中国不同尺度大气污染物排放清单编制工作综述

张 恺，骆春会，陈旭锋，布 多，刘文利，吕学斌,

1.天津大学环境科学与工程学院， 天津 300072 2.河北省唐山环境监测中心， 河北 唐山 063000 3.西藏大学理学院， 西藏 拉萨 850000

随着科学技术的快速发展，人类活动逐渐成为影响生态环境的重要因素。工业生产、交通航运、农业和居民生活等排放，造成了诸多的大气环境污染问题。解决大气环境污染问题需要了解污染的源头、明确污染物的排放量以及制定管控措施，编制大气污染物排放清单可以为上述工作提供有力的数据支持。

美国环保署(USEPA)从1980年代初开始着手制定涉及点源、面源和移动源等人为源，包含常规污染物和188项有毒污染物在内的大气污染物排放清单。2003年美国研究人员利用TRACE-P(the Transport and Chemical Evolution over the Pacific)实验和亚太地区气溶胶特征实验，建立了以2000年为基准年，主要研究对象为亚洲地区的气态和气溶胶污染物的排放清单。

在大气污染物排放清单的研究方面，我国要晚于美国。1990年代我国开始着手大气污染物排放清单的研究工作。1993年白郁华等[1]以北京的林木植被为研究对象，对区域本底有机物排放进行定性研究；1996年贺克斌等[2]通过对1983年以来我国部分地区汽车尾气净化方面的研究进行整理分析，提出了机动车尾气污染控制技术方面的发展方向；王兴平等[3-4]通过查阅大量年鉴和环境数据，估算出了1991年SO2和1992年NOx的排放清单。近些年，我国政府高度重视大气污染物排放清单的编制工作，于2014年先后颁布了《大气污染源优先控制分级技术指南(试行)》和8个清单编制技术指南，并以2014年为基准年，选取北京、上海、广州、武汉、天津、南京、石家庄、沈阳、福州、济南、长沙、深圳、成都、乌鲁木齐等14个城市作为清单编制的试点城市，对各类排放源的SO2、NOx、VOCs、PM10、PM2.5等污染物进行调查研究。

本文在综述我国不同尺度大气污染物排放清单方面开展的工作及特点的基础上，提出目前清单编制工作存在的问题，以及相关建议和展望。

1 我国已开展的大气污染物排放清单编制工作

我国研究者主要从清单方法学、区域和城市排放、清单不确定性等方向开展研究。这3个研究方向不是孤立的，是彼此补充、相互融合的，三者有机结合才能更好地完成大气污染排放清单的编制工作。

1.1 清单方法学研究进展

目前排放清单的编制方法可以分为自上而下和自下而上2种。自上而下的编制方法是通过引用相关部门的统计数据进行清单编制；自下而上的编制方法是通过调查或实际测试得到排放因子，结合排放源的活动数据估算得到排放清单。自下而上的编制方法是目前应用最广泛的清单编制方法。

早期研究中，研究者会直接引用国外排放因子或计算公式以得到研究成果，比如王文兴等[5]、孙庆瑞等[6]利用排放因子法计算出历年的氨排放量；XUAN等[7]将预处理后的气象学和土壤学数据输入到了USEPA的计算公式，得出了自然沙尘的排放清单。然而上述方法得到的排放清单具有较大的不确定性，排放情况不完全符合实际情况。

随着研究的深入，研究者通过调查排放源的排放情况，利用各种手段得到符合我国实际的排放因子，建立符合我国国情的排放清单。

TIAN等[8]、WANG等[9]、HUA等[10]分别从燃煤电厂、钢铁行业、水泥行业入手，计算因燃煤产生的重金属、砷、硒和常规污染物的排放清单，为后续大气重金属排放的研究提供了宝贵的数据。WANG等[11]在对水泥制造工艺进行研究后发现，回用除尘布袋中的颗粒物是造成汞在工艺中的流量高于原料和煤中汞输入量的根本原因；对排放的总汞进行了化学分析，得出了不同形态汞的比例。FU等[12]通过细化行业分类，更加准确地选取排放因子，完成了对长三角地区排放清单的升级。ZHANG等[13]利用自主设计的稀释室系统，通过模拟生物质的燃烧，测量得出各类燃烧产物的排放因子。ZHANG等[14]提出了概率性排放因子的概念，开发了以蒙特卡洛模拟为基础的大气汞排放模型。TIAN等[15]在研究中发现重金属排放源的排放因子随时间变化，通过构建S型曲线可以得出时变排放因子的最佳表示值。MO等[16]估算了特异性VOCs和OVOCs排放清单，建立了涉及到75种VOCs的源谱。PEI等[17]通过对上海地区各类型锅炉排放的颗粒物进行成分分析，建立了上海地区燃煤锅炉PM2.5的源谱。YING等[18]得到了组成PM2.5的痕量元素的排放清单，利用线性回归法改善了痕量元素在空气质量模型中的预测结果。CAI等[19]对PM2.5中的铅进行研究，得出燃烧过程和钢铁工业生产是铅的主要来源，冬季的外来运输也是铅的重要来源。WANG等[20]对各类烹饪排放进行了抽样检测，得出了餐饮行业的VOCs排放因子，利用库兹涅茨曲线估算了我国大部分地区餐饮业的排放清单。在环境空气中，氯自由基与其他物质的反应能够影响大气中的光化学反应，因此FU等[21]开发了高分辨率人为源氯化氢和氯离子的排放清单，得到了生物质燃烧是主要排放源的结论。

