叶延琼 ,汪晶,章家恩 *
1.华南农业大学资源环境学院,广东 广州 510642;2. 农业部华南热带农业环境重点实验室,广东 广州 510642;3.广东省现代生态农业与循环农业工程技术研究中心,广东 广州 510642;4. 广东省生态循环农业重点实验室,广东 广州 510642
随着我国经济社会的快速发展,工业化和城市化进程不断加速,以及城市人口的逐步增长,机动车保有量也急剧增加,能源消耗量大且集中,导致京津冀、长江三角洲、珠江三角洲等经济发达地区的大气环境污染日趋严重,并带来酸雨、雾霾等大气问题(王跃思等,2013;周凯等,2015;史鹏英等,2016;赵建平等,2017;邓旺华等,2017)。2017年中国生态环境状况公报显示(中华人民共和国生态环境部,2018),全国 338个地级及以上城市中,仅有99个城市环境空气质量达标,239个城市环境空气质量超标,分别占全部城市数的29.3%和70.7%。2017年全国重点监测区域74个城市的平均优良天数比例为72.7%,比2016年下降1.5个百分点。可见,我国城市大气污染形势依然严峻。
当前,生态环境部门监测统计的影响大气环境质量的主要指标包括:二氧化硫(SO2)、二氧化氮(NO2)、可吸入颗粒物(PM10)、细颗粒物(PM2.5)、臭氧(O3)及一氧化碳(CO)。其中SO2主要来源于以煤或石油为燃料的工厂企业,是大气中分布较广、影响较大的主要污染物之一,常被作为衡量大气污染程度的主要指标(邱小香等,2016)。来自于燃料燃烧、城市汽车尾气以及工业生产过程中的NO2具有毒性,对深呼吸道具有强烈刺激作用,可引起人及各种动物的肺损害甚至造成肺水肿,也可使植物叶片枯黄,甚至死亡(但德忠,2006)。颗粒物PM10和PM2.5是严重危害人体健康的主要污染物之一,其来源多样,如人类生产和生活过程中使用的各种燃料,钢铁厂等工厂企业生产以及公路扬尘等。目前,颗粒物污染已成为我国大气污染最主要的污染物,且成为城市环境质量达标的关键指标(李培等,2011)。来源于人类活动,汽车尾气、燃料燃烧和石化生产等产生的臭氧(O3)可以吸收紫外线并防止其对生物生长的危害,但空气中臭氧的含量一旦超标,也会给人们带来如侵蚀和损害人体眼睛,呼吸道等许多健康问题(王井怀等,2015)。而来源于内燃机排气、化石燃料燃烧等的CO是大气中分布最广和数量最多的污染物,若局部污染严重,对人群健康具有一定危害(中国产业研究报告网,2013)。世界卫生组织(2013)指出,全球每年约有700万人因暴露在空气中的细微颗粒污染物而丧命。可见,大气污染将严重影响人们的健康和生活,已成为全球性的社会问题(李永源等,2019),国内外学者对大气污染的发生、危害及其防治开展了很多研究(王棚飞等,2018)。
改革开放 40年来,广东省经济发展取得了举世瞩目的成绩,全省GDP已连续30年蝉联全国第一(陆肖肖,2019),由1978年的185.85亿元增加到2018年的9.7万亿元。但在经济快速发展的同时,全省以高浓度臭氧为特征的光化学烟雾和灰霾现象的大气复合污染频繁发生(Fu et al.,2014;Yin et al.,2016;Zheng et al.,2010),并制约着社会经济的发展。为明晰广东省大气环境质量的时空变化特征,本文以广东省 21个地级市为研究对象,利用大气环境质量标准,分析评价了全省大气环境质量的时空分布特征,旨在为合理制定广东省社会、经济与环境之间的协调与可持续发展提供科学依据。
广东省地处中国大陆南部,位于 20°13′-25°31′N 和 109°39′-117°19′E 之间,属典型的亚热带季风气候区。作为改革开放的前沿地区,伴随着社会经济的持续增长和城市化进程的加快,全省大气环境污染问题也日趋严重,形成了巨大的减排压力(何惠明,2000)。广东省也是酸雨污染较为严重的地区,除茂名、阳江、河源和梅州市外,其余17个市均被列为国家酸雨控制区(何惠明,2000;秦鹏等,2006)。据广东省历年环境状况公报显示,全省大气环境质量多在国家环境质量标准的二、三级间浮动,少部分指标达到一级标准。为缓减全省大气环境污染,在经济快速发展的同时,广东省也加大了区域大气环境整治工作,相继出台了《广东省蓝天工程计划》、《广东省环境保护“十三五”规划》、《广东省生态环境监测“十三五”规划》等,取得了显著成绩(彭鸿,2018)。