低本底实验室γ谱仪探测限研究

王 茜，李雪泓，李春阳，曾 奕，杜云武，王 艳，余 强

(四川省辐射环境管理监测中心站，成都 611139)

1 前 言

目前国内，用于放射性监测分析的实验室大部分为一般实验室，为了提高放射性监测能力和水平，低本底实验室是未来建设新放射性实验室的趋势和方向。

当核与辐射事故应急中，应急样品的分析测量需要在最短的时间内达到一定的探测限值[1-2]，并得到准确的测量结果，需要根据样品量进行时间和探测灵敏度的匹配分析，本实验目的在于研究在放射性低本底实验室中样品分析相比于一般实验室的探测限与测量时间的变化趋势以及对于测量时间和探测限的优化。

2 低本底实验室简介

实验室内本底主要由4方面构成：宇宙射线、氡、地球天然γ 辐射和建筑材料中核素产生的辐射。放射性本底是指自然环境中穿过地球大气层的宇宙射线和地壳中天然放射性物质所构成的辐射总称。环境放射性监测工作中，防止或减小宇宙射线和其它物质对样品的干扰是测量工作的重点、难点。放射性低本底实验室能有效屏蔽样品之外的放射性干扰，降低环境放射性本底。

四川省辐射环境管理监测中心站于2016年新建成并投入使用的放射性低本底实验室建于地下一层，建筑面积约100多平米，主要由控制室、迷道、铁室和铅室组成，如图1、图2所示，其中铁室六面底面覆不锈钢板，不锈钢板表面进行拉丝处理。铅室内六面贴20mm厚铅板，铅纯度≥99.99%，不锈钢板表面进行拉丝处理。实验室所在地天然本底值为80～90nGy/h，在土建完工后加装屏蔽系统以达到实验室铁室屏蔽系统内本底值≤50nGy/h的放射性水平，大大降低了宇宙射线等带来的测量本底干扰，降低了高纯锗γ谱仪的探测限值，提高了高纯锗探测器探测能力，提升了四川省辐射环境管理监测中心站在γ核素分析方面的监测能力。在应急情况下，可结合低本底实验室铁室的测量结果进行代价利益分析，选择与可探测到的最低活度相对应的最优测量活时间，提高应急能力，满足应急需求，为政府与人民提供强有力的技术支持。

图1 低本底实验室铁室Fig.1 The iron chamber of low-background laboratory

图2 低本底实验室平面图Fig.2 The plan of Low-background laboratory

3 监测内容

使用一台高纯锗γ谱仪分别在一般实验室(四川省辐射环境管理监测中心站搬迁前老实验室)和低本底实验室铁室(四川省辐射环境管理监测中心站搬迁后新实验室)中对50keV～2MeV能区范围内高纯锗γ谱仪铅室本底计数率水平和气溶胶、生物灰、水样品γ核素进行分析测量。

4 监测方法

在低本底实验室铁室中对高纯锗γ谱仪铅室本底计数率水平和气溶胶、生物灰、水样品中γ核素的监测方法主要有：《高纯锗γ能谱分析通用方法》(GB/T 11713-2015)[3]、《气溶胶中放射性核素的γ能谱分析方法》(WS/T 184-1999)[4]、《生物样品中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16145-1995)[5]、《水中放射性核素的γ能谱分析方法》(GB/T 16140-1995)[6]。

5 监测仪器

选用美国堪培拉公司生产的GX8021低本底扩展型高纯锗γ谱仪进行测量分析,铅室型号为747，相对效率为83.8%，能量分辨率为2.201keV。

6 样品采集与制备

本实验气溶胶样品选用2015年9月采集的蓬溪气溶胶，滤膜材质为聚丙烯，样品体积为10 000m3，折叠后采用气溶胶压样装置压制成Ф70×11mm圆饼状样品，贴上测量标签待测。

