269.245±0.097)、(207.024±0.079)、(144.180±0.064) mL，测量结果的不确定度均为体积结果的标准不确定度。3个计数器采用进出气口首尾相接的方式，便于气体在计数器内均匀混合。采用其中任意2个计数器的计数差即可完成端效应漏计数修正。本系统通过3组计数率差值间的相互验证，保障测量结果的可靠性。

数据获取系统由ORTEC 556高压电源、CANBERRA 2006前置放大器、ORTEC 855成型放大器、ORTEC 550A单道脉冲分析器、ORTEC 416A死时间控制器和ORTEC 996定时计数器等NIM插件组成，并外接多道分析器来获取β能谱。

气体管路部分包括基于分子泵的真空排气设备、气体取样罐、工作气体和混气室部分。在测量前，先将装有85Kr气体的取样罐接入气体管路中，保持取样罐两端阀门处于关闭状态，并采用分子泵排空整个气路至10-2Pa水平；关闭混气室两端阀门，并充入氩甲烷工作气体至约101 kPa后，打开取样罐两端阀门，在KNF小型隔膜泵工作下实现工作气体和85Kr气体的充分混合；打开混气室两端阀门，使混合气体缓缓充入整个管路，气压降至约56 kPa。气压稳定后，用于后续测量。

2 实验测试

2.1 实验条件设置

1) 下阈值

在进行85Kr测量前，为避免系统噪声进入计数，影响计数的稳定性，首先需确定单道脉冲分析器ORTEC 550A应设置的合理下阈值[8]。在使用ORTEC 855成型放大器将脉冲信号幅度放大到100倍的情况下，用多道分析器获取85Kr核素的部分β能谱，如图2所示。为尽可能降低阈值以下的计数率损失，并减小电子学噪声峰对计数率测量的影响，电子学单道分析器下阈值设置在200 mV为宜，对应的β能谱道址约为159。

图2 包含噪声峰的85Kr的β能谱(低能部分)Fig.2 β spectrum with low energy part including noise peak of 85Kr

2) 高压坪曲线

坪特性(坪长和坪斜)是正比计数器的重要特征，通过计数器高压坪曲线的测量，一方面可确定计数器的合理工作电压，另一方面通过坪曲线可定量评估工作电压变化对测量计数率的影响[9]。

图3 3个计数器的坪曲线Fig.3 Plateau curve of three counters

在放大倍数设为100倍、电子学下阈值为200 mV、工作气体压力为56.15 kPa的条件下，采用85Kr气体源测量得到的3个正比计数器的高压坪曲线示于图3。从图3可看出，3个计数器的高压坪特性一致，坪区位于1 650～1 725 V之间，计数器的合理工作高压可选择为1 675～1 700 V，斜率约为3.3%/100 V。相比单根计数器的计数，两两计数器间计数率差值直接影响活度浓度的测量结果，因此计数率差值随电压的变化曲线更为重要，计算得计数器计数率差坪曲线的坪斜约为2.2%/100 V。

3) 死时间

实验中采用ORTEC 416A来设置测量系统的死时间。将系统固定死时间设定为8 μs，根据下式[10]对计数器的测量计数率进行修正：

(2)

其中：N为考虑死时间修正后计数器的实际计数率；N1为计数率测量值；τ为设置的死时间。

2.2 计数率测量

1) 阈值以上计数率测量

选取1 675 V和1 700 V作为3个计数器的工作高压，分别对85Kr进行测量，单次测量时间300 s，测量结果列于表1。

表1 1 675 V和1 700 V工作电压下3个计数器的计数率Table 1 Counting rates of three counters at operating voltages of 1 675 V and 1 700 V

