张文娟,李 敏,吕 波,吕 晨,付华轩,姜腾龙,陈妍君
1.济南市环境监测中心站,山东 济南 250014 2.济南市环境保护科学研究院,山东 济南 250014
沙尘天气是由于强风将地面沙尘卷到空中,在特定大尺度环流背景下诱发的一种灾害性天气[1]。沙尘天气发生时,空气中颗粒物浓度急剧增加,能见度下降,严重污染环境[2-5],并对人体健康产生危害[6-8]。随着人们对环境问题关注度的提高,沙尘的远距离传输开始成为研究热点[9-11]。
大多数沙尘气溶胶研究主要是利用卫星资料数据研究沙尘的水平空间分布[2,9,12]。近些年来发展起来的微脉冲激光雷达是一种主动式的现代光学遥感设备[13],因其测量准确度高、时空分辨率高以及探测范围广、发射能量对人眼安全[14],成为大气气溶胶垂直分布探测研究的强有力工具[15-19]。早在1971年RICHARD等[20]利用激光雷达探测云。对沙尘天气的研究,国内外学者也已开展了许多研究。TAN等[21]对2010年3月19—22日东亚地区的沙尘传输路径分析,后向轨迹表明不同层的沙尘气溶胶可能来源于不同的区域。曹贤洁等[22]利用激光雷达研究兰州地区沙尘过境期间光学特性。黄艇等[23]对大连地区在2006年的一次沙尘天气过程利用激光雷达进行观测分析,进一步研究了消光系数和地面PM10质量浓度的相关性。邓梅等[24]利用激光雷达分析了2013年北京市一次沙尘过境期间的气溶胶垂直分布。刘文斌等[25]研究了2013年春节广州地区浮尘天气过程,分析了沙尘传输路径及对广州空气质量的影响。
2017年5月,我国北方受到一次强沙尘过程影响。本文利用激光雷达探测技术,结合常规污染物监测以及PM2.5化学组分监测数据,对2017年5月4日济南地区沙尘过境期间的污染特征、光学特性以及PM2.5化学组分进行分析,同时利用MICAPS资料和HYSPLIT后向轨迹模型研究了此次沙尘天气的传输路径。
PM10、PM2.5质量浓度数据来源于济南市环境监测中心环境空气质量自动监测站中8个国控点的自动监测数据,监测仪器均采用美国BAM-1 020颗粒物监测仪,研究时间为2017年5月3—8日。
气象资料数据来自于中国气象局、济南市气象局下发的MICAPS同期高空和地面的实况观测资料。
微脉冲激光雷达探测数据来自安装在济南市市监测站子站的微脉冲激光雷达(北京艾沃思科技有限公司生产)。该激光雷达发射波长为532 nm,频率为2 500 kHz,空间分辨率为15 m。观测期间采用垂直向上模式,工作方式是连续观测,累积时间是每隔180 s一条探空廓线。激光雷达数据进行反演前经背景噪声订正、重叠因子订正及距离订正等预处理过程,反演算法采用Fernald方法[16]求解激光雷达方程得到气溶胶消光系数和退偏比,通过对消光系数的积分得到气溶胶光学厚度。激光雷达接收回波盲区设定为75 m,75 m以下的数据不进行分析。
气溶胶离子成分数据来自安装在济南市山东建筑大学站点的MARGA ADI 2080在线气体组分及气溶胶监测仪,该仪器由采样系统、分析系统和一个整合控制系统组成,能够连续测量气溶胶中的水溶性离子成分(NO3-、NH4+、 SO42-、Na+等)和痕量气体(NH3、SO2等)。
2017年5月3日开始,受冷空气和气旋影响,我国北方地区遭遇2017年以来最强沙尘天气袭击,此次沙尘天气覆盖范围广,强度大,多地空气质量指数(AQI)爆表。图1所示为此次沙尘过境前后济南及周边城市环境PM10质量浓度分布情况。
从地理位置来看,2017年5月3日内蒙古中西部遭遇沙尘[图1(a)],随着气旋云系的东移南下,5月4日沙尘影响范围明显向东扩展[图1(b)~(d)],面积不断增大,沙尘源区到济南市的沿途城市PM10小时浓度先后出现异常快速上升。5月4—8日济南地区持续受沙尘影响,其中在5月5日13:00,济南地区PM10小时浓度(本文均指质量浓度)达到峰值[图1(e)]。沙尘影响结束后,5月9日济南地区空气质量良[图1(f)]。同时根据国家卫星气象中心5月4日风云四号卫星遥感影像资料,进一步证实此次沙尘起源于在内蒙古中西部地区,最强沙尘区位于内蒙古西部至中部偏西地区。
