基于SPAMS的石家庄市2018年春节期间重污染过程研究

程丽萍 李嘉欣 赵纲 李雪菲 王玮

摘要：2018年2月15日—2月21日春節假期，石家庄市出现了2月份以来污染最重、持续时间最长的一次空气污染过程。为探究重污染天气成因，采用位于石家庄市大气自动监测站的单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS），对春节期间的细颗粒物化学组成进行了分析，结合空气质量状况及气象条件等因素，对重污染天气的成因进行了推定。结果表明，在此次污染过程期间，地面持续处于低压幅合，边界层低，逆温现象严重，致使18日和19日的污染物浓度累积升高;同时根据SPAMS污染特征分析可知，春节期间发生的重污染过程中，燃煤和工业工艺源的累积，加剧了二次转化，且随着PM2.5浓度的攀升，细颗粒物中重金属和矿尘颗粒占比有一定的增加，二次无机源和烟花源的贡献变化较为突出。研究石家庄市春节期间大气污染物的组成及其成因，可为科学有效地制定大气环境调控策略提供技术参考。

关键词：大气污染防治工程;SPAMS;组分分析;重污染天气;石家庄市;春节

中图分类号：X31 文献标志码：A doi： 10.7535/hbgykj.2019yx01012

CHENG Liping， LI Jiaxin， ZHAO Gang，et al.Study on the process of heavy pollution during Spring Festival in Shijiazhuang City in 2018 based on a single particle aerosol mass spectrometer[J].Hebei Journal of Industrial Science and Technology，2019，36（1）：66-74.Study on the process of heavy pollution during Spring Festival in

Shijiazhuang City in 2018 based on a single particle aerosol

mass spectrometer

CHENG Liping1， LI Jiaxin1， ZHAO Gang2， LI Xuefei3， WANG Wei1

（1.Shijiazhuang Environmental Prediction Center， Shijiazhuang， Hebei 050022， China;2.Shijiazhuang Motor Vehicle Sewage Management Center， Shijiazhuang，Hebei 050022， China;3.Shijiazhuang High-tech Zone Environmental Monitoring Center， Shijiazhuang， Hebei 050035， China）

Abstract：During the Spring Festival holiday from Feb 15 to Feb 21， 2018， Shijiazhuang experienced the most severe and longest continuous air pollution process since February. In order to explore the cause of heavy pollution during Spring Festival， the fine grain chemical composition during Spring Festival is analyzed， and presumption on the causes of heavy pollution is made after combined with air quality conditions and meteorological conditions. A single particle aerosol mass spectrometer （SPAMS） is used， which is located at the atmospheric automatic monitoring station in Shijiazhuang City. The results show that during the pollution process， the ground continued to be in a low pressure amplitude， the boundary layer is low， and the temperature inversion is severe， resulting in the accumulation of pollutants increasing from Feb.18 to Feb.19. At the same time， according to the analysis of SPAMS pollution characteristics， the secondary conversion is intensified because of the accumulation of coal and industrial process sources during the heavy pollution process in the Spring Festival. With the mass concentration of PM2.5 increasing， the proportion of heavy metals and dust in fine particles has increased， and the contribution of secondary inorganic sources and fireworks sources has become more prominent. Research on the composition and sources of air pollutants in Shijiazhuang City during the Spring Festival can provide technical support for effective and scientific regulation of the air environment.

Keywords：air pollution control project; SPAMS; component analysis; heavy pollution of the weather; Shijiazhuang City; Spring Festival

石家庄市人口过度密集，主城区面积狭小，一环以内面积30.56 km2，人口近百万，人口密度为3.27万人/km2，二环至一环区域人口密度也高达2万人/km2，是全国人口密度最大的省会城市之一。同时，石家庄市地处太行山东麓，地势西高东低，落差几百米，呈“避风港”式地形[1]，是全国“焚风效应”最严重、“热岛效应”最明显的城市之一，导致市区污染物不易扩散，在冬季频繁发生大气污染事件。近年来，随着工业进程的加快[1]，空气污染问题日益严峻。2017年秋冬季以来，石家庄市针对秋冬季大气污染特征，采取了一系列举措治理大气污染[2]，坚决打好“蓝天保卫战”。国家环保部通报的2017年10月—12月京津冀大气污染传输通道城市空气质量状况[3]显示， 2017年10月—12月，石家庄市PM2.5平均质量浓度为85 μg/m3，同比下降54.8%，在“2+26”城市中排名第 1 位。