2017年,全省21个地级以上市的 49个城市降水测点的 pH均值为5.14,酸雨频率为19.8%,17个城市(占81.0%)出现酸雨,降水质量略有下降;同时,全省 21个地级以上市的空气质量达标天数比例在 77.3%-99.2%之间,平均为89.4%。全省各市SO2、CO第95%位数日均质量浓度达标率均为100%;NO2日均质量浓度达标率在 89.9%-100%之间;PM10日均质量浓度达标率在 97.8%-100%之间;PM2.5日均浓度达标率在92.3%-100%之间;O3-8 h均值达标率在81.6%-99.5%之间(广东省生态环境厅,1998-2018)。
广东省大气环境因子的相关数据主要来源于广东省生态环境厅公开发布的《广东省环境状况公报》、《广东省城市环境空气质量状况》等,统计数据主要包括降水pH均值、酸雨频率以及SO2、NO2、PM10、PM2.5、臭氧日最大8 h(O3-8 h)、一氧化碳(CO)24 h均值第95%位数。
主要采用中华人民共和国国家环保部和国家技术监督局(2012)颁布实施的《环境空气质量标准》(GB3095—2012),将降水质量、空气质量划分为不同等级,其中SO2、NO2、PM10、PM2.5按照年平均值作为标准值进行评价,CO和O3则按照百分位数质量浓度进行评价,即按照《环境空气质量评价技术规范(试行)》(HJ 663—2013),将历年内有效的O3日最大8 h平均值,CO 24 h平均值按数值从小到大排序,取第90%位置的O3日最大8 h平均值与国家标准日最大8 h平均质量浓度限值比较,判断臭氧达标情况;第95%位的CO 24 h平均值与CO 24 h标准质量浓度限值比较,判断CO达标情况。各指标分级评价标准见表1。
3.1.1 降水的年际变化
由图 1可知,1998-2017年间,广东省降水pH值总体呈稳定上升趋势,除1998年、1999年、2000年以及 2005年外,全省其余年份的降水 pH
表1 大气环境质量单项指标评价标准Table 1 Evaluation criteria of individual indicator for atmospheric environmental quality
图1 广东省1998-2017年降水pH值和酸雨频率Fig. 1 Average annual precipitation pH and frequency of acid rain in Guangdong from 1998 to 2017
3.1.2 降水的空间变化
3.1.2.1 降水pH值
图2给出了广东省1998-2017年间降水pH值的空间分布状况,由图2可知,1998-2010年间,广东省仍有少部分地区的降水pH值小于4.5,属重酸雨区,且多分布在韶关市、清远市和广州市。大部分地区的降水pH值在4.5-5.0之间,属中酸雨值基本维持在5.0-5.6之间,属轻酸雨区。从全省21个地级市不同级别酸雨发生频率来看,1998-2017年间,以2007年为转折点,全省轻酸雨区发生频率总体呈“高-低-高”的上升趋势,由1998年的57.14%下降到2007年的47.62%,而后又上升到2017年100%。中酸雨和重酸雨区发生频率则呈“低-高-低”的下降趋势,到2017年均下降到0。区;2011-2017年间,降水pH值在4.5-5.0间的地区有韶关市、清远市、肇庆市、佛山市、江门市、东莞市和深圳市,但到 2017年,仅有深圳市的降水pH值在4.5-5.0间,属中酸雨区;佛山市、茂名市、清远市、韶关市、深圳市、肇庆市和珠海市的降水pH值在5.0-5.6之间,属轻酸雨区;其余均大于 5.6,属非酸雨区。综上可见,研究期间,广东省的降水pH值逐年上升,说明广东省的酸性降水质量状况有所改善。
图2 广东省1998-2017年降水pH年均值空间分布Fig. 2 Distribution of average annual precipitation pH in Guangdong from 1998 to 2017
3.1.2.2 酸雨频率
