夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

郑淑睿,孔少飞*,严 沁,吴 剑,朱戈昊,杨国威,吴方琪,牛真真,郑明明,,郑 煌,程 溢,陈 楠 ,许 可,祁士华,3



夏收时段农村大气亚微米颗粒物数浓度分布特征

郑淑睿1,孔少飞1*,严 沁1,吴 剑1,朱戈昊1,杨国威1,吴方琪1,牛真真1,郑明明1,2,郑 煌1,程 溢1,陈 楠2,许 可2,祁士华1,3

(1.中国地质大学(武汉)环境学院,湖北 武汉 430074；2.湖北省环境监测中心站,湖北 武汉 430074；3.中国地质大学(武汉),生物地质与环境地质国家重点实验室,湖北 武汉 430074)

为了从源区的角度研究华北平原夏收时段大气亚微米颗粒物粒径谱分布,采用扫描电迁移率粒径谱仪,于2017年6月对华北平原典型农村点位亚微米颗粒物数浓度进行连续观测.结果表明,观测期间大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,平均数浓度为28371cm-3.不同模态颗粒物数浓度分布差异明显,核模态(< 20nm)呈线性分布,爱根核模态(20~100nm)呈多项分布,积聚模态(>100nm)呈对数分布.48h后向轨迹聚类结果表明,观测点位气团受其东部的江苏省、山东省和安徽省生物质燃烧传输影响时,颗粒物总数浓度增加66.7%.潜在源贡献因子法和浓度权重轨迹法,表明潜在源区为观测点位以东的区域,且以粒径小于100nm的颗粒物为主.

华北平原；夏收时段；农村点位；气溶胶数浓度；生物质燃烧；影响源区

亚微米颗粒物为空气动力学直径(p)小于1μm的颗粒物,是大气细颗粒物主要成分.根据粒径大小,可分为核模态(p£20nm)、爱根核模态(20100nm)[1-2].因亚微米粒子吸收光和散射光的特性,中国频发的雾霾事件与此密切相关[3].亚微米颗粒面积大,易富集有毒有害物质,可直接进入血液,极易诱发呼吸系统和心血管等疾病[4],对人体健康造成危害.因而,当前基于各种在线监测仪器,对亚微米颗粒物的粒径分布[5]和化学组成[6]的研究已成为热点.

生物质燃烧对区域空气质量的影响一直是学术研究焦点,其排放的污染物经过长距离传输会对区域内城市和背景点位颗粒物数浓度产生影响.Ma等[7]、Zhang等[8]和张丹等[9]通过室内模拟燃烧实验研究发现,生物质燃烧排放一次颗粒物数浓度高达104~105cm-3.王红磊[10]、Betha等[11]和Shang等[12]通过外场观测实验研究发现,受生物质燃烧影响时,大气颗粒物数浓度增加1.2~3.3倍,并伴随大量新粒子生成.Bi等[13]检测到大气中生物质燃烧排放颗粒物在亚微米颗粒物中,占比高达20.3%.

不仅仅是数浓度的影响,生物质燃烧排放的污染物也会影响到区域大气环境中气溶胶的粒径分布特征.多位学者研究表明[8,14-16],受到生物质燃烧影响时,颗粒物主要集中在积聚模态,中位径为50~200nm.张丹等[9]研究发现,生物质燃烧排放一次颗粒物数浓度呈对数双峰分布.Ma等[7]研究发现,不同生物质燃烧排放颗粒物既有双峰分布也有单峰分布,且随时间向大粒径方向偏移.

生物质开放燃烧极易诱发重污染事件.当前,生物质燃烧对于空气质量的影响多集中在颗粒物的质量浓度[17-19]、吸湿性[20-21]及光化学特性[22-23],对于颗粒物的数浓度研究相对较少.少量对于颗粒物数浓度的研究多集中在大城市或背景区域,缺少在农村也即生物质燃烧排放源区,同时也是传输过程关键区域的研究.因此,在农村相对其他源类较少的环境条件下,对于大气气溶胶粒径分布特征以及从初始燃烧排放到传输转化过程中气溶胶数浓度的演化缺乏认知.基于此,本研究选择华北典型农村点位,在夏收时段,对其气溶胶数浓度进行连续观测,以期为秸秆焚烧密集阶段区域大气污染防控以及秸秆焚烧排放气溶胶传输老化的认知提供参考和借鉴.

