不同镉污染消减措施对水稻-土壤镉累积的影响

蔡佳佩，朱坚 ，彭华 ，纪雄辉, *

1. 湖南大学研究生院隆平分院，湖南 长沙 410125；2. 湖南省农业环境生态研究所，湖南 长沙 410125；3. 农业部长江中游平原农业环境重点实验室，湖南 长沙 410125

水稻是中国重要的粮食作物，部分地区稻田Cd污染问题突出，给农产品安全和人体健康带来了潜在的危害（Li et al.，2008；叶长城等，2017；Yan et al.，2010）。Liu et al.（2015）对长江流域稻田土壤进行取样检测发现其 Cd含量范围在0.10~4.64 mg·kg-1，且有增加趋势。近些年来，中国南方农田重金属污染及稻米Cd超标问题日趋严重，备受社会各界关注，也成为了土壤生态、作物生长和农产品安全等研究领域的重点和热点。

国内外在 Cd污染土壤修复治理、降低作物对Cd吸收等方面做大量的研究（肖思思等，2006；赵雄等，2009；李剑睿等，2014；史磊等，2017）。然而，目前较多以单一变量调控的模式研究降 Cd或修复技术，对不同区域 Cd污染源解析及其对土壤-农作物累积特征影响的研究较少。在解析重金属污染源的前提下，通过重金属输入-输出平衡控制，采取针对性的输入控制和输出强化措施（如灌溉水清洁、沉降截源、稻草离田等）（Dach et al.，2005），是保障农田粮食可持续安全生产的重要方法，具有较大的研究和应用价值。大量的调研表明，稻田土壤 Cd污染的源头，主要包括灌溉水源、大气干湿沉降和农业投入品施用带入（黄春雷等，2011；彭世彰等，2012；王成等，2015）。Sun et al.（2006）调研沈阳持续近 30年的污灌农田土壤 Cd含量变化，结果表明，长期污灌导致表层土和底层土的Cd严重累积；污水灌溉能显著导致作物中 Cd的含量超标（严连香等，2009；李玉清等，2012），张乃明（2001）对中国太原市大气沉降与土壤-农作物重金属相关性进行研究，得知大气颗粒物中 Cd含量与土壤-农作物中Cd呈正相关关系，且大气沉降对土壤-农作物重金属贡献率几乎与污水灌溉持平。谢运河等（2017）研究发现，污水灌溉和大气干湿沉降是影响南方稻田Cd累积的两个重要污染源。

本研究针对南方典型 Cd污染稻田主要的 Cd污染源（干湿沉降和污水灌溉），结合稻草离田的Cd输出主要途径，设置稻草离田、清洁水灌溉+稻草离田、截断干湿沉降+稻草离田3种消减措施，并以常规稻草还田为对照田间微区试验，揭示 Cd污染稻田系统不同消减措施下土壤和水稻植株 Cd的累积特征，为南方稻田土壤Cd污染防控和治理及水稻中Cd累积的调控提供理论依据。

1 试验材料与方法

1.1 试验材料

本试验于2017年4—10月在南方典型双季稻种植区域湖南省长沙县北山镇（经度：113°03′28″E；纬度：28°26′22″N）进行，研究区域属亚热带季风性湿润气候，年均气温17.1 ℃，年均降水量1500 mm左右，≥10 ℃活动积温 5300~6500 ℃，无霜期270~310 d。受上世纪60—80年代流域内化工厂排污影响（化工厂于上世纪80年代关闭），下游大量农田土壤Cd超标。供试土壤为花岗岩发育的麻砂泥，土壤基本理化性质见表1。早晚季水稻品种分别为K优451与香晚籼12号。

1.2 试验设计

采用田间微区试验法，设置4个处理：常规稻草还田（CK）、稻草离田（T1）、清洁水灌溉+稻草离田（T2）、沉降截源+稻草离田（T3）。随机区组排列，3次重复。每个小区面积为1 m×1 m，用 PVC板进行围挡以隔绝微区之间相互干扰。稻草还田和离田即是在水稻成熟收获季将该微区收获水稻秸秆全部移出或粉碎还田（前一季晚稻，秸秆Cd质量分数为2.468~15.983 mg·kg-1）；清洁水灌溉使用当地自来水替换沟渠水作为灌溉水源，其他处理均使用沟渠水作为灌溉水源；干湿沉降截断处理即在微区采用透明耐力板作顶和细纱网作围墙建成简易棚，隔离成为无干湿沉降区。小区翻耕后将水稻秸秆施入田中，稳定1周后插秧。早晚稻两季在同一试验田进行，每季复合肥料一次性施足，早稻按照 N∶P∶K=150∶90∶90（kg·hm-2）的用量施加，晚稻按照 N∶P∶K=180∶45∶120（kg·hm-2）的用量施加，水稻栽培行距为15~20 cm，其他栽培管理等措施同当地常规操作。