图3给出了广东省1998-2017年酸雨频率的空间分布状况,由图3可知,研究期间,广东省各地市的酸雨频率发生波动较大。1998-2010年间,全省属中酸雨频发区和重酸雨频发区的地市所占比例较大。如在 2004-2006年间,韶关市、清远市、梅州市、广州市、佛山市、深圳市、惠州市、东莞市、江门市、珠海市、茂名市和湛江市 12个地市属中酸雨区和重酸雨区。2011-2017年间,全省大部分地区属非酸雨区和轻酸雨区,属中酸雨区和重酸雨区的发生范围逐渐缩小,仅限于清远市、韶关市、肇庆市和深圳市。在 2017年,仅有韶关市、珠海市、佛山市和深圳市的酸雨频率在25%-50%间,属轻酸雨频发区,其余地市均小于25%,属非酸雨区。由此可见,研究期间,广东省酸雨发生频率大幅下降,降水质量得到一定改善。
图4给出了广东省2001-2017年大气主要污染物浓度变化状况,由图4可知,2000-2017年间,广东省大气环境主要污染物浓度均呈现出波动式的变化趋势,SO2的年均质量浓度整体呈下降趋势,由2001 年的 20 μg·m-3下降到 2017 年的 11 μg·m-3(最大值出现在2004年,为31 μg·m-3),下降了45%;NO2的年均质量浓度由 2001年的 26 μg·m-3上升到2017年的29 μg·m-3(最大值出现在2003年和2004年,为 31 μg·m-3),上升了 11.52%;PM10的年均质量浓度由2001年的73 μg·m-3下降到2017年的51 μg·m-3(最大值出现在 2003 年,为 75 μg·m-3),下降了30.14%。研究期间,全省SO2和NO2的平均质量浓度均达到国家二级标准;除2001年和2003年外,全省PM10的平均质量浓度也达到国家二级标准。
此外,广东省 PM2.5由2014年的 41 μg·m-3下降到2017年的33 μg·m-3,下降了19.51%;CO第95%位数由2014年的1700 μg·m-3下降到2017年的 1200 μg·m-3,下降了 29.41%;O3-8 h由 2014年的 148 μg·m-3上升到 2017 年的 153 μg·m-3,上升了3.38%。PM2.5和 CO第 95%位数日均质量浓度除2014年超标外,其余年份均达到国家二级标准,O3-8 h质量浓度则全部达到国家二级标准(表2)。
图3 广东省1998-2017年酸雨频率空间分布Fig. 3 Distribution of frequency of acid rain in Guangdong from 1998 to 2017
图4 广东省2001-2017年大气主要污染物浓度变化Fig. 4 Changes of major pollutants’ mass concentration in Guangdong from 2001 to 2017
3.3.1 SO2
2001-2014年间,广东省21个地级市中,除2003年和2004年的韶关、广州和佛山市的SO2污染超标外,其余年份的韶关、广州、肇庆、佛山、东莞、中山、深圳、江门、茂名和潮州市的SO2年均质量浓度均在 20-60 μg·m-3之间,达到国家二级标准,其余地市 SO2年均质量浓度小于 20μg·m-3,达到国家一级标准(图5)。可见,2001-2014年间,广东省SO2污染较重地区主要分布在珠江三角洲和粤北的部分地区。但在2015-2017年,全省各市SO2年均质量浓度均达到国家一级标准,SO2污染得到明显控制。
表2 广东省2014-2017年大气主要污染物浓度变化Table 2 Changes of major pollutants concentration in Guangdong from 2014 to 2017 μg·m-3
图5 广东省2001-2017年SO2年均质量浓度分布Fig. 5 Distribution of average annual mass concentration of SO2 in Guangdong from 2001 to 2017
3.3.2 NO2
图6给出了广东省2001-2017年NO2质量浓度年均值的分布状况,由图6可知,研究期间,广州市、佛山市、深圳市和东莞市的大部分年份,其NO2年均浓度均超过 40 μg·m-3,属超标地区。此外,2001-2012年间,韶关市、肇庆市、清远市、肇庆市、中山市、珠海市、江门市、潮州市、汕头市和揭阳市的 NO2年均质量浓度均在 20-40 μg·m-3之间,达到国家二级标准,其余地市 NO2年均质量浓度均小于20 μg·m-3,达到国家一级标准。但在2013-2017年间,NO2年均质量浓度均小于20 μg·m-3的地市数量减少,到2017年仅有汕尾市、湛江市和茂名市的 NO2年均质量浓度均小于20 μg·m-3,达国家一级标准,其余地市达国家二级标准。