1 材料与方法

1.1 样品采集

如图1,采样地点位于河南省平顶山市宝丰县肖旗乡(33.88°N 113.04°E),采样高度距离地面12m.采样点距离县城约5km,其东南方有小学,东临S241省道,其他方向为大面积农田.该处属于暖温带,为半湿润大陆性季风气候.该区域整体地势为西高东低,西部最高山峰为无名山峰(海拔740m),东、西部多山,中部平原和丘陵相间.观测时间为2017年6月8日~ 2017年6月15日,共8d.

1.2 实验仪器与资料来源

采样仪器为德国Grimm公司生产的SMPS+E扫描电迁移率粒径谱仪(SMPS),仪器包括对颗粒物进行分类的差分粒子电迁移器和对颗粒物进行计数的法拉第静电沉降器.采样过程中,扫描粒径范围设定为10.27~1093.80nm,鞘气比为3,共225个通道,时间分辨率为20min.

火点数据和后向轨迹数据来源于美国国家海洋和大气管理局(NOAA).气压、气温、能见度、风向、风速等气象要素数据来源于当地气象局,时间分辨率为3h.

图1 采样点位气团后向轨迹聚类及同期火点分布

1.3 分析方法

1.3.1 轨迹聚类分析 轨迹聚类分析采用NOAA研发的HYSPLIT4模式,对来自美国国家环境预报中心(NCEP)的全球资料同化系统(GDAS)的气象资料进行计算.本次计算的起点高度对应为离地高度500m,气团轨迹后推时间为48h,时间分辨率为1h,共得到192条轨迹线,以此反映观测点位的气团移动特征.

1.3.2 潜在源贡献因子分析 潜在源贡献因子分析[24-25](PSCF)是利用后向轨迹来描述可能污染源区方位的条件概率函数.PSCF定义为式(1):

式中:、为网格的经纬度;m为经过(,)网格的污染轨迹端点数;n为落在(,)网格的所有轨迹端点数.因网格点与观测点位间距离的差异及网格内气团停留时间的差异,PSCF值存在波动,因而,引入权重函数(n)来进行降误差处理,定义为式(2):

PSCF值越高表明该网格对观测点位的浓度贡献越大,即PSCF值高的网格被解释为潜在源区.

1.3.3 浓度权重轨迹分析 PSCF反映的是网格(,)中污染轨迹所占比值,不能区分该网格点对观测点位污染程度的大小.因而,引入浓度权重轨迹分析[26](CWT)以反映不同轨迹的污染程度,即CWT可模拟潜在源区污染物权重浓度值.CWT定义为公式(3):

式中:、为网格的经纬度;C为网格(,)的平均权重浓度;为轨迹;C为轨迹经过网格(,)的颗粒物数浓度;为轨迹经过网格(,)的滞留时间;(n)为权重函数,与PSCF分析法相同.

2 结果与讨论

2.1 观测期间空气质量与天气形势分析

图2 观测点位气象要素时间变化

2017年6月8日~6月10日,观测点位气象要素随时间的变化(图2)较为稳定;6月11日,气压有升高的趋势;13日~15日,气压维持较高值.观测期间能见度均值为8.1km,大部分时段为霾,最低值出现在9日5:00为2.0km.气温的逐日变化趋势较为一致,最小值出现在5:00附近,最大值出现在12:00附近;相对湿度变化趋势与温度相反.观测期间风速变化范围为0~6m/s,风向较为多变.其中,11日~15日观测期间,500hPa高空天气图上东亚地区中高纬为“一槽一脊”型,东亚沿海槽呈东北-西南走向,贝加尔湖附近的脊区为阻塞形势,观测地点处于中高纬槽脊底部多波动的偏西风场中,天气尺度形势较稳定,无明显冷空气南下入侵.850hPa等压面图上,西太平洋副热带高压北侧的梅雨锋稳定在长江沿线,该点位处于华北反气旋底部,受较弱的偏东风场控制,对大气污染物的垂直扩散有抑制作用.地面天气图上,观测点位于较弱的染物在西部山前堆积,且东北风风速仅1~3m/s,大气水平扩散能力差,利于污染物长时间堆积.