目前，PM2.5来源解析的常规方法主要包括源排放清单法、扩散模型法和受体模型法等[4-8]。常规源解析方法手工采样分析至解析完成周期一般为3个月以上，时效性较差，且无法具体跟踪小时间尺度的突发污染事件。而采用基于单颗粒气溶胶质谱仪（SPAMS），可快速捕捉灰霾天气的污染特征，是一种从单个颗粒层面上分析颗粒物特性的新型分析技术，能够检测单个颗粒物的粒径大小及其对应的化学组成[9-11]。该技术的实现加快了分析速度，提高了时间分辨率，避免了样品特性变化对监测结果的影响，对于颗粒物的快速表征具有重要意义[12]。近年来，国内利用SPAMS解析大气细颗粒物的相关研究日益增多。北京[13-14]、南京[15]、西安[16]、石家庄[17-18]、广州[19]等地开展了大气颗粒物的化学特征及来源解析等研究，为研究区域灰霾天气污染特征及其成因积累了大量数据。

2018年2月15日—2月21日春节假期，石家庄市出现了2月份以来污染最重、持续时间最长的一次空气污染过程，笔者利用禾信SPAMS-0515对石家庄市春节期间重污染天气进行了源解析。通过分析污染过程中实时在线来源解析、颗粒物组分特征和气象因素，探究春节期间重污染天气发生的原因，明晰石家庄市春节期间大气污染物的组成和污染来源，以期为今后有效科学地调控石家庄市特别是春节期间的大气环境提供技术支撑。

1材料与方法

1.1监测地点与时间

SPAMS的监测地点位于石家庄世纪公园电视塔-大气梯度监测站（东经114°31′49″，北纬38°01′11″），测点离地高度约20 m。该大气梯度监测站位于石家庄市世纪公园，坐落于城区中部，临近槐安西路高架桥和体育南大街，周边多为城市绿化景观及商业区。监测时间为2018年2月14日0：00—2月21日24：00。

1.2数据来源

石家庄市是首批按照新《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）[20]监测并发布环境空气质量的全国74个重点城市之一。国控、省控环境空气监测点位均对PM10，PM2.5，SO2，NO2，CO和臭氧等污染物浓度采用自动监测方式，并实时对外发布监测数据。本研究地面大气污染物浓度资料来源于2018年2月14日0：00—2月21日24：00石家庄市空气质量自动监测站及单颗粒气溶胶质谱仪实时监测的数据，文中所使用的气象资料来源于石家庄市国家基本气象站气象五参数数据、中央气象台实况天气形势及欧洲中心提供的气候预测资料。

1.3监测仪器

细颗粒物的质量浓度采用河北先河环保科技股份有限公司生产的XHPM2000E颗粒物连续监测仪测量，空气样品通过SPAMS-0515进行测定，环境空气经PM2.5切割头后进入SPAMS进行分析。

1.3.1工作原理[21-28]

SPAMS通过对环境大气中单个细颗粒物的成分和粒径大小进行实时检测，并将其特征与仪器内置污染源特征谱库进行比对，实时得出颗粒物的污染来源组成情况。气溶胶颗粒经黑色导电硅胶管引入SPAMS后，在空气动力学透镜的作用下聚焦成粒子束，进入真空测径系统。颗粒通过连续532 nm激光完成数浓度统计及粒径测定。随后气溶胶粒子到达电离区中心被266 nm紫外脉冲激光电离，电离产生的正负离子信息[29]分别被双极飞行时间质量分析器检测，经数据采集系统处理后获得单个气溶胶粒子的正负质谱图。

1.3.2SPAMS数据分析[24]

采用单颗粒质谱数据分析软件包进行数据处理。气溶胶粒子的分类采用自适应共振神经网络算法（ART-2a）。利用此方法将整体颗粒物分为6类，分别为元素碳（elemental carbon，EC）、有机碳（organic carbon，OC）、礦物质颗粒（mineral dust， MD）、重金属元素（heavy metal，HM）、左旋葡聚糖（levoglucosan，LEV）、混合碳（internally mixed organic and elemental carbon，ECOC）。本次春节期间，此方法研究参数选择学习效率为0.05，警戒值为0.75，迭代次数为20，该算法能够根据颗粒质谱中离子峰的种类及强度自动将相似的颗粒归为同一类[9]。