对于道路交通源来说，CAI等[22]根据1980—2005年的交通道路年鉴数据，利用COPERT Ⅲ(the Compilation of Pollutant Emissions from Road Transport Ⅲ)得到了符合我国国情的道路交通源排放因子。WANG等[23]通过调查车辆发动机比率和发动机负荷，将数据输入到IVE(the International Vehicle Emissions)模型计算得出排放因子，利用便携式排放测量系统评估排放因子的准确度。陶双成[24]通过修正的MOVES(the Motor Vehicle Emission Simulator)模型计算排放因子，使得到的排放因子更加符合研究实际。SONG等[25]在研究中发现机动车的平均排放因子会随着重型柴油车数量的变化而变化。

非道路交通源可以分为航空源和船舶源。对于航空源，一般采用排放和扩散模拟系统确定起飞降落循环过程中不同阶段的排放因子，根据飞机运行状态计算排放量[26]；徐冉等[27]利用气象模型计算出不同日期的最大边界高度来提高飞机排放量的精度；ZHOU等[28]通过对民航业在不同污染控制情景下的排放情况，得出了影响民航业最大排放因素，并提出更全面的减排政策框架。船舶源是受控于诸多可变因素的排放源，很多研究借助AIS(the Automatic Identification System)[29-33]来收集船舶的关键参数，计算不同工况下的船舶排放清单和时空分布。LIU等[34]利用PEMS(the Portable Emission Measurement System)对近海渔船的排放进行测试，得到了排放因子。HUANG等[35]将海洋环境信息和船舶活动识别信息进行结合，得出了在海洋环境下，船舶排放清单的计算方法和不同船型、不同船舶活动对污染的贡献率。LANG等[36]通过密集观测，对船舶排放进行源解析和模型模拟，发现船舶排放对PM2.5的成分贡献和次级贡献不可忽视，并得出不同污染活性物质对PM2.5的贡献率。

LANG等[37]利用自上而下的编制方法，通过收集统计数据建立了高分辨率的农用机械排放清单，明确了主要排放源和峰值出现时间。HUANG等[38]利用热异常/火灾异常传感器传回的图像，对自上而下的清单进行时空分配，使时空分配更加准确。赵晴等[39]结合了自上而下和自下而上2种编制方法，综合利用国家统计数据、MEIC(the Multi-Resolution Emission Inventory for China)模型[40]、空气质量监测子站和实地观测数据，建立了廊坊市大气污染物的排放清单。

目前，我国排放清单覆盖的领域较为广泛，编制方法以自下而上的方法为主，排放因子越来越符合实际的排放情况，使得排放清单科学准确。但我国尚未建立排放因子数据库，很多污染物的排放因子有待更新。

1.2 区域和城市排放清单研究进展

排放清单主要以本国排放源为研究对象。随着国际间合作和技术交流的不断深入，我国逐渐参与到了洲际排放清单的编制工作当中。清华大学曾参与编制了以2004—2006年亚洲22个国家和地区能源数据为基础的INTEX-B(the Intercontinental Chemical Transport Experiment Phase B)清单。该清单较之于TRACE-P清单，更好地反映出我国排放的新特征。随着我国在大气污染物排放清单编制方面的经验和技术积累，清华大学以贺克斌教授为主要技术负责人，于2012年自主开发了中国多尺度排放清单模型(MEIC)，于2015年在原有基础上升级并颁布了MEIC v1.2。MEIC能够支持国际上多个大型研究计划，被广泛用于污染成因分析、空气质量预报预警、空气污染达标规划等方面的工作，是目前亚洲地区比较重要的排放清单模型。