3.3.3 PM10
图7给出了广东省2001-2017年PM10年均质量浓度的分布状况,由图7可知,2004-2008年间,广东省 PM10年均质量浓度超过国家三级标准 70 μg·m-3的地市数量较多,在空间分布上,以粤北的韶关市、珠三角的广州市、佛山市、东莞市、江门市、肇庆市以及粤西的云浮市和茂名市为主。河源市和阳江市PM10年均质量浓度达到国家一级标准,其余地市达到国家二级标准。2009-2014年间,除少数年份个别地市 PM10年均质量浓度超标外,其余地市均达到国家二级标准。2015-2017年间,广东省(除 2016年湛江市和梅州市达国家一级标准外)PM10年均质量浓度均达到国家二级标准。
3.3.4 PM2.5
图8给出了广东省2014-2017年PM2.5年均质量浓度的分布状况,由图8可知,2014年,仅有湛江市、云浮市、珠海市、深圳市、惠州市和汕尾市的 PM2.5年均质量浓度在 15-35 μg·m-3之间,达到国家二级标准,其余15个地市的PM2.5年均质量浓度均超过35 μg·m-3,属超标地区。2015年和2016年间PM2.5年均质量浓度超标情况有所改善,PM2.5年均质量浓度超标地市数量分别减少到 6个和 5个,但到2017年又开始加重,PM2.5年均质量浓度超标地市数量又增加到8个。总的来说,2014-2017年间,广东省 PM2.5年均质量浓度含量较大,污染程度较高,尽管超标地市数量有所减少,但形势仍相当严峻。
3.3.5 O3-8 h
图9给出了广东省2014-2017年O3-8 h年均质量浓度的分布状况,由图9可知,2014-2017年间,广东省大部分地市O3-8 h年均质量浓度在100-160 μg·m-3之间,达到国家二级标准,仅有少部分地市O3-8 h平均含量高于160 μg·m-3,出现超标现象。如 2014年有肇庆、佛山、广州、深圳和汕尾5市O3年均质量浓度超标,2015年和2016年均只有2个地市超标,2017年有深圳、广州、佛山、中山和江门5市超标。
图6 广东省2001-2017年NO2年均质量浓度分布Fig. 6 Distribution of average annual mass concentration of NO2 in Guangdong from 2001 to 2017
图7 广东省2001-2017年PM10年均质量浓度分布Fig. 7 Distribution of average annual mass concentration of PM10 in Guangdong from 2001 to 2017
3.3.6 CO第95%位数污染情况
CO第 95%位数质量浓度均值的空间分布显示,除 2014年的韶关市、云浮市、汕尾市和潮州市的 CO第 95%位数质量浓度均值在 2-4 μg·m-3之间,达国家二级标准外,各年份各地市的CO第95%位数质量浓度均小于 2 μg·m-3,达国家一级标准(图10)。可见,2014-2017年间,广东省大气CO浓度含量较小,总体处于优良水平。
按照《环境空气质量标准》(GB 3095—2012)6 项监测因子(SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3-8 h、CO)以及广东省环境状况公报统计显示,2014年,广东省大气环境首要污染物主要为 PM2.5(占首要污染物比例为46.3%),其次为O3-8 h(占32.8%)和 NO2(占 10.4%)。2015-2017年间,全省大气环境首要污染物主要为 O3-8 h,其次为 PM2.5和NO2。从地域上看,2013-2017年间,珠江三角洲地区的大气环境首要污染物基本与全省一致,珠三角以外的粤东西北地区除O3-8 h和PM2.5污染较重外,PM10的污染也较为严重(表3)。
图8 广东省2014-2017年PM2.5年均质量浓度分布Fig. 8 Distribution of average annual mass concentration of PM2.5 in Guangdong from 2014 to 2017