选取呼和浩特、北京和济南3个城市,分析沙尘过境前后对城市PM10小时浓度变化影响,如图2所示。
5月3日16:00内蒙古中部的呼和浩特PM10小时浓度为110 μg/m3,至5月4日00:00达到沙尘过程的污染峰值,PM10小时浓度高达2 563 μg/m3,随后污染程度呈逐渐降低,但PM10小时浓度仍维持在1000 μg/m3以上。北京市在5月4日04:00 PM10小时浓度迅速上升至445 μg/m3,07:00 PM10小时浓度达到1000 μg/m3。随着沙尘进一步东移南下,5月4日12:00沙尘开始影响济南市,空气质量迅速转坏,PM10小时浓度为212 μg/m3,首要污染物由PM2.5变为PM10,之后PM10小时浓度呈逐渐上升的变化趋势,5月5日13:00,济南市PM10小时浓度达到峰值(953 μg/m3)。图3所示是沙尘过境期间(2017年5月4—8日)济南市环境空气质量指数(AQI)日变化情况。
注: 底图来自国家测绘地理信息局网站(http:∥map.sbsm.gov.cn/mcp/index.asp)下载的1∶3 000万政区版中华人民共和国地图,审图号:GS(2016)2923号,下载日期2018-08-20。下同。图1 沙尘过境前后济南及周边城市PM10浓度分布Fig.1 Environmental air quality in JiNan and surrounding cities during the dust case
沙尘过境期间(2017年5月4—8日)济南市环境空气中首要污染物均为PM10,环境空气质量指数(AQI)从5月4日的空气质量良(AQI为95)迅速恶化至5月5日的重度污染(AQI为209),5月6—7日持续中度污染(AQI分别为173、165),直至5月8日至轻度污染(AQI是110),至此沙尘对济南市的影响结束。
5月3日蒙古气旋发展,并形成较强辐合上升,地面沙尘被卷起输送到空中,此次沙尘沿蒙古气旋外侧的西或西北气流向华北地区输送。5月4日20:00,济南地区高空为西至西北气流控制,空中沙尘传输到济南上空,近地面为弱高压前部,被空中裹挟的沙尘缓慢下沉。
图2 2017年5月3—5日沿途城市PM10小时浓度变化Fig.2 Time series of hourly PM10 concentrations from May 3 to 5, 2017
图3 2017年5月4—8日济南市环境空气质量指数(AQI)日变化Fig.3 Variation of daily environmental Air Quality Index (AQI) in Jinan from May 4 to 8, 2017
5月5日,济南地区高空由槽前转槽后,受槽后强大的下沉气流影响,地面冷峰过境,近地面风力逐渐增大。5月6—7日,高空处于槽后脊前控制,500 hPa、700 hPa与850 hPa受西北气流控制,风速较大,而近地面受地形槽控制,南大风形势发展。可以看出,此次沙尘对济南市的影响主要是由于高空传输下沉。
5月8日,济南地区高空低涡系统发展, 出现一次降水过程,受降水对颗粒物的去除作用,济南地区空气质量逐渐转好,至5月8日19:00空气质量为良,沙尘过程结束。
进一步分析此次沙尘期间气团来源,应用美国国家海洋和大气局(NOAA)开发的HYSPLIT后向轨迹模型定性评估不同气团的来向,其中气象数据来自GDAS数据库。研究点选择济南市泉城广场站点(36.6617°N,117.0265°E),选取800、1 500、3 000 m高度,对北京时间5月6日16:00(UTC时间为5月6日08:00)的气团后向轨迹进行模拟,追踪过去48 h轨迹变化,结果表明,不同高度气团传输路径较一致,都是起源于内蒙古中西部地区,沿西北方向传输至济南地区。其中,离地3 000 m的气溶胶后向轨迹显示气团来源于内蒙古中西部上空2 000~2 500 m高度;而内蒙古中西部上空2 000~3 500 m高度的气溶胶,沿西北方向在传输的过程中垂直剖线逐渐下降至800~1 500 m。后向轨迹模拟的不同高度气团传输路径与实况天气形势基本吻合。