利用TrajStat对观测期间的192条后向轨迹进行计算,聚类分析得到6条主要传输路径(图1).聚类1~2及4~6均为大陆气团,其中,聚类1、2和4主要来自采样点位东部的江苏、山东和安徽省,聚类5来自南部的湖北省,聚类6来自西北方的内蒙古自治区.聚类3源自东海,途径江苏和安徽省,为偏东海洋气团.王爱平等[26]指出,轨迹路线和方向表示气团达到观测点位途径的地区,轨迹长短表示气团的移动速度,轨迹长对应移动快速的气团,轨迹短则对应移动缓慢的气团.因而,聚类3和6的气团移动速度快.观测期间我国华北平原和长江三角洲地区火点密集,河北、山东及江苏省火点数多.但气团并非来自火点数最密集的河北省.受地势西高东低影响,产生东风时,污染物易堆积不易扩散,使得气流主要来自观测点位以东的区域.聚类1~4明显受到东部夏收时段生物质燃烧传输影响,占总轨迹数的69.3%;聚类6受到西北较弱的燃烧排放传输影响,发生频率为11.0%;聚类5则主要受其他源排放影响.

2.2 观测期间颗粒物数浓度粒径分布特征

2.2.1 数浓度谱粒径分布 图3为观测期间大气气溶胶数浓度平均分布,本次研究将10.27£p£20nm定义为核模态,20

其中,核模态颗粒物数浓度占总数浓度37.0%,爱根核模态占42.9%,积聚模态仅占20.1%.颗粒物数浓度主要集中在核模态及爱根核模态.这可能是由于夏季气温高,利于新粒子生成,使得小粒径颗粒物数浓度较高[27].颗粒物平均质量浓度主要集中在积聚模态,核模态与爱根核模态颗粒物数浓度高,但因其体积小,质量浓度偏低.因而,该农村点位夏季大气颗粒物数浓度以核模态和爱根核模态的超细颗粒物为主(79.9%),质量浓度以积聚模态的大粒径颗粒物为主(98.3%).

图3 大气气溶胶数浓度平均谱和三模态谱分布

图4 不同气团聚类背景下三模态颗粒物数浓度分布

图4中,三模态颗粒物数浓度分布差异明显:核模态呈线性分布,数浓度随粒径增加,基本为上升趋势,仅对于聚类4的气团为下降趋势;爱根核模态呈多项分布,60~80nm存在明显峰值;积聚模态数浓度呈对数分布,主要集中在100~300nm处.核模态中,受生物质燃烧传输影响的气团轨迹影响下,颗粒物数浓度均高于聚类5气团的数浓度;聚类4气团的颗粒物数浓度最高.爱根核模态中,不同聚类气团的颗粒物数浓度粒径分布没有明显的变化规律,聚类4数浓度仍呈随粒径增大而下降的趋势.积聚模态中,聚类1~4气团的颗粒物浓度较气团5~6的数浓度增加85.9%,且聚类1~4气团对应的数浓度与粒径分布差别不明显.

表1对不同背景聚类的气象要素与气溶胶数浓度特征进行统计,气团1~4对应的天气条件为:气压高、气温高、且相对湿度低,利于颗粒物形成并堆积,对应的核模态和爱根核模态数浓度高;而气团5和6对应的颗粒物数浓度低,相对较清洁.气团5~6数浓度均值仅为7.2×103cm-3,气团1~4数浓度均值增加66.7%.不同气团聚类背景下,核模态与爱根核模态粒径分布相似,积聚模态则出现明显的数浓度差异.受生物质燃烧排放传输影响,颗粒物大粒径数浓度明显增加.

表1 观测期间每组气团聚类的气象要素特征及气溶胶数浓度特征

2.2.2 颗粒物数浓度粒径谱日变化分析 观测期间气溶胶数浓度日变化分布波动较大(图5),积聚模态颗粒物数浓度峰值出现在08:00和24:00;爱根核模态数浓度峰值出现在01:00、08:00、13:00、18:00和22:00;核模态峰值出现在02:00、07:00、11:00、15:00和22:00.积聚模态颗粒物数浓度维持较低浓度,平均寿命长,日变化范围小[28].下午边界层高度抬升,近地面数浓度减小,积聚模态颗粒物数浓度出现低值.因新粒子形成并增长成爱根核模态,使得爱根核模态颗粒物数浓度峰值稍滞后于核模态[29].太阳辐射有利于颗粒物成核,观测时段为夏季,因而从05:00开始核模态浓度迅速增高;随后因凝结碰并增长,从07:00开始核模态颗粒物数浓度下降;11:00再次出现高值,可能与08:00~09:00时段农村点位污染源排放大量气态污染物的成核增长有关.05:00~ 08:00,爱根核膜态和积聚模态气溶胶数浓度也因此快速增加.