1.3.3颗粒物来源解析方法

参照《大气颗粒物来源解析技术指南》[4]，PM2.5来源解析的常规方法主要包括源排放清单法、扩散模型法和受体模型法等[4]。源排放清单法主要通过建立污染源清单数据库，对不同源类排放量进行评估，确定主要源贡献率。扩散模型法基于源排放清单和气象场，用数值方法模拟污染物在大气中的传输、扩散、化学转化等过程，进而估算不同源对受体点的贡献[30]。受体模型法通过分析环境受体大气颗粒物的化学组分和物理特性来推断各类污染源的贡献率，应用较为广泛。本文所用的单颗粒气溶胶质谱仪是一种新型分析技术，可以从单个颗粒层面上分析颗粒物的特性，能够检测单个颗粒物的粒径大小以及其对应的化学组成[23]。该技术提高了捕捉灰霾天气污染特征的时间效率，分析速度快，避免了样品特性变化对最终监测结果的影响。单颗粒气溶胶质谱仪在颗粒物排放源表征[31]、环境颗粒物源解析[32]、源谱构建[26]等领域应用广泛。

结合石家庄市的能源结构及春节这一特殊时期，按照环境管理需求对细颗粒物排放源进行分类，将石家庄市细颗粒物污染来源归结为8类，分别为扬尘、生物质燃烧、机动车尾气、燃煤、工业工艺源、二次无机源、烟花燃放和其他。

2结果分析

2.1春节期间石家庄市大气质量整体变化规律

春节期间即2018年2月15日—21日（除夕至初六），石家庄市共出现Ⅲ级轻度污染2天、Ⅳ级中度污染1天、Ⅴ级重度污染3天、Ⅵ级严重污染1天，重污染比例为57.1%;同比2017年春节期间（1月27日—2月2日），Ⅱ级污染减少1天，Ⅲ级污染增加2天，Ⅳ级污染减少1天，重污染比例持平。

2018年春节期间，PM10质量浓度为217 μg/m3，PM2.5质量浓度为170 μg/m3，SO2质量浓度为47 μg/m3，NO2质量浓度为41 μg/m3，CO（95%）质量浓度为3.3 mg/m3，O3 -8 h（90%）质量浓度为127 μg/m3，综合指数为11.37，同比2017年春节期间PM10下降4.0%，PM2.5上升1.2%，SO2下降51.0%，NO2下降28.1%，CO下降5.7%，O3-8 h上升53.0%，综合指数下降8.7%。

2018年春节期间各项污染物浓度及污染等级见表1。如表1所示，本次过程中PM2.5质量浓度大幅攀升发生在15日—16日中午，16日午后到20日中午污染持续。14日午后PM2.5质量浓度处于100 μg/m3以下的较低水平，15日夜间20：00开始大幅上升，16日0：00，PM2.5升至188 μg/m3，15：00质量浓度为186 μg/m3，此后出现短时回落，伴随小幅波动。16日午后开始PM2.5质量浓度波动上升，17日19：00达到200 μg/m3以上，19日12：00达到本次重污染过程的峰值342 μg/m3，此后波动下降，至21日午后本次重污染过程结束。

2017年与2018年春节期间PM2.5小时质量浓度变化对比情况如图1所示。

从图1可以看出，与2017年相比，2018年春节期间石家庄市的空气质量有了较为明显的改善。2017年与2018年除夕与初一，PM2.5质量浓度均值分别为236 μg/m3与120 μg/m3，2018年下降率达到49.1%。虽然2018年春节期间的除夕夜出现PM2.5质量浓度的攀升，但未出现2017 年除夕夜爆表的现象。与2017年相比，2018年除夕夜0：00至初一2：00 PM2.5的质量浓度小时均值下降38.0%。

2.2天气过程分析

本次污染过程始于2月15日，2月21日结束。污染过程基本可分为污染逐步加重（15日—16日中午）、污染持续（16日午后—20日中午）和污染消散（20日午后—21日）3个阶段。污染过程中高层及近地面天气形势见图2。