2) 阈值以下计数率修正

表1中的计数率为对应于200 mV电子学下阈值的阈上计数率，在确定85Kr的放射性活度浓度时，需对阈值以下的漏计数率进行修正。在采用内充气正比计数器对85Kr衰变产生的β射线测量实验中，阈值以下的漏计数率主要来源于以下2个方面。1)85Kr核素衰变产生的β射线本身的能量是连续分布的。假设能量为Ed的β射线能量完全沉积在正比计数器内产生的电脉冲幅度为200 mV，则能量小于Ed的β射线，即使其能量完全沉积在正比计数器内，对应的脉冲幅度也将在阈值之下，因此产生漏计数。2) 由于正比计数器自身有限的几何体积，对于部分能量很高的β射线，可能在计数器内损失部分能量后穿出计数器的灵敏体积，如果这部分的沉积能量小于Ed，也会产生漏计数。可预见，这类情况引起的计数率损失所对应的核衰变事件一般多发生在计数器的管壁附近，即计数器的壁效应漏计数[11]。

由于85Kr核素衰变产生的β射线在正比计数器内的能量沉积谱的低能区范围是平缓分布的，所以对电子学阈值以下的漏计数的修正，一般可采用阈值外推的方法。

阈值外推法是通过阈值以上部分的计数率外推对阈值以下部分进行修正[12]。首先对阈值以上部分的能谱用多道分析器记录，每间隔20道记录此区间内的总计数率，并除以道址间距作为该区间中心道址的计数率，将得到的中心道址计数率与道址数进行线性拟合，可外推得到道址为0处的计数率，并将阈值道址以下部分进行积分求和，即可得到阈值以下修正部分的计数率。

3) 本底测量

待85Kr计数率测量完毕后，排空整个管路中的混合气体，并向系统中充入氩甲烷工作气体至55.71 kPa，对正比计数器阈值以上部分的本底计数率进行测量。电压为1 675 V时，3个正比计数器的本底计数率分别为9.67、8.82、5.38 s-1；电压为1 700 V时，3个正比计数器的本底计数率分别为11.16、10.45、6.28 s-1。

3 结果分析

3.1 85Kr放射性活度浓度

综合正比计数器在阈值以上的85Kr计数率测量结果和本底计数率，结合计数器的体积测量值，得到85Kr放射性活度浓度，结果列于表2。

表2 1 675、1 700 V下85Kr放射性活度浓度测量和分析结果Table 2 Measurement and analysis result of 85Kr radioactivity concentration at 1 675 V and 1 700 V

由M-S、L-M、L-S计算得出的3个活度浓度结果间并不互相独立，从计数率统计性的角度考虑，以长短计数器组L-S得到的结果为85Kr的放射性活度浓度测量结果。在两电压下L-S计算的放射性活度浓度结果的相对偏差仅为0.38%，85Kr放射性活度浓度为10.64 Bq/mL。

3.2 不确定度分析

以国际计量局(BIPM)颁布的基于正比计数器长度补偿法进行惰性气体活度浓度测量不确定度评定方法为参考[13]，并结合实验中影响测量结果的主要不确定度来源，85Kr放射性活度浓度测量结果的不确定度评定列于表3。由表3可见，85Kr放射性活度浓度测量结果的合成标准不确定度为0.60%，与国际先进的核素计量实验室关于85Kr的测量结果的合成标准不确定度水平相当[13]。

表3 85Kr放射性活度浓度测量不确定度Table 3 Uncertainty of radioactivity concentration of 85Kr

4 结论

本工作基于内充气正比计数器长度补偿法对放射性惰性气体85Kr进行了活度浓度的绝对测量，在气压为56.15 kPa、工作电压设为1 675 V和1 700 V的条件下，测得的85Kr放射性活度浓度为10.64 Bq/mL。综合对实验过程中各项标准不确定度来源进行评定，得到的85Kr放射性活度浓度测量结果的合成标准不确定度为0.60%，与国际先进核素计量实验室关于85Kr的测量结果的合成标准不确定度水平相当。

后续将通过参与国际比对的方式实现测量结果的国际等效和互认，并通过惰性气体活度基准的建立完善我国活度量值溯源体系，提高服务于核工业、辐射环境监测等领域对惰性气体活度监测的量值传递能力。