由于洲际尺度排放清单需要大量跨国数据和各种先进模型，以及多国研究者的积极配合才能编制成功，对于我国广大研究者来说，编制国家级及其以下尺度的清单是目前研究的主要方向。

ZHAO等[41]编制了洗煤副产物造成的污染清单，指出了洗煤副产物造成环境污染的途径。CAI等[42]构建了空间分配上具有较强选择性、分辨率为1 km×1 km的国家尺度排放清单。陆炳等[43]、田贺忠等[44]编制的生物质燃烧排放的大气污染物排放清单，证明了秸秆和薪柴燃烧是生物质燃烧的最大排放源。ZHOU等[45]得出了秸秆燃烧排放与农作物收获时间重合的规律性。LIANG等[46]发现VOCs在最佳反应条件下对臭氧生成的最大贡献可以利用臭氧生成潜势表示，通过控制VOCs的排放进而控制城市臭氧的排放。ZHANG等[47]对短链氯化石蜡的排放进行了预测估算。ZHANG等[48]编制了首个十溴二苯醚清单，明确了十溴二苯醚的转换场所和最终归宿。ZHANG等[49]对饮用水和污水处理过程中温室气体的隐性排放进行研究，得出了隐性排放主要来自于上游能源行业、水利管理、金属和塑料制造等行业。YE等[50]建立交互式神经网络模型预测办公楼的CO2排放，将模型与设定的情景结合，为研究低碳办公楼建设提供了详细的方法。

CAI等[51]、QI等[52]对京津冀地区编制排放清单，得出了人口增长是碳排放的主要原因，牲畜粪便和化肥施用是农业生产活动成为主要氨源的原因。LIU等[53]对华北地区燃煤消耗量、耕地面积、汽车保有量等参数进行了综合分析，估算得到的排放清单与MEIC有着密切的联系。LIU等[54]利用WRF(the Weather Research and Forecasting)模型和反向轨迹分析法分析排放清单，得出了污染物集中排放和不利于扩散的气象条件是造成河南省重污染天气的主要原因。SUN等[55]对长江中游城市群进行了清单编制，引入了一种由灵敏度指标、排放率、排放源参数标准化等为依据的优先控制分类技术。

近几年，我国研究者逐渐开始编制市级及以下尺度的排放清单。QI等[56]、LI等[57]分别对济南市、北京市的温室气体排放进行了研究，提出了优化产业结构、改善工业生产技术是减排的关键。WANG等[58]在对舟山市VOCs排放开展研究后指出，可以采取对10种有机物进行优先控制的办法来降低VOCs的排放。CAI等[59]对北京辖区各村镇家用能源排放进行了研究，得出了村镇禁止燃煤或者实施煤改气有利于改善北京空气质量。张骥等[60]、谈佳妮等[61]分别以天津市津南区、上海市宝山区为研究对象，其优点在于可以通过实地走访，更好地摸清区域内所有涉及到的排放源，特别是容易被忽略的如小型非道路交通源、露天烹饪油烟、小型的露天焚烧源等，提高了排放清单的分辨率，是对大尺度排放清单的补充。

我国排放清单虽然能够基本覆盖各个空间尺度，但以国家级、省级行政区及经济圈尺度为主，对地市级、区(县)级等微小尺度的研究相对较少；研究区域呈现出东部地区多、西部地区少的空间分布特点。