中午太阳辐射强,颗粒物成核增强;太阳辐射强,气温高,大气光化学反应增强,二次气溶胶增加,爱根核膜态颗粒物数浓度维持高值[30];同时因气温高,相对湿度较低,气溶胶粒子易滞留在空中;因而,中午的颗粒物数浓度为全天最高.午后,光化学反应减弱,及颗粒物凝结碰并成核作用,颗粒物数浓度降低[31].夜晚19:00~22:00,各模态颗粒物数浓度均增高,除与人为活动如烹调油烟等排放一次气态污染物成核和一次颗粒态污染物直接贡献外;夜晚气温低,大气层结稳定,不利于颗粒物扩散[32],也会导致三模态颗粒物数浓度在夜间都相对较高.

图5 不同模态大气气溶胶数浓度日变化分布

观测期间,因受秸秆燃烧排放传输过程影响,整体颗粒物数浓度偏高,日变化波动大,存在多个峰值.与城区颗粒物数浓度日变化相比存在明显差异:城区核模态颗粒物数浓度峰值出现在10:00;爱根核模态颗粒物数浓度峰值分别出现在08:00、13:00及20:00的早、中、晚上下班高峰时段;积聚模态颗粒物数浓度峰值发生时段也与早晚高峰时段对应[33].城区气溶胶三模态变化趋势与交通源、太阳辐射及混合层高度紧密相关.而本研究受交通源排放的影响小,受生物质燃烧传输的影响较大,因而表现出不同的气溶胶数浓度日变化趋势.

2.2.3 与其他地方比较 对比城区、郊区、山区及农村不同区域气溶胶数浓度的观测结果(表2),城区与郊区的颗粒物数浓度较高,其次为农村点位颗粒物数浓度,山区颗粒物数浓度最低.超细颗粒物(粒径小于100nm的气溶胶粒子)数浓度在亚微米颗粒物中的占比为46.9%~95.5%,平均为75.7%.受区域类型、季节、仪器测量范围以及不同主导源排放的影响,大气颗粒物粒径分布存在明显差异.

城区颗粒物数浓度主要集中在核模态及爱根核模态,总数浓度达104cm-3.北京城区年平均与夏季平均分布一致,受其他季节不同源排放影响,总数浓度存在季节差异[29,32].与其他城区相比,福建城区[28]颗粒物粒径测量范围达2μm,可能为积聚模态颗粒物数浓度占比偏高的原因.

发达城市附近郊区颗粒物数浓度分布与城区类似.陕西西安郊区[34]的颗粒物总数浓度偏低,且粒径分布向爱根核模态与积聚模态的大粒径方向偏移.2015年北京郊区[35]夏季与冬季亚微米颗粒物总数浓度为9.6×103cm-3和1.39×104cm-3,受冬季供暖燃煤、生物质燃烧及其它人类活动排放源影响,总数浓度增加44.7%.其中,爱根核模态数浓度上升超过50%,核模态和积聚模态分别上升43.5%与38.2%.

除山东泰山山区[36]外,其他山区的颗粒物数浓度较低[12,27,37-38],为103cm-3,超细颗粒物数浓度占比为46.91%~79.13%.在2008年春季[37]与2014年夏季[27]安徽黄山山区的两次观测表明,小粒径颗粒物数浓度变化差异小,因季节和年份差异,夏季大粒径范围颗粒物数浓度较春季明显增加.

表2 不同地区不同时段气溶胶数浓度观测结果对比

农村颗粒物数浓度分布低于城区与郊区,但高于山区.本研究中,超细颗粒物总数浓度为28371cm-3,仅低于河北城区[31]、北京城区[29]与上海郊区[39].本研究处于夏收时段,受周围生物质燃烧排放传输影响,气溶胶数浓度处于较高水平,远高于文献中报道的3个农村点位[40-42].

2.3 潜在影响源区分布

利用PSCF和CWT对三模态颗粒物数浓度进行潜在来源分析.图6中,潜在贡献源因子分布相似.观测点位的西北方无明显的PSCF高值分布,可能是由于该区域距离远且颗粒物数浓度较低,传输至观测点位时,已影响较小的原因;且因计算网格与观测点位的距离增加可能导致其不确定性的增加.高PSCF值(PSCF>0.6)区域主要集中在观测点位东部的江苏中北部、安徽北部、山东西南部及河南省中东部区域,该区域为火点密集区,东部区域生物质燃烧排放传输对观测点位颗粒物数浓度贡献较大.