图9 广东省2014-2017年O3-8 h年均质量浓度值Fig. 9 Distribution of average annual mass concentration of O3-8 h in Guangdong from 2014 to 2017
表4列出了广东省2014-2017年间,21个地级市分属大气环境质量等级的数量比例及其变化情况。可见,2017年,全省各地市SO2和CO第95%位数质量浓度均达到国家一级标准;PM10全部达到国家二级标准;NO2达国家一级标准、二级标准以及超标的比例分别为23.8%、61.9%和14.3%;PM2.5和 O3-8 h在各地市均未达到国家一级标准,其中PM2.5达国家二级标准的地市比例为61.9%,超标的为 38.1%;PM2.5达国家二级标准的地市比例为76.2%,超标的为23.8%。从2014-2017年间的各地市所属大气环境质量等级的数量比例来看,全省除NO2和O3-8 h超标的地市稍有增加外,其余指标均多向国家一级标准或二级标准转变,表明广东省大气环境质量逐年得到改善,大气环境治理成效较为明显。
3.6.1 地理位置及气象条件
图10 广东省2014-2017年CO第95%位数年均质量浓度分布Fig. 10 Distribution of average annual mass concentration of 95 percentile of CO in Guangdong from 2014 to 2017
表3 广东省2013-2017年大气首要污染物及所占比例Table 3 The major pollutants and their proportion in Guangdong from 2013 to 2017 %
酸雨的形成受地理环境及气象条件的影响较大。本研究结果显示,韶关市、清远市、广州市以及其他珠三角地区城市的酸雨发频率均高于其他地区,主要原因在于受广东省北倚南岭、南濒南海,地势北高东低这一地理环境条件的影响,使得位于腹地的珠三角地区极利于空气污染物的积聚,进而导致酸雨的形成。同时,由于广东省冬季主要以北风为主、夏季以东南风为主,形成大气南北输送和扩散的通道,由此形成酸雨以广州—清远为轴线的南北主导风向上的条状分布特征(金腊华,2002)。而降雨量、风速等气象条件也会影响到降水pH值的大小,一般表现为降雨量大、风速大,则降水pH值就高,反之亦然(伍世丰,2011)。
3.6.2 社会经济发展
不同大气污染物排量的大小与人口数量、地区生产总值、机动车保有量、能源消耗结构等的变化而有所差异。2000年以来,广东省常住人口、地区生产总值、民用汽车拥有量等分别从 2000年的8650万人、10810.21亿元、1729054辆增长到2017年的11169万人、89705.23亿元、18949381辆(广东省统计局,2018),人口快速增长带来人类活动的大量增加、经济发展过程中,大部分产业经济增长仍由高投入、高消耗、高排放和高污染来支撑、机动车数量的快速增长等,均直接导致大气污染物,尤其是SO2和NOx排放量的增加,进而加重地区性酸雨污染问题。此外,2000年以来,全省一次性能源消耗结构发生较大改变,原煤、原油、天然气以及电力的消耗构成分别由2000年的52.2%、35.0%、0.2%和12.6%调整为2017年的39.5%、25.9%、8.4%和26.2%(广东省统计局,2018),可见,全省清洁能源使用率偏低,能源消费大部分仍为原煤和原油,同样直接导致SO2和NOx等大气污染物排放总量的增加,尤其在经济发达的珠三角地区,能源消费成为其大气复合污染(如酸雨、光化学烟雾、颗粒物等)的一个重要来源(伍世丰,2011)。
表4 广东省2014-2017年间21个地级市大气环境质量情况Table 4 Atmospheric environmental quality of the 21 prefecture-level cities in Guangdong from 2014 to 2017
3.6.3 大气污染治理措施