2.2.1污染逐步加重阶段

15日上午处于高压控制，下午到夜间地面气压场由弱高压转高压，导致垂直扩散能力较差，污染物浓度有所上升;15日夜间到16日上午，地面为弱气压场，同时受周边居民燃放烟花爆竹的影响，空气质量转差，污染物于16日午后开始累积，15：00石家庄AQI值达到236，PM2.5质量浓度达到186 μg/m3。

2.2.2污染持续阶段

16日午后—19日上午，石家庄持续重度污染，部分时段达到严重污染;16日夜间—17日，500 hPa高空为偏西气流，地面为低压扩散，垂直方向与水平方向的污染物扩散条件均不利，同时受周边居民燃放烟花爆竹的影响，空气质量持续较差;18日—19日上午，高空为偏西气流，地面气压场减弱，地面温度与850 hPa高空温度同为-2 ℃，高空与地面出现等温[33]，污染物垂直扩散条件差，不利于污染物浓度的稀释扩散，致使空气质量持续转差;19日地面气压场弱，19日夜间—20日上午，平均风速为1.1 m/s[34-35]，平均相对湿度为75%，叠加前期污染物汇聚累积，空气质量较前期有所加重，其中19日12：00达到此次污染过程的峰值，AQI值达到392，PM2.5质量浓度达到342 μg/m3。

2.2.3污染消散阶段

20日午后有4 ℃左右的降温[33]，西部有零星小雪，21日500 hPa高空为槽底，随着边界层的抬升，污染扩散条件稍有好转，持续污染过程有所缓解;21日13：00开始空气质量得到明显改善，石家庄AQI值为72，空气质量转为良。

从气象历史观测数据和重污染天气的统计资料来看，类似本次过程的气象条件在秋冬季常出现在石家庄。这种气象条件下，石家庄市会呈现如下特点：一是污染加重迅速;二是污染程度较重;三是污染持续时间较长。可见石家庄市秋冬季的气象条件不利于大气中污染物的扩散。

2.3基于SPAMS污染特征分析

2.3.1顆粒物来源解析

2月14—21日细颗粒物来源解析结果见图3。其中首要污染源为工业工艺源，贡献率为26.2%;第二大污染源为燃煤，贡献率为24.1%;第三大污染源为机动车尾气，贡献率为21.9%;燃放烟花爆竹的贡献率为3.6%。

根据图3及单颗粒质谱在线源解析小时监测结果（见图4）发现以下特征。

1）此次污染过程中工业源和燃煤源的贡献最高，二者贡献率之和占到50%左右。工业工艺源包含了化工、金属冶炼等工艺过程排放的颗粒;燃煤源包含了燃煤电厂、锅炉等排放的颗粒。在污染前期（15—16日），两类源的贡献率变化较小，一直保持在25%左右的水平。随着污染的进一步加重，工业源和燃煤源的贡献波动上升，先后在17日和21日上升至30%以上。污染过程结束后，工业源的贡献降低至20%，燃煤源的贡献仍保持在30%以上。这主要是由于虽然在2017年主城区已完成无散煤化整改，乡镇大部分实施了煤改气、煤改电，但乡镇、农村中除去大部分煤改气、煤改电的区域外，其他住户仍采用燃煤的方式取暖，春节期间，城市人口大量离开，市区的散煤燃烧排放量下降，但是小区的集中供暖并没有停止，集中供暖锅炉的排放并没有减少;另一方面，在大量外地务工人员返乡后，周边地区农村居民的供暖面积增加，供暖需求加大，从而致使燃煤需求量剧增，因而农村未进行煤改气、煤改电的居民燃煤排放量增加，这些因素导致燃煤仍旧成为污染源中比例较高的一项。

2）2月15日，PM2.5浓度出现先降后升的较大波动，烟花爆竹燃放的贡献率呈现逐渐上升趋势，从上午10：00之前的不足1%增加至夜间的5%以上，最高贡献率6.7%出现在除夕夜间19：00。烟花爆竹集中燃放时段15日23：00—16日2：00，燃放烟花爆竹贡献率一直维持在4%，左右并未出现大幅上升。在16日—21日的重污染期间，烟花爆竹燃放贡献率始终保持在2%以下。由此可见，石家庄市春节期间对于烟花爆竹的禁燃限放措施起到了较好的效果。

