LaBr3(Ce)元件破损在线监测关键核素确定及效率校准

郭晓清 陈细林 覃国秀 夏 文 刁立军

(1．中国原子能科学研究院，计量与校准技术国家重点实验室，北京 102413；2．沈阳工程学院，辽宁沈阳 110136)

1 引 言

燃料元件破损监测是反应堆安全运行的重要保障措施。一回路水流经反应堆堆芯，燃料元件一旦破损，会有大量裂变产物进入一回路中，并随一回路水循环迅速分布在整个回路中，通过测量一回路水中典型裂变产物及其含量，可以直接反映堆芯元件的安全运行状况。

2 效率校准系统

2.1 元件破损实时监测装置

2.2 LaBr3(Ce)标准装置

2.3 效率校准系统

LaBr3(Ce)实时监测装置与标准装置之间通过溶液循环管路连接。溶液循环管路由非接触式蠕动泵(ThermoScientific FH100D)将螺旋管取样管路与标准样品盒连接起来，利用蠕动泵正转和反转实现液体样品的传送和回收。

图1 元件破损实时监测装置效率校准系统框图Fig.1 Efficiency calibration system for fuel failure monitor

3 元件破损裂变产物分析

3.1 裂变产物收集模拟实验

滤膜可以阻止固体裂变碎片，使惰性气体和挥发性产物通过；聚碳酸酯碎末对惰性气体和挥发性产物有很高的吸附能力，并且可以用于二次过滤固体裂变碎片；活性碳用于吸附最后通过聚碳酸酯后的惰性气体和挥发性产物。根据上述材料的特点，设计了以滤膜、聚碳酸酯碎末和活性碳串联的裂变产物收集流程，如图2所示。以模拟得到元件破损时释放到一回路水中的裂变产物样品。

实验在中国原子能院微型堆热中子孔道进行[18]，固体铀薄靶辐照约10min，产生的裂变碎片通过气体射流反冲传输技术由气溶胶载气将裂变产物反冲核载带出反应堆进入收集流程[19]。

进行了两次裂变产物收集热实验，第一次是检验材料收集效果和收集流程可行性。结果发现滤膜上收集的放射性很少，而聚碳酸酯碎末和活性碳有效吸附了大量裂变产物。说明单层滤膜过滤能力不够，聚碳酸酯碎末和活性碳的吸附能力满足预期要求。

第二次实验采用多层滤膜以增强其固体裂变碎片过滤能力；并从聚碳酸酯后将气路分成两支路，一路通过加碘去离子水只收集惰性气体，另一路与第一次实验相同，只通过活性炭。每个支路中裂变产物都经过两重活性炭吸附。第一层是粉沫状活性炭，第二层是较大颗粒活性炭。

图2 裂变产物收集流程图Fig.2 Collection process of fission products

第二次实验由于去离子水支路管路的一些问题，未收集到放射性，因此仅分析了另一支路的样品。从收集结果看，多层滤膜可有效过滤固体裂变碎片，大颗粒活性炭样品(活性炭3)中裂变产物强度和种类非常少，说明粉沫状活性炭(活性炭1)吸附力很强，能截留大部分裂变产物。

由于两次实验中聚碳酸酯样品的能谱极其复杂，因此未对其分析，仅对“活性炭1”目标样品进行分析。

3.2 活性炭裂变产物样能谱分析

图3 HPGe测量活性炭样能谱图(冷却90min)Fig.3 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling 90 minutes)

图4 LaBr3(Ce)测量活性炭样能谱图Fig.4 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)

图5 HPGe测量活性炭样能谱图(冷却约60h)Fig.5 The spectrum of active carbon sample measured by HPGe (cooling for about 60 hours)

图6 LaBr3(Ce)测量活性炭样能谱图(冷却约37h)Fig.6 The spectrum of active carbon sample measured by LaBr3(Ce)(cooling for about 37 hours)

图7 裂变产物特射线全能峰计数率分布图Fig.7 Distribution of fission product character ray count rate

冷却时间60h内，以及按国军标GJB 843.5—90分析确定的，在LaBr3(Ce)能谱中全能峰计数率较高的主要核素及其相关参数见表1。

表1 主要核素相关参数Tab.1 Parameters of the primary nuclides核素半衰期特征峰/keV产额/%85mKr4.48h151.001.3288Kr2.84h196.32,2195.84,2392.11,834.83,1529.773.5787Kr1.272h402.70,2554.50,845.602.5888Rb17.8min898.00,1836.063.5789Rb15.4min657.71,947.69,1031.88,1248.10,2196.00,2570.144.79131I8.02d364.802.89133I20.8h510.40,529.90,875.30,1298.90,1237.506.65131mXe11.84d163.936.52133Xe5.243d81.006.65135Xe9.16h249.796.55138Xe14.13min153.75,242.56,258.31,396.43,401.36,434.49,1768.26,2004.75,2015.82,2252.266.74138Cs32.2min138.10,227.76,396.43,408.98,462.79,546.94,871.80,1009.78,1435.86,2105.82,2218,2639.596.74140Ba12.75d162.64,304.82,423.69,537.386.23140La40.29h328.75,432.55,487.03,751.79,815.80,867.86,919.60,925.25,1596.20,2521.836.23