研究期间,广东省大气环境质量得到逐年改善,这与全省大气环境污染治理措施的有效实施有关。“十一五”期间,国家通过火电厂和工业燃烧能源的减排,严格控制SO2的排放。在此期间,广东以举办亚运会为契机,加大污染减排力度,相继出台《广东省机动车排气污染防治条例(修订)》、《广东省环境保护规划纲要(2006—2020年)》、《珠江三角洲环境保护规划纲要(2004—2020年)》、《广东省珠江三角洲大气污染防治办法》等法律法规,全面实施《广东省珠江三角洲清洁空气行动计划》、《广东省机动车排气污染防治实施方案》、《广东省油气回收综合治理工作方案》等一系列工作方案,大力调整和优化产业结构,加大淘汰落后产能力度,积极推进大气污染防治,在SO2、NO2和可吸入颗粒物的减排方面均取得了较好效果(姜红石等,2011)。“十二五”期间,广东又相继出台了《广东省蓝天工程计划》、《广东省环境保护“十三五”规划》、《广东省生态环境监测“十三五”规划》等,加大了全省大气环境污染防治工作力度(彭鸿,2018),这对全省大气环境质量的改善起到了积极的推动作用。
本研究基于广东省 1998-2017年的环境状况公报统计数据,借助ArcGIS 10.2软件分析平台,选取影响大气环境质量的降水pH均值、酸雨频率、SO2、NO2、PM10、PM2.5、O3-8 h 和 CO 第 95%位数等指标,对广东省的大气环境质量进行了时空特征分析。由于广东省历年环境状况公报中统计指标的时间序列存在一些差异,因此,本研究分析了1998-2017年间的降水pH均值和酸雨频率的时空分布特征,2001-2017年间 SO2、NO2和 PM10的时空分异特征以及2014-2017年间O3-8 h、PM2.5和CO的时空分异特征,导致所有指标在时间序列上的分析不能统一,最终影响到研究结果的一致性。此外,本研究只对研究期间广东省各地市大气主要污染物质量浓度的时空分布特征及其影响因素进行了简单分析,未能将大气污染物质量浓度的时空分布与主要影响因素进行相关分析,需要在以后的研究中进一步完善。
(1)广东省降水 pH年均值由 1998年的 4.71提高到2017年的5.14,且大多年份的降水pH年均值维持在5.0-5.6之间,属轻酸雨区。同时,全省轻酸雨发生地市所占比例由1998年的57.14%上升到2017年的100%。在空间分布上,1998年,韶关和清远2市的降水pH值<4.5,属重酸雨区;肇庆市、广州市、佛山市、东莞市、深圳市、江门市和潮州市的降水pH值在4.5-5.0之间;到2017年,仅有深圳市的降水pH均值在4.5-5.0间,佛山市、茂名市、清远市、韶关市、深圳市、肇庆市和珠海市的降水pH均值在在5.0-5.6之间,其余均大于5.6,属非酸雨区。在酸雨频率发生方面,1998年,清远市和佛山市的酸雨频率>75%,属重酸雨区;韶关市、广州市、江门市、东莞市、深圳市、潮州市和汕头市的酸雨频率在50%-75%间,属中酸雨区,其余地市为轻酸雨区或非酸雨区。在 2017年,仅有韶关市、珠海市、佛山市和深圳市的酸雨频率在25%-50%间,属轻酸雨区,其余地市均小于25%,属非酸雨区。
(2)1998-2017年间,广东省大气环境质量多在国家环境空气质量二、三级标准浮动,少部分指标达到国家一级标准。空间分布上,全省大气主要污染物除NO2质量浓度上升,O3-8 h波动变化外,SO2、NO2、PM10和PM2.5均呈现下降趋势。到2017年,SO2和CO第95百分位数在全省各地市均达到国家一级标准、PM10均达到国家二级标准;广州市、佛山市和深圳市的 NO2质量浓度>40 μg·m-3,属超标地区;河源市、汕属市、阳江市、茂名市和湛江市的 NO2质量浓度<20 μg·m-3,达到国家一级标准;其余地市达国家二级标准。在PM2.5方面,2014年,全省仅有湛江市、云浮市、珠海市、深圳市、惠州市和汕尾市的质量浓度在15-35 μg·m-3之间,达国家二级标准,其余地市均大于35 μg·m-3,属超标地区,到2017年仍有韶关市、清远市、肇庆市、云浮市、佛山市、江门市和东莞市的 PM2.5质量浓度超标,其余地市达国家二级标准。O3-8 h日均质量浓度方面,2017年仍有广州市、佛山市、东莞市、中山市和江门市超标,其余地市均达到国家二级标准。
(3)在首要污染物方面,近年来,广东省大气环境首要污染物主要为 O3-8 h,其次为 PM2.5和NO2。从地域分布上看,研究期间,珠三角地区的大气环境首要污染物基本与全省一致,粤东西北地区除O3-8 h和PM2.5污染较重外,PM10的污染也较为严重。