1.3 样品采集及测定

不同水稻生育期采集水稻根区土壤，分析其pH值、有效态Cd含量，同期采集水稻植株根、茎叶样品，成熟期采集稻谷样品，制作成糙米，分析植株各部位的Cd含量。土壤pH值采用1∶2.5（m:V）水土比浸提法测定；土壤有机质含量采用重铬酸钾容量法测定；碱解氮采用碱解扩散法测定；有效磷采用碳酸氢钠提取-钒钼黄比色法测定；速效钾采用醋酸铵-火焰光度计法测定；土壤中有效态Cd含量采用《土壤质量有效态铅和镉的测定原子吸收法GB/T 23739—2009》测定。土壤样品采用HCl-HNO3-HF-HClO4四酸法消解，水稻植株样品采用HNO3-HClO4法消解，消解液中Cd含量使用ICP-MS（美国，Thermo FisherX2）测定。

1.4 统计分析

试验所得数据运用SPSS Statistics 19.0进行统计分析，作图运用Origin 8.0软件。

2 结果与分析

2.1 不同消减措施对水稻各部分生物量的影响

图1 早稻不同处理下对水稻不同部位生物量的影响Fig. 1 Biomass of different parts of rice under different treatments of early rice n=3. The same below

表1 供试土壤基本理化性状Table 1 Chemical and physical properties of tested soil

图2 晚稻不同处理下对水稻不同部位生物量的影响Fig. 2 Biomass of different parts of rice under different treatments of late rice

分别对不同处理水糙米、茎叶、根干重进行了统计（见图 1、图 2），结果表明，早稻和晚稻谷生物量均呈现CK>T1>T2>T3的趋势，常规稻草还田（CK）处理最高，早稻和晚稻生物量分别为4770 kg·hm-2和 3912 kg·hm-2，这可能由于稻草含有丰富的有机物质和营养元素，还田腐解后得到释放，增加了土壤中有机质和营养元素的累积，同时有机物质的投入和腐解使土壤中微生物种群与数量增加，活化了土壤本身的氮磷钾及一些微量营养元素，提高了土壤综合肥力水平。稻草还田还能够激发土壤中的木聚糖酶的活性和土壤蛋白酶的活性，有效改善水田土壤的生物学特性，提升土壤的肥力（Kable，1993；马春梅等，2017）。采用不同消减措施后，早稻和晚稻谷生物量均有所下降，稻草离田处理（T1）分别下降1.6%和2.8%，清洁水灌溉+稻草离田（T2）分别下降了17.8%和6.5%，这可能由于清洁水相较于普通灌溉水中所含有的大量微生物以及氮磷钾等营养元素，不利于水稻的生长和干物质累积。沉降截源+稻草离田处理（T3）生物量最低，相较于 CK处理分别下降了 10.5%与37.6%，由于水稻通过光合作用积累生物量，并最终形成产量（秦天才等，1994；张文香等，2006），而在微区实验中，温度条件相同时，沉降截源处理围挡使得光照条件相对弱于其他处理，直接影响了水稻的生长情况。水稻茎叶、根部干重情况与生物量表现出高度的一致性，这也说明了，水稻营养生长和生殖生长具有密切的正相关性。

2.2 不同生育期水稻植株对Cd吸收的影响

不同处理早稻和晚稻各生育期糙米、茎叶及根Cd含量情况见表2。总体而言，早稻和晚稻成熟期糙米的Cd含量均超标，高于国家粮食安全标准值（GB 2762—2017）中糙米 Cd 限量值（0.2 mg·kg-1），各消减处理糙米中的 Cd含量均低于还田处理（CK），稻草离田处理（T1）早稻和晚稻糙米 Cd含量相比于还田处理（CK）分别下降了 41.0%与19.2%，相比于CK处理，清洁水灌溉+稻草离田处理（T2）与沉降截源+稻草离田处理（T3）早稻糙米Cd含量分别下降45.0%与36.0%，晚稻分别下降50.6%和20.2%。

