重庆市近郊大气无机氮、硫沉降特征及其来源分析

何瑞亮,蒋勇军,*,张远瞩,段世辉,王正雄,王家楠,范佳鑫

1 西南大学地理科学学院,重庆 400715 2 岩溶环境重庆市重点实验室,重庆 400715

工业革命后,随着人口增长和工业、农业的快速发展,人为活动(如化石燃料燃烧和化肥施用)排放的SO2和活性氮(Nr)以及相应的沉降量远高于工业化之前[1],造成严重的全球性环境问题,引起国内外学者的广泛关注。全球人为SO2排放量由1850年的1.2 Tg/a增加到1980年的65.7 Tg/a[2],全球人为Nr的排放量已由1860年的15 Tg/a[1]增加到2010年的210 Tg/a[3]。已有研究发现,1980s以来欧洲和北美人为排放的SO2和活性氮(Nr)已经减少或趋于稳定[2,4]。但我国由于工业、农业的快速发展消耗大量的化石燃料和化肥,如1980—2010年我国的煤炭使用量和汽车数量分别增加了3.2和20.8倍,化肥使用量由12 Tg/a增加到35 Tg/a,增加了近3倍,导致人为排放的SO2和活性氮(Nr)持续增加[5]。人为SO2排放量由2000年的19.9 Tg/a增加到2010年的21.8 Tg/a[6],人为Nr排放量由1990年的2.9 Tg/a增加到2010年的15 Tg/a[5],导致酸沉降量较大。我国单位面积硫沉降量为34.9 kg hm-2a-1[7],单位面积氮沉降量为39.9 kg hm-2a-1[8],酸沉降量已超越北美和欧洲[2,7]。

1 研究区概况

研究区位于重庆市近郊中梁山槽谷,地理位置29°39′—29°49′N,106°22′—106°29′E。地质构造上属于川东南拗褶带华蓥山观音峡复背斜,背斜核部为下三叠统飞仙关组(T1f)地层,向两翼地层逐渐过渡为下三叠统嘉陵江组(T1j)、中三叠统雷口坡组(T2l)和上三叠统须家河组(T3xj),岩性以灰岩、页岩、砂岩和泥岩为主。因长期溶蚀形成“一山三岭两槽”的“笔架”式地形,海拔高程480—640 m。属于亚热带湿润季风气候,年均气温为16.5 ℃,多年降雨量为1200—1300 mm,主要集中在4—10月份；地带性植被为亚热带常绿阔叶林,土壤类型为黄壤,分布有少量的石灰土,土层厚度较薄,石漠化分布较广。中梁山槽谷面积38.5 km2,其中林地和耕地面积分别为22.3和13.8 km2,土地利用方式以林地(58%)、耕地(36%)和建设用地(6%)为主。居民呈点状分布,农业分布较为分散,槽谷内无大型污染工业。

图1 研究区土地利用方式及监测站位置Fig.1 Land-use type of the study area and location of station

2 样品采集与分析测试

2.1 野外采样与处理

大气降水通过长沙湘蓝科学仪器有限公司生产的APS- 3A型降水降尘自动采样器收集。该仪器拥有独立的干、湿沉降收集桶。当降雨发生时,采样器自动打开湿沉降采样桶挡板收集雨水,此时干沉降收集桶关闭,降雨停止5 min后,挡板自动转回盖住湿沉降采样桶,防止大气降尘污染湿沉降样品,同时干沉降采样桶开始收集样品。湿沉降样品按降水场次进行采集,自动保存于仪器冰箱中(4 ℃)。降水量通过天津气象仪器厂有限公司生产的DAVIS Vantage Pro2型自动气象监测站进行监测,记录时间间隔为15 min,精度为0.1 mm。仪器均安装在凤凰村村委楼顶,每月下旬进行取样。

2.2 室内分析测试

测定的同位素组成用δ来表示,定义为：

δ(‰)=(R样品/R标准-1) × 1000

(1)

2.3 数据处理

大气湿沉降通量计算公式：

(2)

式中,Dwp是湿沉降的通量(kg/hm2)；ci为每次降水离子组分质量浓度(mg/L)；Pi为每次的降水量(mm)；100为单位转换系数。

大气干沉降通量计算公式：

(3)