CWT分析结果显示(图7),强潜在源区为观测点位以东的区域,西部区域数浓度贡献较弱.观测点位以西的区域,CWT三模态数值分布相似,均为低值区;对于东部区域,位于小粒径的核模态与爱根核模态对应的CWT值较高,积聚核模态对应的CWT值低.由此可见,生物质燃烧污染物排放传输,主要集中在核模态与爱根核模态的小粒径范围.

图6 观测期间三模态颗粒物数浓度潜在贡献源因子分布(PSCF)

图7 观测期间三模态颗粒物数浓度权重分析(CWT)

3 结论

3.1 夏收时段华北平原某农村点位大气亚微米颗粒物粒径分布主要集中在小于300nm处,呈三峰型分布,峰值分别位于28.67nm、62.32nm及141.70nm,平均总数浓度为28371cm-3,远高于文献中报道的其他农村点位颗粒物数浓度.

3.2 颗粒物数浓度日变化主要与太阳辐射、边界层高度、气温、相对湿度和人为活动有关.积聚模态颗粒物日变化稳定,爱根核与核模态粒子日变化波动大,存在多个峰值.午后因太阳辐射强,气温高,光化学反应强,相对湿度低,颗粒物数浓度达最高值.

3.3 观测期间,三模态颗粒物数浓度分布差异明显:核模态呈线性分布;爱根核模态呈多项分布;积聚模态呈对数分布.受生物质燃烧污染物排放传输过程影响的气团对应的颗粒物数浓度偏高,其中,积聚模态颗粒物数浓度增加85.9%.

3.4 利用PSCF和CWT对三模态颗粒物数浓度进行潜在来源分析,高浓度源区主要集中在观测点位东部的江苏中北部、安徽北部、山东西南部及河南中东部区域.三模态的PSCF分布相似,核模态和爱根核模态对应的CWT较高,积聚模态颗粒物对应的CWT值则较低.

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Number concentration of submicron aerosols at a rural site during summer harvest period.

ZHENG Shu-rui1, KONG Shao-fei1*, YAN Qin1, WU Jian1, ZHU Ge-hao1, YANG Guo-wei1, WU Fang-qi1, NIU Zhen-zhen1, ZHENG Ming-ming1,2, ZHENG Huang1, CHENG Yi1, CHENNan2, XU Ke2, QI Shi-hua1,3

(1.School of Environmental Studies, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China；2.Hubei Environmental Monitoring Center, Wuhan 430074, China；3.State Key Laboratory of Biogeology and Environmental Geology, China University of Geosciences, Wuhan 430074, China)., 2019,39(2)：478~486

A Scanning Mobility Particle Sizer was deployed at a typical rural site in North China Plain during June 2017 to study number concentration and size distribution of atmospheric submicron particles from the view of source regions. Results showed that the particles less than 300nm were dominant and the average particle number concentration was 28371cm-3. The distribution of particle number concentration in different modes showed obvious differences: Nucleation mode (<20nm) was linear distribution; Aitken mode (20~100nm) was multinomial distribution; Accumulation mode (>100nm) was logarithmic distribution. Result of 48h backward trajectories indicated that the total number concentration of particles increased by 66.7%, when the air masses were mainly affected by the biomass burning transmitting from the Jiangsu, Shandong and Anhui provinces. Potential source contribution function and concentration-weighted trajectory analysis demonstrated that potential source regions of particles were located in the east of the observation site, and the particles with particle diameter less than 100nm were dominant.

North China Plain；summer harvest period；rural site；aerosol number concentration；open biomass burning；source region

X513

A

1000-6923(2019)02-0478-09

郑淑睿(1994-),女,湖北宜昌人,中国地质大学(武汉)硕士研究生,主要从事民用燃料排放气溶胶粒径及混合状态研究.发表论文1篇.

2018-07-14

科技部国家重点研发计划课题(2016YFA0602002; 2017YFC0212602);湖北省科技厅技术创新专项重大项目(2017ACA089);中国地质大学(武汉)高层次人才科研启动经费(201616);中央高校基本科研业务费专项资金资助项目-腾飞计划(201802)

* 责任作者, 教授, kongshaofei@cug.edu.cn