低中放处置场环境影响评价中90Sr分配系数的选取

李 洋，张艾明，杨 洁

(中国辐射防护研究院，太原 030006)

1 前 言

低中水平放射性固体废物在我国实行近地表处置。开展低中放处置场环境影响评价可以量化其对人体健康和环境潜在影响。已有研究表明核素的分配系数对处置场安全评价计算结果有较大的影响[1～3]。因此，环境保护审管部门要求低中放处置场环境影响评价中对主要核素的分配系数进行实测。目前测量土壤中放射性核素分配系数的方法主要有现场试验和实验室模拟试验方法。由于受技术、经济、安全和公众心理等因素的制约，不可能广泛开展大规模现场试验。实验室试验方法目前广泛采用的是静态和动态两种方法。实验室模拟在技术上、经济上容易实现，实验条件比较好控制，便于重复实验，容易得到一个或几个重要参数组合变化的规律性结果。只要模拟实验条件控制得好，可以得到比较接近实际的实验室模拟实验结果，可以得到比较接近实际的实验室模拟实验结果，能够近于真实的反映野外核素迁移试验的情况和特点[4]。不同试验方法各有利弊，在实验周期、经济成本以及结果精确度等方面差别很大。如仅从评价保守性角度而言，现场试验要优于动态实验室模拟，而动态实验室模拟要优于静态实验室模拟；而就试验周期和经济成本而言，则正好相反。因此，在结果精度满足评价需求的前提下，更经济更简单的试验方法有利于处置场环境评价工作的开展。

我国北方干旱地区是我国低中放废物处置场选址的首选区域。通过分析，我国北方干旱区典型土壤包括：砂土、粘土和黄土。90Sr是我国低中放废物处置需重点考虑的主要核素之一。因此，提出静态和动态试验相结合的方式，研究90Sr在非饱和砂土、粘土和黄土的迁移，比较两种方法获得的90Sr分配系数的差异，提出了低中放处置环境影响评价中获取90Sr分配系数的建议。

2 材料和方法

2.1 测量方法

依据《土壤中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB11743-1989)和《水中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16140-1995)进行90Sr比活度测量。

2.2 实验原理与方法

本次试验采集试验地点包气层实验土样，实验用水则使用蒸馏水。

本次静态吸附法采用的实验方案是：将预处理后的1g土壤样品及蒸馏水按固液比1∶10g/mL放入试管，再往试管中加入10mL核素与蒸馏水的混合溶液。放置待吸附平衡后固液分离，分别测量水样和土样中90Sr比活度，计算90Sr分配系数。

本次动态模拟试验采用的方案是：在人工喷淋条件下在土柱中建立稳定的非饱和流场,投放90Sr示踪，达到预定时间后切割土柱, 取样测量核素浓度分布,拟合获得90Sr分配系数[4～8]。砂土土柱进行3组对比试验。第三组模拟实际情况，第一组和第二组加速喷淋。三组控制流量分别为120mL/d，共51d；60mL/d，共102d；30mL/d，共204d。粘土土柱的两种喷淋强度分别为1mL/min、2mL/min，喷淋时间均为390天。黄土土柱的喷淋强度为1mL/min(52mL/d)，喷淋时间为390天。分别采用平衡吸附模式和非平衡吸附模式对90Sr在砂土、粘土和黄土介质中的迁移进行了模拟。使用Richards方程表示水分运移；平衡吸附模式采用线性吸附模型、非平衡吸附模式采用单点吸附模型来表示溶质运移。

3 结果与讨论

3.1 土样特性分析结果

试验选用的几种土壤的矿物成分以及化学成分分析结果见表1和表2。

表1 土样矿物成分分析Tab.1 The mineral composition of the soils (%)

表2 土样化学成分分析Tab.2 The chemical composition of the soils (%)

3.2 静态吸附法实验结果

静态吸附法测得的几种土壤介质中90Sr的分配系数见表3。

表3 90Sr在几种土壤中的分配系数Tab.3 Distribution coefficient of 90Sr in the soils

本研究采用筛分法和比重法对几种土壤的粒径分布进行了测量，其中砂土中砂粒、粉粒、粘粒含量占比分别为98.4%、1.0%、0.6%，粘土中含量占比分别为39.8%、8.9%、51.3%，黄土中含量占比分别为25.5%、64%、10.5%。砂粒对放射性核素吸附能力较差，而砂土中主要成分是砂粒，这可能是上表中砂土的相对偏差值明显小于粘土和黄土的原因。

3.3 动态核素迁移模拟实验

动态实验得到的几种土壤介质中90Sr迁移模拟结果分别见图1、图2和图3。

图1 某砂土土柱90Sr浓度分布[9]Fig.1 Concentration distribution of 90Sr in the sandy soil column

图2 某粘土土柱90Sr浓度分布[10]Fig.2 Concentration distribution of 90Sr in the clay soil column

图3 某黄土土柱90Sr浓度分布Fig.3 Concentration distribution of 90Sr in the loess column

3.4 实验结果讨论

实验结果分析表明，在砂土介质中，通过动态模拟试验采用非平衡吸附模式模拟计算得到的结果与实测浓度更加吻合。通过静态吸附法得到的90Sr分配系数与动态实验拟合得到的(0.70～0.73mL/g)相差约一个量级。分析其原因可能是由于静态吸附试验过程中固液相充分接触，放射性核素在固相上吸附充分，而动态试验中比照取土自然条件将土柱中的含水率控制在20%以下，固液相吸附不充分所导致的。因此，低中放处置场环境影响评价中砂土中90Sr的分配系数应优先选择动态实验法测量获取。

在粘土介质中，通过动态模拟试验采用平衡吸附模式和非平衡模式模拟得到的结果差别不大，这也表明90Sr在粘土固液相间能很快达到平衡。而静态吸附法得到的90Sr分配系数(206mL/g)与动态实验拟合得到的(210mL/g)相差不大。因此，低中放处置场环境影响评价中粘土中90Sr的分配系数可以采用静态吸附法测量获取。

在黄土介质中，通过动态模拟试验采用平衡吸附模式和非平衡模式模拟得到的结果差别不大，但其差别要明显大于粘土介质。静态吸附法实验测量得到的90Sr分配系数(69mL/g)与动态核素迁移模拟实验拟合得到的(66mL/g)也相差不大。因此，低中放处置场环境影响评价中黄土中90Sr的分配系数也可采用静态吸附法测量获取。

4 结 论

4.1 我国北方干旱地区几种典型土壤中，粘土对90Sr吸附能力较强，黄土次之，砂土最弱。

4.2 对于低中放处置场地下水核素迁移模拟，90Sr在粘土和黄土固液相间能很快达到平衡，通过动态模拟试验采用平衡吸附模式或非平衡吸附模式模拟结果差别不大；而采用非平衡模式模拟砂土中90Sr的迁移更为恰当。

4.3 在低中放处置场环境影响评价中，对于砂土介质，90Sr分配系数的测量应优先选择动态模拟试验法，对于黄土和粘土则可采用静态吸附法。如此选择可节约试验时间并控制成本，有利于处置场环境评价工作的开展。