式中,Ddp是干沉降的通量(kg/hm2)；ci为湿法收集大气干沉降样品离子组分质量浓度(mg/L)；L为超纯水的体积(500 mL)；S为干沉降收集桶的底面积(m2)；100为单位转换系数。

3 结果

3.1 大气降水水化学特征

表1 研究区大气降水月均水化学特征与同位素值

“-”表示无数据

3.2 大气干、湿沉降离子浓度特征

图2 降水量与大气干(a)、湿(b)沉降浓度关系Fig.2 Relationship between precipitation with atmospheric dry (a) and wet (b) deposition concentration

图3 降水量与湿沉降浓度关系Fig.3 Relationship between precipitation and atmospheric wet deposition concentration

图4 大气干(a)、湿(b)沉降浓度季节变化 Fig.4 Seasonal changes in atmospheric dry (a) and wet (b) deposition concentration

3.3 大气氮、硫干湿沉降量及季节变化

表2 2017年5月份—2018年4月份研究区大气氮、硫干湿沉降量

图5 大气氮、硫干湿沉降量季节变化Fig.5 Seasonal variation of dry and wet deposition of atmospheric nitrogen and sulfur

图6 降水量与大气氮、硫湿沉降量关系Fig.6 Relationship between precipitation with wet deposition of atmospheric nitrogen and sulfur

4 氮、硫干湿沉降的来源分析

4.1 氮、硫湿沉降来源分析

图7 大气降水比与关系Fig.7 Variation of in atmospheric precipitation

图8 大气降水比与关系Fig.8 Variation of in atmospheric precipitation

4.2 气团后向轨迹分析

大气氮、硫来源除了受当地污染物排放影响外,还会受到周边污染物远距离传输的影响。通过HYSPLIT(Hybrid Single-Particle Lagrangian Integrated Trajectory)模型(https://www.arl.noaa.gov/)模拟了500 m、1500 m和3000 m三种高度的气团后向轨迹以区分污染物的跨区域传输,反映不同季节氮、硫沉降来源的主要传输途径。选取了2017年5月份—2018年4月份每月最大降水量时期进行了12次气团轨迹模拟,时间为72 h,每6 h绘制一条轨迹。

图9 研究区2017年5月份—2018年4月份气团后向轨迹Fig.9 Air mass backward trajectories in the study area from May 2017 to April 2018

如图9所示,研究区气团后向轨迹存在着明显的季节差异,表明污染物的传输途径有所不同。春季主要受来自西向、偏南向气流的影响,同时也有东向气流的影响。气团路径大致分为经四川、贵州和经湖北、湖南到达槽谷区两条路径,污染源较近,污染物的输送稳定在中低空；夏季气流来自西南向、南向和东南向,高空气流所占比重较大。受亚洲季风的影响,夏季东南季风和西南季风带来大量的水汽,同时沿途污染物随夏季风到达研究区,使得夏季氮、硫湿沉降量较大；秋季来自北方的气团影响作用逐渐增强,西北向与北向气流在关中平原堆积到一定强度后翻越秦岭山脉到达中梁山槽谷地区,污染物的输送以中低空为主,受来自北方干燥气团的影响,槽谷氮、硫干沉降量逐渐增加；冬季气团来源复杂,主要的气团路径为东北向(途径山东、河南和湖北等地)以及西北向(经甘肃、陕西和四川等地),同时受到四川盆地内部气团的影响显著。我国冬季气流来自西伯利亚地区,气团性质干燥寒冷,冬季风由于青藏高原的阻挡作用,分为南北两支到达重庆地区。北支气流由甘肃、陕西南下翻越秦岭、大巴山到达槽谷区,南支气流由云南、贵州北上影响研究区。冬季风带来大量的北方颗粒污染物致使氮、硫干沉降量出现最大值。气团后向轨迹表明影响研究区氮、硫干湿沉降来源的主要因素是东亚季风,同时中梁山槽谷处于北东—南西走向的川东平行岭谷大地貌格局内,这加剧了季风的影响。

5 结论

(4) 气团后向轨迹表明影响研究区氮、硫干湿沉降来源的主要因素是东亚季风,同时中梁山槽谷处于北东—南西走向川东平行岭谷大地貌格局内,这加剧了季风的影响。