图4和图5分别是沙尘过境前后(2017年5月4—8日)济南市颗粒物(PM10和PM2.5)小时浓度随时间的变化曲线及PM2.5/PM10变化曲线。2017年5月4日12:00开始,济南市环境空气污染物中可吸入颗粒物(PM10)浓度有较大幅度上升,5月5日13:00,最大小时浓度达到953 μg/m3。
图4 2017年5月4—8日济南市颗粒物(PM10和PM2.5)小时浓度变化Fig.4 Time series of PM2.5 and PM10 concentration from May 4 to 8, 2017
图5 2017年5月4—8日济南市PM2.5和PM10比值变化Fig.5 Time series of ratios of PM2.5 and PM10 from May 4 to 8, 2017
从PM10、PM2.5小时浓度变化趋势来看,2017年5月4日12:00 PM10小时浓度急剧上升(PM10小时浓度由112 μg/m3迅速上升至212 μg/m3),尤其是5月5日维持在较高水平,PM10日均浓度高达356 μg/m3,直至2017年5月8日19:00,PM10小时浓度下降,整个沙尘影响期间,济南市PM2.5小时浓度均处于较低水平。
从PM2.5/PM10比值变化来看,2017年5月4日12:00,PM2.5/PM10迅速下降(33%),PM10占比明显升高。随着此次沙尘的输送,至2017年5月8日19:00, PM10占比下降,PM2.5/PM10为70%,沙尘影响逐渐结束。整个沙尘影响期间(2017年5月4—8日),济南市PM2.5/PM10为19%~70%。
2.4.1 消光系数和退偏比特征
大气消光主要是大气中不同粒子通过散射和吸收对某一波段太阳辐射衰减综合的描述,主要贡献来自各种形式的降水、颗粒物和气态污染物,而颗粒物的消光系数占总消光系数的90%[26-28],消光系数值越大,说明污染越重。退偏比反映气溶胶粒子的非球形特征[29],沙尘过境期间粗颗粒所占比例较高,一般以退偏比的阈值大小来判别本地气溶胶和沙尘气溶胶,当退偏比大于0.10时为沙尘气溶胶,[25,30-31]。因此,通常利用气溶胶激光雷达退偏比数据判断沙尘。
利用Fernald方法对5月4—8日期间激光雷达探测的Mie散射信号进行反演,得到消光系数和退偏比的垂直分布。图6和图7分别为5月4日沙尘初期济南市0.075~5.0 km高度的大气气溶胶消光系数和退偏比变化情况。
图6 2017年5月4日沙尘初期气溶胶消光系数变化Fig.6 The vertical profile of aerosol extinction cofficient detected by Lidar in Jinan on 4 May,2017
图7 2017年5月4日沙尘初期气溶胶退偏比变化Fig.7 The vertical profile of depolarization ratio detected by Lidar in Jinan on 4 May,2017
从图6、图7可以看出,5月4日00:00—07:00近地面至高空300 m处气溶胶消光系数较大(消光系数1.1 km-1以上),但具有较强消光作用的同时退偏比却比较小(0.1以下),说明此探测范围内消光粒子以球形为主,非球形特性不明显。08:00,在太阳辐射作用下,大气边界层逐渐抬升,近地面气溶胶消光系数相对于0:00—07:00降低,此时退偏比仍比较小,消光粒子仍以球形为主,结合环境空气质量自动监测资料以及气象资料,地面相对湿度在90%左右,(图8)出现一次弱降水过程,近地面层的高湿促进了污染物吸湿增长和二次转化,大气消光主要是由于球形粒子造成。
图8 PM10、PM2.5小时浓度均值与相对湿度Fig.8 The hour average concentration of PM10、PM2.5and relative humidity