早稻和晚稻茎叶Cd的含量在水稻整个生育期呈持续上升状态，CK、T1、T2和T3不同处理中早稻成熟期茎叶Cd含量分别是对应处理分蘖时期的2.57倍、4.52倍、9.25倍和2.33倍，晚稻时期差异较为明显，成熟期茎叶Cd含量分别是对应消减处理分蘖时期的11.15倍、16.02倍、13.38倍和11.62倍；早稻根Cd含量在分蘖盛期较低，至抽穗期迅速上升，成熟期有所降低；而晚稻根Cd含量在分蘖盛期较低，在抽穗期迅速上升，随后在成熟期达到顶峰，CK、T1、T2和T3不同处理中成熟期根Cd含量分别是分蘖时期的4.82倍、5.83倍、6.46倍和5.53倍。晚稻各生育期茎叶、根Cd含量明显高于早稻同期，尤其成熟期，茎叶和根中的差异均达到显著水平（P<0.05）。这说明不同季度下生长的水稻茎、叶、根Cd的累积特征有所不同，水稻不同生育期茎、叶、根Cd含量差异较大，这些差异可能受早晚稻田间水分、气温、土壤镉含量及水稻自身代谢等因素的影响（陈涛等，2014），具体影响机制有待进一步研究。

3个消减措施处理水稻各生育期糙米、茎叶及根Cd含量都不同程度地低于CK处理，总体而言，不同处理对根Cd含量影响相对大于茎叶与糙米，其中早稻生育期中，分蘖期T2、T3与CK处理，抽穗期T1、T2、T3与CK处理，晚稻生育期中，抽穗期T1、T2、T3与CK处理，成熟期T3与CK处理根Cd含量的差异均达显著水平（P<0.05）。根是水稻从外界环境中吸收所需养分最关键的部位，同时也具有合成和运输的作用，亦是影响植株体内有害物含量最密切的部位（叶长城等，2017），水稻主要通过根部质外体与共质体从土壤中吸收Cd，然后根系中Cd被运输到茎叶以及糙米中，且根际周围Cd2+富集越多，水稻地下部分对Cd的吸收量也会逐渐增多（陈爱葵等，2013；Plett et al.，2010），本研究中根Cd含量差异大于茎叶也符合此规律。

表2 各处理水稻不同生育期糙米、茎叶及根Cd质量分数Table 2 Cd contents of brown rice, stem leaf and root of different treatments in different growth stages mg·kg-1

2.3 不同消减措施对水稻植株Cd分布和累积的影响

表3所示为各处理早晚稻植株糙米、茎叶和根Cd累积状况。结果表明，早晚稻各部位Cd累积量为根>茎叶>糙米（Chen et al.，2014），有研究表明重金属在植物体内营养储存器官中的含量较低、代谢旺盛的组织器官含量较高（Liu et al.，2003；Wang et al.，2009），与本研究结果一致。晚稻各部位Cd累积量也明显高于早稻，主要由于晚稻成熟期植株镉含量明显高于早稻植株（见表2及2.2所描述）。

表3 各处理早晚稻成熟期植株Cd分布和累积状况Table 3 Distribution and accumulation of Cd in rice with different treatments g·hm-2

3种消减措施处理糙米、茎叶和根Cd累积量均低于 CK处理，稻草离田处理（T1）相比还田处理（CK），早晚稻糙米 Cd累积量分别降低了41.3%和19.7%，早晚稻不同时期茎叶中Cd累积量20.2%和11.8%，而根的Cd累积量早稻晚稻时期分别降低21.9%和36.9%，这可能由于稻草还田后土壤中微生物分解时释放出有机酸和水溶性有机碳，土壤溶解有机碳增加，活化了土壤中的Cd，增加了土壤中有效态Cd含量（单玉华等，2008；张晶等，2013；Bai et al.，2013），使得植株的组织器官对Cd的吸收量增加，这与封文利等（2018）研究得出移除稻草有利于降低 Cd在水稻中的累积结论一致。

