CO2加氢制甲醇技术研究取得进展

CO2加氢反应是低碳化学中的重要反应，通过合成燃料和化学品，实现人工碳循环。在实际催化过程中，各种各样的反应路径可能共同存在，极大限制了目标产物的选择性。因此，优化CO2加氢反应路径是调控目标产物选择性和反应活性的重要策略。

近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学与材料科学学院的研究团队与上海光源公司合作，通过构筑负载在金属有机框架MIL-101上的Pt单原子催化剂，发现Pt单原子在CO2加氢反应中会形成Pt-OH活性中心体，该活性中心体中的H原子能够作为氢源直接加成到CO2的C端生成HCOO*中间体。HCOO*中间体不易生成CO，而易于加氢生成甲醇。而Pt颗粒在CO2加氢反应中会形成Pt-H活性中心体，该活性中心体中的H原子会加成到CO2的O端生成COOH*中间体，COOH*中间体易于脱羟基生成CO。因此，采用Pt单原子催化剂，在3.2 MPa和150 ℃的条件下，甲醇选择性高达90.3%，远高于相同条件下Pt颗粒作用下甲醇的选择性(13.3%)。

该研究工作阐述了金属-配体相互作用在CO2加氢反应中的调控机制，为更好地理解单原子催化机理提供借鉴，同时也为优化CO2加氢路径从而提高制甲醇的活性和选择性开拓视野。