11:00,近地面1.5 km内退偏比值迅速升高,达到0.1以上,非球形粒子浓度相对于球形粒子浓度的比例出现明显上升。夹杂着沙尘的云层不断有沙尘传输沉降至地面,地面PM10监测数据明显迅速上升,沙尘传输逐渐影响济南市。至12:00,高空100 m处退偏比达到0.12,非球形粒子显著,近地面PM10质量浓度为215 μg/m3,相比较沙尘未影响时段(00:00—10:00),12:00近地面PM10浓度上升2.4倍。随着时间推移,18:00起,近地面至高空5 km范围内,退偏比均在0.12以上,尤其是18:00—21:00在近地面1.0 km以下,形成了退偏比极大区,整个时间范围内退偏比均值达到0.14,其中20:00高空100 m处退偏比高达0.17,空气污染加重。
图9和图10分别为5月5—8日沙尘期间济南市0.075~5.0 km高度的大气气溶胶消光系数和退偏比变化情况。
图9 2017年5月5—8日沙尘过境期间气溶胶消光系数变化Fig.9 The vertical profile of aerosol extinction cofficient detected by Lidar in Jinan on 5-8 May.2017
图10 2017年5月5—8日气溶胶退偏比变化Fig.10 The vertical profile of depolarization ratio detected by Lidar in Jinan on 5-8 May,2017
5月5—8日期间,高空不断有沙尘气溶胶输送,近地面1.5 km以下气溶胶含量较高,形成退偏比极大区。5月5日0:00—07:00,在高空1.0~2.0 km存在退偏比极大区,此时间段内主要是高空沙尘传输,并在传输过程中逐渐沉降。08:00—16:00,近地面至200 m内消光系数在0.5 km-1以上,退偏比在0.1以上,尤其是在11:00—13:00,300 m处退偏比平均高达0.19,非球形特性显著。
5月6—7日,退偏比在0.15~0.2之间,非球形粒子为主,根据环境空气质量自动监测资料,地面PM10质量浓度均值288 μg/m3,超出PM10浓度国家二级年标准(70 μg/m3)的3.1倍。直至5月8日,随着降水湿沉影响,沙尘逐渐清除,20:00退偏比减小至0.086,沙尘影响结束。
2.4.2 光学厚度变化特征
气溶胶光学厚度反映整层大气透明程度,光学厚度值越大,大气愈浑浊[32]。图11所示是沙尘前后气溶胶光学厚度(AOD)和PM10小时浓度变化情况。从图11可以看出,5月4日00:00—10:00,光学厚度较大(平均为2.7),而PM10平均质量浓度较低(60 μg/m3),考虑是由此时间段内降水造成。在沙尘传输过程中,光学厚度出现短时下降后,不断再次上升。5月5日11:00—13:00,近地面PM10小时浓度最大值高达953 μg/m3,光学厚度急剧上升,最大达到2.9,空气污染严重。5月8日12:00—19:00受降水影响,PM10小时浓度逐渐下降,但降水造成光学厚度再次上升。至5月8日20:00,随着降水湿沉作用,光学厚度降至0.16,近地面PM10质量浓度为79 μg/m3,沙尘过程趋于结束。
图11 2017年5月4—8日气溶胶光学厚度和PM10小时浓度变化Fig.11 Diurnal variation of AOD measured by Lidar and PM10 from May 4 to 8, 2017
2.4.3 退偏比与PM10浓度关系
研究表明,退偏比反映气溶胶粒子的非球形特征[33-35],退偏比数值越大,表明气溶胶粒子非球形越显著。将2017年5月5日至8日地面PM10小时浓度和激光雷达100 m处退偏比对应分析(图12)。
图12 2017年5月4—8日激光雷达115 m处退偏比和地面PM10小时浓度变化Fig.12 Aerosol extinction coefficient at 115 m measured by Lidar and concentration of PM10 at land surface
从图12可以看出,激光雷达100 m处的退偏比与地面PM10小时浓度变化趋势基本吻合,退偏比值越大,地面PM10小时浓度越高。沙尘传输期间,地面PM10小时浓度与退偏比呈正相关关系,相关系数为0.71。