1.3 排放清单不确定性分析研究进展

排放清单的准确程度直接影响到清单的应用。随着研究的逐步深入，研究者开始对造成清单不确定性的因素进行研究。

魏巍等[62]通过研究发现，应该从两方面计算由排放因子法得到的清单不确定性，一是确定排放源活动水平和排放因子的概率分布，二是应用各类数学方法计算其不确定性，利用蒙特卡洛模拟将输入数据的不确定性传递到排放清单上。WU等[63]、ZHAO等[64]通过蒙特卡洛模拟对清单的不确定性开展了相关研究，得出了只有改善排放因子和活动水平的准确性才能减少清单的不确定性。钟流举等[65]用具体的实例说明，不但可以通过蒙特卡洛模拟得出排放清单的不确定性，还可以利用Pearson法和Spearman法分析不确定性的敏感度，得出造成不确定性的重要因素。陈操操等[66]利用IPCC(Intergovernmental Panel on Climate Change)协议下推荐的动力学衰减模型对北京市垃圾填埋排放的CH4进行评估，利用蒙特卡洛模型对输入的参数进行模拟，模型输出的概率分布代表数据的不确定性水平。WU等[67]、SHEN等[68]的研究结果表明，燃料中与污染物相关的物质含量直接影响排放因子的变化和清单的不确定性。YAN等[69]利用灵敏度分析和蒙特卡洛模拟，探讨了在预测机动车颗粒物排放时的潜在不确定性。ZHENG等[70]对由空间代理参数编制的清单进行研究，明确了在小于0.25°×0.25°的分辨率下，为保证清单准确性必须要精确定位排放源，不得使用空间代理参数。ZHANG等[71]对稻米CH4排放的不确定性开展了研究，得出了现场监测和缺少数据的建模过程是造成不确定性的主要因素。YU等[72]重新评估了畜牧业CH4的排放量，发现了排放因子的变化和牲畜的平均寿命是影响排放清单计算的重要因素。ZHAO等[73]对不同尺度工业排放清单的不确定性进行了研究，得出在不同尺度下影响不确定性的因素不同，同时指出在编制清单时，对活动数据和排放因子要实地进行详细调查和测试才能降低不确定性。ZHANG等[74]发现了机动车污染物排放因子的变化与车辆执行排放标准、车辆类型和累计里程数等因素有关。HONG等[75]评估了1990—2013年污染物排放的不确定性，得出了能源消耗数据的不确定性是我国污染物排放不确定性的重要来源。XU等[76]构建多氯联苯清单后，得出了土壤排放、无意间的生成以及储存多氯联苯时的逸散是造成多氯联苯清单被低估的主要原因。LIU等[77]通过清单对比，对涵盖10类人为源、包含13种重金属的省级尺度排放清单的不确定性进行了评估，得出了可以利用省级源谱降低清单不确定性的结论。

在了解了造成不确定性的因素之后，研究者通过不同方法校验排放清单，提高清单的准确性。AN等[78]利用环境空气背景测站数据和多尺度空气质量模型对INTEX-B 2006清单进行了校验，发现清单低估了部分污染物的排放，同时夏季的模拟预测较冬天误差偏大。CHENG等[79]利用回归模型筛选统计数据，利用逐步回归的方法来编制高分辨率的大气污染物排放清单，从源头上提高了排放清单的准确度。LIU等[80]、ZHAO等[81]利用OMI(the Ozone Monitoring Instrument)对NO2的观测，达到对清单中NO2或NOx排放量的校验。ZHAO等[82]利用遥感、地面观测和在线设备监测的监测数据纠正了清单空间分布的错误。GENG等[83]将NO2柱密度的观测和空间代理相结合，可以准确捕捉到城市的排放热点，从而降低空间代理参数造成的不确定性。

尽管我国对清单不确定性开展了一定数量的专门研究，但研究数量依然偏少，研究内容不够深入，对实际运用的指导性不强。

2 我国在大气污染物排放清单研究方面的特点

2.1 排放清单的研究得到了快速发展

我国从1990年代对个别行业或个别领域简单污染物的定量研究，到自主研发MEIC模型并广泛使用，仅仅用了二十多年的时间，这说明我国在大气污染物排放清单方面的研究得到了快速发展。而这种快速发展,与我国开展全国污染源普查息息相关。

我国在2007年开展第一次全国污染源普查后，编制了《第一次全国污染源普查工业污染源产排污系数手册》，便于广大研究者查阅各类污染源或相关工艺的排污系数。为弥补第一次普查在技术条件和实际调查方面的不足，于2017年开展了第二次全国污染源普查。第二次普查涉及的污染物更加详细，分工更加明确，统筹协调更加合理，有效推进了我国大气污染排放清单编制工作的发展。

2.2 涉及排放源多样

早期研究中涉及最多的是与燃煤相关的行业，研究对象多为颗粒物、SO2、NOx等常规污染物。2000年之后，开始出现针对各类空间尺度开展的综合性研究，建立了区域高空间分辨率的人为源排放清单，涉及到了VOCs、重金属、砷等有毒有害物质及各类温室气体。

近几年，我国研究者开始对重点污染区域、经济发达地区的工业、农业、居民生活、交通运输、生物质无组织燃烧等源开展大气污染物排放清单的研究，几乎涵盖了所有人为源。其中最主要的研究成果就是由我国清华大学主持，联合日本、韩国、美国等国家的多家研究机构和著名研究人员共同开发的旨在为大气化学模式和气候模式提供迄今为止最新、最精确数据的MIX排放清单。