将稻草离田消减措施叠加，清洁水灌溉+稻草离田处理（T2）早稻中糙米、茎叶和根Cd累积量相比CK处理，分别降低了54.6%、21.0%和3.4%，而晚稻时期T2处理中糙米、茎叶和根Cd累积量相比CK处理39.8%、22.5%和35.4%，清洁水灌溉+稻草离田处理（T2）早晚稻糙米Cd累积量相比稻草离田（T1）处理分别降低了22.7%和1.0%，早晚稻茎叶Cd累积量相较于T1处理分别下降25.0%和12.2%。有研究表明，相比自来水，当Cd质量浓度大于0.005 mg·L-1时，富含Cd的灌溉水会增加土壤Cd含量，促进水稻植株Cd的累积，且随着灌溉水中Cd质量浓度的升高而显著增加（Manios et al.，2003；李玉清等，2012）。张平等（2016）研究亦发现，当灌溉水为自来水时，糙米中Cd量不超标；当灌溉水为铅锌工业企业排放的达标水但不能满足农灌水Cd标准时，糙米中Cd量均超标，且随着灌溉水中Cd含量的升高而增加。清洁水中Cd质量浓度均值为 0.055 μg·L-1，低于沟渠水 Cd浓度（0.306~0.364 μg·L-1）；pH 值为 7.02~7.30，高于沟渠水的pH值（6.62~6.90），这表明将沟渠灌溉水替换为自来水，降低了灌溉水的Cd含量，同时降低土壤Cd输入，能一定程度降低水稻植株中Cd的累积；沉降截源+稻草离田处理（T3）相比 CK处理，早晚稻糙米 Cd累积量分别降低了 55.2%和48.8%，早晚稻时期茎叶中 Cd累积量分别下降37.1%和22.6%，而根的Cd累积量早稻晚稻时期分别降低了52.0%与50.8%；沉降截源+稻草离田处理（T3）相比稻草离田（T1）处理，早稻中糙米、茎叶和根Cd累积量相比CK处理，分别降低了23.8%、38.6%和12.2%，而晚稻时期T3处理中糙米、茎叶和根 Cd累积量相比 CK处理分别下降 21.2%、36.3%与22.1%。大量Cd、Cr、Hg等重金属元素沉降至水稻与土壤表层，会增加重金属元素的转移和积累（Luo et al.，2009；Sheppard et al.，2009），在隔绝大气干湿沉降处理下，能降低水稻植株 Cd含量的主要原因有两个，一是能减少外源 Cd直接降落到土壤和水稻叶片上，有效降低了土壤和植株对外源Cd的吸收（Voutsa et al.，1996）；二是截断干湿沉降条件下，降低了酸雨对土壤中 Cd释放的促进作用（Zhu et al.，2016）。

2.4 不同截源处理对稻田土壤pH值与土壤Cd活性的影响

表4所示为早晚稻各处理不同生育期土壤有效态Cd含量与pH值情况。结果表明，3种消减措施处理土壤pH值没有明显变化，pH值范围为4.44~5.21，土壤有效态Cd有一定程度的降低。有研究表明，将Cd污染秸秆施入土壤后，其自身的Cd返还土壤，且会提高土壤溶解性有机碳的含量，活化了土壤有效态Cd（Wang et al.，2015），反言之，稻草移除能一定程度地降低土壤有效镉含量，早晚稻成熟期T1处理土壤有效态Cd比CK处理分别下降了6.4%和5.4%。早稻成熟期T2处理与T3处理分别比CK处理下降了6.6%与6.4%，在晚稻成熟期与CK相比分别降低12.3%与8.3%。这两种措施直接从源头减少了水稻-土壤系统中Cd的输入，对降低土壤有效态Cd起了一定的作用。但方差分析显示，各处理均无显著性差异，这表明施入碱性肥料或调理剂等物质并不会导致土壤pH值的明显差异；同时也表明短期试验对土壤有效态Cd影响程度有限，而长期效应有待进一步研究。

表4 不同处理早晚稻不同生育期pH值与土壤有效态Cd含量Table 4 Comparison of soil available Cd contents and soil pH with different treatments in mature stage

3 结论

（1）早稻和晚稻 CK处理糙米生物量分别为4770 kg·hm-2和 3912 kg·hm-2，与 CK 处理相比，3种消减措施处理早稻和晚稻糙米生物量均有减产，T1处理分别下降了1.6%和2.8%，T2处理降低了17.8%和6.5%，T3处理降低了10.5%与37.6%。

（2）在典型镉污染区域，稻草离田较常规还田处理能增加水稻-土壤系统中Cd的输出量，降低植株各部位Cd累积量。在稻草离田的基础上采用清洁水灌溉和沉降截源措施较稻草离田处理降低水稻不同部位Cd含量和累积量的效果更好。（3）T1、T2和T3处理较CK处理能降低成熟期土壤有效Cd含量，不同消减措施处理在早稻季较CK处理分别降低6.4%、5.4%和6.6%，晚稻时期分别下降6.4%、12.3%与8.3%。

（4）总体而言，3个消减处理均能一定程度降低水稻-土壤系统Cd累积量，也能降低水稻植株各部位Cd累积。由于采用自来水灌溉、搭建沉降截源设施需要更多的生产成本，也不便于田间操作，兼顾生产、经济、生态环境等效应，认为稻草离田更值得在南方典型镉污染稻区推广。