5月5日0:00—07:00,退偏比为0.089~0.14,结合图6和图7,此时段主要高空沙尘传输,沉降较少。5月5日08:00至5月8日18:00,高空100 m处退偏比平均高达0.16,尤其5月5日11:00退偏比达到0.22,沙尘污染严重。5月8日20:00,退偏比降至0.086,非球形特性减弱,同时近地面PM10小时浓度降至79 μg/m3,PM2.5与PM10比例为70%,空气质量良,首要污染物为PM2.5,沙尘影响结束。
研究分析PM2.5及其化学组分的变化、形成机制是识别污染来源的重要依据。PM2.5主要包括水溶性离子、无机元素和碳组分,其中水溶性离子是PM2.5最重要的化学组分[36-38]。图13显示了该次沙尘过程中PM2.5化学组分变化情况。
图13 2017年5月4—8日济南市PM2.5及其中水溶性离子小时质量浓度变化Fig.13 The hourly concentration of PM2.5 and water soluble ions in PM2.5 during the dust case in Jinan
由图13可以看出,沙尘天气发生之前(5月4日00:00—10:00),济南市PM2.5中水溶性离子以NH4+、SO42-和NO3-为主,体现了大量气态污染物的二次化学转化贡献更为明显;沙尘影响期间(5月4—8日),Mg2+与PM2.5相关系数最大,为79.2%,其次为Ca2+与PM2.5相关系数(72.2%),而Mg2+、Ca2+主要来自土壤源,体现了沙尘期间一次颗粒物贡献显著。
沙尘未影响前期(5月4日00:00—10:00)Ca2+小时浓度为0.35~0.8 μg/m3,Mg2+小时浓度为0.036 μg/m3。5月5日11:00,二次离子大幅下降,矿物离子出现明显增长,一次源影响显著。受沙尘天气影响,5月5日12:00,Ca2+、Mg2+小时质量浓度均达到峰值,分别为20.649 μg/m3、1.589 μg/m3。沙尘过境后,5月9日Ca2+日均质量浓度为1.46 μg/m3,Mg2+日均质量浓度为0.14 μg/m3。沙尘期间Ca2+峰值浓度、Mg2+峰值浓度分别是沙尘过境后(5月9日日均浓度)的14倍和11倍。值得注意的是,在沙尘影响期间,二次离子(NH4+、SO42-和NO3-)小时质量浓度与PM2.5质量浓度变化趋势基本一致,由此可见,沙尘传输中PM2.5组分不仅Ca2+、Mg2+明显升高,还可能使硫酸盐、硝酸盐和铵盐传输沉降至济南。
1)2017年 5月4日12:00沙尘天气开始影响济南市,空气质量迅速转坏,环境空气污染物中可吸入颗粒物(PM10)浓度有较大幅度上升,5月5日达到重度污染(AQI是209),PM10小时最大浓度达到953 μg/m3,5月6—7日持续中度污染(AQI分别是173、165),直至5月8日至轻度污染(AQI是110),此次沙尘持续时间久,环境影响严重。
2)利用激光雷达探测Mie散射信号,反演得到沙尘过境期间济南市0.075~5.0 km高度的大气气溶胶消光系数和退偏比垂直分布。5月4日12:00,近地面100 m处退偏比达到0.12,非球形粒子显著,近地面PM10质量浓度为215 μg/m3,相比较沙尘未影响时段(00:00—10:00),12:00近地面PM10浓度上升2.4倍。5月5—8日期间,高空不断有沙尘气溶胶输送,近地面1.5 km米以下气溶胶含量较高,形成退偏比极大区。尤其是5月5日11:00—13:00,300 m处退偏比平均高达0.19,非球形特性显著。直至5月8日20:00,退偏比降至0.086,近地面PM2.5与PM10比例为70%,空气质量良,首要污染物为PM2.5,沙尘影响结束。
3)研究分析PM2.5及其化学组分的变化、形成机制是识别污染来源的重要依据,沙尘传输中Mg2+、Ca2+组分明显升高,Mg2+与PM2.5相关系数最大(79.2%),其次为Ca2+与PM2.5相关系数(72.2%),而Mg2+、Ca2+主要来自土壤源,体现了沙尘期间一次颗粒物贡献显著。
4)结合MICAPS观测实况资料和HYSPLIT模式分析了此次沙尘天气的传输路径。分析表明,此次沙尘路径是随着高空西北气流传输沉降到达济南。