3.3 LaBr3 (Ce)实时监测关键核素确定

由于模拟实验制备的样品不含一回路中干扰放射性的影响，因此，根据全能峰最终确定关键核素时，还要避开一回路水中管道活化腐蚀产物、水的中子活化产物、湮没辐射等干扰能量的影响。一回路水中干扰放射性核素及参数见表2。

表3 关键监测核素参数Tab.3 Parameters of the monitoring key nuclides核素半衰期γ射线能量/keV发射几率/%135Xe9.14h249.890.288Kr2.84h2 195.813.182 392.134.688Rb17.78m1 836.121.4138Xe14.08m1 768.316.72 015.812.3138Cs33.41m2 218.015.2

其中选择的135Xe，88Kr关键核素，与实时监测装置对一次异常状况下测量能谱的分析结果一致。

4 效率校准

实际监测时，反应堆一回路水流经取样管路，形成一个动态放射源。为减小效率校准不确定度，模拟现场监测环境，采用溶液流动的方式对实时监测装置进行动态效率校准。

4.1 效率校准原理

(1)

4.2 标准源制备

1)长寿命组：60Co，137Cs，133Ba；

2)长寿命组：241Am，152Eu ；

3)短寿命组：109Cd，88Y ，57Co；

4)高能组：24Na。

其中24Na标准源用含活化产物24Na的轻水堆一回路水加NaCl制备。

标准源制备前，根据蒙特卡洛模拟计算的螺旋管路监测装置探测效率、预期测量计数率以及螺旋管管路的有效体积，估算了需要制备的标准源中各核素活度。

4.3 标准源定值

60Co，137Cs，133Ba和241Am，152Eu两组长寿命核素标准源，由研制的标准溶液稀释后制备。

表4 效率校准用ϕ(70×65)mm液体γ标准源活度Tab.4 Liquid γ standard sources of ϕ(70×65)mm for efficiency calibration组别核素活度/Bq相对扩展不确定度(k=2)160Co4.07×1041.4%137Cs2.68×1041.4%133Ba2.02×1041.4%2241Am1.14×1041.4%152Eu8.19×1041.4%357Co5.88×1031.7%109Cd4.99×1041.7%88Y3.80×1041.7%424Na3.20×1043.0%

4.4 效率校准

实时监测装置效率校准结果见表5，装置下限阈值为100keV。

对LaBr3(Ce)监测装置效率校准结果以ln(E)～ln(ε)进行多项式拟合，效率拟合曲线如图8所示。

4.5 效率校准结果验证

将已校实时监测装置应用于现场，在某反应堆一次异常情况分析中，实时监测装置对135Xe，88Kr的测量结果与HPGe的取样分析结果比较见表6。

表5 LaBr3(Ce)元件破损实时监测装置效率校准结果Tab.5 Efficiency calibration result of LaBr3(Ce)fuel failure monitor核素能量/keV峰净计数率符合相加修正系数全能峰效率(修正后)相对合成标准不确定度152Eu244.014.01.1071.86×10-22.5%152Eu344.040.21.0941.51×10-22.4%133Ba356.022.31.0921.45×10-22.4%137Cs661.625.5/8.32×10-31.9%152Eu778.09.61.0727.23×10-32.9%88Y898.026.71.0385.79×10-32.7%152Eu964.09.11.0616.01×10-33.2%60Co1 173.226.71.0745.25×10-32.4%60Co1 332.523.11.074.52×10-32.5%24Na1 368.59.971.0574.48×10-32.8%88Y1 836.015.01.0533.12×10-32.4%24Na2 754.14.831.1032.26×10-32.9%

图8 LaBr3(Ce)实时监测装置效率拟合曲线图(244～2754)keVFig.8 Efficiency fitting curve of LaBr3(Ce)fuel failure monitor(244～2754)keV

表6 某反应堆一回路水实时监测与取样分析结果比较Tab.6 Comparison between the on-line monitoring and sampling analysis results核素取样分析结果/Bq·ml-1监测装置结果/Bq·ml-1相对偏差135Xe6.67×1026.53×102-2.1%88Kr3.94×1024.41×10212%

5 结束语