3）在PM2.5浓度的不断攀升过程中，二次无机源的贡献持续升高，贡献率从2月16日凌晨的10%上升至18日—19日重污染时段的20%以上，最高达到25.6%。随着22日污染程度的逐渐缓解，二次无机源的贡献降至5%左右。二次无机源是指质谱图中只含有硫酸盐、硝酸盐、铵盐等二次离子成分的颗粒物，该类型颗粒物可以在一定程度上反映大气二次反应的强度。由此可见，春节期间重污染时段发生了较为明显的二次反应。

4）除夕作为阖家团圆的传统节日，出行车辆大幅减少，在除夕夜间的污染峰值期间，机动车尾气对于细颗粒物的贡献仅为15%。此后随着假期走亲访友出行需求的增加，机动车尾气的贡献率上升至20%以上，最高达到25.5%。这主要由于除夕大部分单位放假、休业、停产，公路货物运输大幅下降，大型车辆往来显著减少，但假期期间春运返乡及旅游出行量明显增加，公路客运繁忙，柴油客车及汽油私家车的排放量有所增加，致使机动车尾气呈现并未下降反而增加的趋势。

2.3.2颗粒物来源解析

细颗粒物成分占比见图5。从图5可以看出，2月14—21日细颗粒物的主要成分为有机碳，占比达54.6%;其次为元素碳，占比为26.7%;混合碳位居第三，占比为15.7%。有机碳与燃煤源的相关性相对高，元素碳与尾气源的相关性相对高。

选取监测时段内的优良天气和重度以上污染天气的细颗粒物成分数据进行对比（见图6）。从图6可以看出，春节期间的重污染过程中，有机碳、元素碳和混合碳3类主要成分的占比没有明显的变化，变化较为突出的为重金属和矿尘颗粒，分别由优良天气下的0.9%和0.6%增加至重污染天气时的1.4%和2.7%。这与燃放烟花爆竹密切相关。爆竹的主要成分是黑火药，含有硫磺、木炭粉、硝酸钾，有的还含有氯酸钾。制作闪光雷、电光炮、烟花炮、彩色焰火时，还要加入镁粉、铁粉、铝粉、锑粉及无机盐，加入鍶盐火焰呈红色、钡盐火焰呈绿色、钠盐火焰呈黄色。

3结论

重污染天气的应对举措是秋冬季大气防治攻坚任务的重中之重，石家庄市先天不利的自然区位和气象条件，致使大气环境容量脆弱，需要石家庄市采取力度更大的管控和减排措施，尽最大努力降低本地基准污染量和浓度，才能达到实现污染削峰的目的。通过分析春节期间石家庄市空气质量状况及SPAMS污染特征，可得出以下结论。

1）与2017年相比，2018年春节期间石家庄市的空气质量有了明显改善。虽然2018年除夕夜间出现PM2.5质量浓度的攀升，但并未出现2017年除夕指标爆表的现象。春节期间发生的重污染过程中，地面持续处于低压幅合，边界层低，逆温现象严重。在这种气象条件下，本次污染过程有如下特点：一是污染加重迅速;二是污染程度较重;三是污染持续时间较长。

2）根据SPAMS污染特征分析来看，春节期间发生的重污染过程中，燃煤和工业工艺源累积，二次转化加剧，且随着PM2.5质量浓度的攀升，细颗粒物中重金属和矿尘颗粒占比有一定的增加，二次无机源和烟花源的贡献变化较为突出，但未出现大幅上升，空气质量也未出现爆表，说明对于烟花爆竹的禁燃限放措施起到了较好的效果。

笔者利用单颗粒气溶胶质谱仪对春节期间的细颗粒物化学组成进行了分析，并结合空气质量状况及气象条件等对重污染天气成因进行了推定。但由于重污染过程中SPAMS是从较高的颗粒物浓度中捕获样品，因而对数据的准确性会产生一定的影响。建议SPAMS厂家通过对仪器捕获样品装置的优化，提高数据在定量分析方面的准确性和可靠性。

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