2.3 有能力达到较高的时空分辨率水平

早期研究虽然可以对地理数据完整的发达地区实现较好的网格化，但分辨率普遍大于10 km×10 km。同时，早期研究仅是对某一地区进行全年的总量计算，然后根据人口密度、GDP水平等空间代理参数对污染物进行网格化分配，不能体现污染物的时间变化，或只是对某污染物按月或按季度进行检测，得到时间与浓度曲线。

目前，研究者可以对清单编制模型与空气质量模型的接口进行编码、对接，将编制好的排放清单数据作为前体导入到空气质量模型中，模拟污染物未来的排放趋势。我国自主研发的MEIC清单模型可以直接对接空气质量模型，更加简便快捷地对污染物时空变化和污染趋势进行模拟。GPS和地理信息系统的广泛使用，可以使研究者设置更为精密的网格来进行污染物的空间分配。目前，我国现有的国家级尺度排放清单可以达到1 km×1 km的分辨率，区(县)级尺度排放清单可以达到100 m×100 m的分辨率。

3 问题及建议

3.1 存在问题

1)在利用排放因子法编制排放清单时，特别是在未颁布《第一次全国污染源普查工业污染源产排污系数手册》之前，研究者普遍引用外国排放因子，清单的实用价值有限，不能完全体现研究区域的实际排放情况。近年来，由于研究者通过实验或模型计算得出了研究领域的排放因子，这种情况才有所改善。同时在编制清单时，我国研究者多是通过实地走访、调查资料等手段得到源排放情况。当研究区域难以走访或统计数据出现缺失时，会导致清单不确定性的上升。由于我国尚未建立符合我国国情且定期更新的排放因子库和源活动水平数据库，排放清单与实际排放存在差异、排放清单不确定性高等情况仍将持续。

2)尽管我国编制的排放清单可以达到1 km×1 km的高精度分辨率，但多数清单分辨率普遍不高。分辨率精度不高会忽略如点状的秸秆焚烧源、家庭生活排放源等微小排放源，增大了清单的不确定性。

3)目前我国对不确定性的研究还不够深入，得出的结论多为不确定性水平和影响因素，依然缺乏能有效降低不确定性的方法研究。

4)我国排放清单的研究还存在研究区域分布不均的特点，绝大部分研究区域为东部经济发达地区，且较少涉及香港、澳门特别行政区和台湾地区，而对东北、西北、西南地区研究得也较少。

3.2 建议

1)从国家层面建立排放清单编制计划。建立符合我国实际排放情况的、定期更新的排放因子库和源活动水平数据库；以污染情况进行分区，按污染程度设为不同等级，根据不同等级建立不同时空分辨率的排放清单；鼓励研究机构编制类似MIX的排放清单和MEIC清单模型，利用大数据技术建立由洲际、国家级、省级或区域清单乃至地市级、区(县)级清单等构成的树状清单系统，将减排政策作为既定情景，和清单数据一起输入到清单模拟模型，验证减排政策的作用和影响，有利于决策者做出决定。

2)加强各类型统计数据的审核或校验工作，构建校验模型，实时对数据进行校验筛选，将统计数据的不确定性降到最低。同时加大对于虚报数据、弄虚作假的企业和个人的打击力度，保证基础数据的真实、准确、有效。

3)逐渐健全主要人为源或优先控制污染物的排放清单技术指南，规范清单编制行为，便于清单间比较和应用。加强学科间和国际间交流，把如何快速量化排放清单、如何将实时数据转化成模拟清单以及清单不确定性的研究和清单修正作为主要研究方向。

4 展望

大气污染排放清单作为环境空气质量管理的重要基础，是我国实施环境空气监管、制定环境保护政策的重要依据，大气污染排放清单编制工作必然会成为国家层面的例行工作。而全国污染源普查工作与清单编制工作息息相关。目前开展的全国第二次污染源普查工作的重要意义在于能够摸清现有人为源的数量、强度和分布，方便人为源排放因子和活动水平数据的统计和更新。通过污染源普查、在线设备的安装入网等手段，结合气象模型、卫星遥感和实地监测数据，建立长效、准确、动态的人为源数据获得渠道和数据校核方式，构建实时或更新周期较短的排放因子和活动水平数据。

同时，大气污染物排放清单将会朝着清单全球化和清单微小尺度化发展。清单全球化有利于各国在污染综合防治、解决污染纠纷等方面的协商合作；清单微小尺度化有利于本国更好地摸清在大尺度下被忽略的关键污染源，为设立更好的管控方案、更快的解决环境问题提供依据。