生物灰样品选用2015年采集的雅安水稻，经烘干、400℃以下炭化、灰化后装入Ф75×70mm的聚乙烯样品盒中，贴上标签待测。

水样选用2015年采集的某河水，将25L水样蒸发减容至250mL左右，装入Ф75×70mm的聚乙烯样品盒中，贴上标签待测。

7 质量保证

高纯锗γ能谱分析测量样品在四川省辐射环境管理监测中心站的质量管理体系下开展。样品采集、现场监测和实验室分析使用国家标准，监测人员均持证上岗，GX8021低本底扩展型高纯锗γ谱仪由中国计量科学研究院检定，检定证书编号为DYhd2016-0422，检定结果表明，仪器对检定源137Cs的活度的测量值与标准值的偏差为7.1%，分辨率等指标均合格，且在有效期内使用，确保监测结果准确可靠。

8 监测结果

8.1 低本底实验室铁室中高纯锗γ谱仪铅室本底计数率的分析测量

使用GX8021低本底扩展型高纯锗γ谱仪，分别测量2015年四川省辐射环境管理监测中心站搬迁前在一般实验室测量高纯锗γ谱仪铅室本底计数率和2016年四川省辐射环境管理监测中心站搬迁后低本底实验室铁室测量铅室本底计数率，测量时间均为24h。测量结果如表1所示。

表1 高纯锗γ谱仪铅室本底计数率测量结果Tab.1 The measurement results of count rate in the iron chambers of high-purity Ge gamma spectrometer

8.2 低本底实验室铁室气溶胶、生物灰、河水样品γ核素分析测量

使用GX8021低本底扩展型高纯锗γ谱仪对蓬溪气溶胶样品、雅安水稻、某河水在一般实验室和低本底实验室铁室中进行测量，探测限结果如表2～表4所示。

表2 蓬溪气溶胶在一般实验室与低本底实验室铁室中不同测量时间探测限值Tab.2 The MDC of different measurement time for the aerosol of Pengxi in general laboratory and the iron chamber of low-background laboratory (μBq/m3)

表3 雅安水稻在一般实验室与低本底实验室铁室中不同测量时间探测限值Tab.3 The MDC of different measurement time for the rice of Yaan in general laboratory and the iron chamber of low-background laboratory (Bq/kg·鲜)

表4 某河水在一般实验室与低本底实验室铁室中不同测量时间探测限值Tab.4 The MDC of different measurement time for the river in general laboratory and the iron chamber of low-background laboratory (mBq/L)

9 结果分析

9.1 低本底实验室铁室高纯锗γ谱仪铅室本底计数率的测量结果分析

2016年四川省辐射环境管理监测中心站搬迁后低本底实验室铁室测量高纯锗γ谱仪铅室本底计数率与2015年四川省辐射环境管理监测中心站搬迁前在一般实验室测量铅室本底计数率相比，铅室本底计数率降低了25.6%，即降低了天然本底对放射性γ核素分析测量带来的干扰。

9.2 低本底实验室铁室气溶胶、生物灰、河水样品γ核素测量结果分析

将表2～表4中在低本底实验室铁室中按21 600s(6h)、43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同时间测量的数据依据核素分别进行曲线拟合，可参照乘幂函数公式LLD=a×Tb[7-8]，如图3～图8所示。公式中LLD为探测限值，T为样品测量活时间，a、b均为拟合参数，具体数据见表4～表6。

图3 蓬溪气溶胶137Cs探测限随时间变化趋势Fig.3 Change trend of MDC with time for 137Cs in the aerosol of Pengxi

图4 蓬溪气溶胶134Cs探测限随时间变化趋势Fig.4 Change trend of MDC with time for 134Cs in the aerosol of Pengxi

图5 雅安水稻137Cs探测限随时间变化趋势Fig.5 Change trend of MDC with time for 137Cs in the rice of Yaan

图7 某河水137Cs探测限随时间变化趋势图Fig.7 Change trend of MDC with time for 137Cs in the water

图8 某河水134Cs探测限随时间变化趋势Fig.8 Change trend of MDC with time for 134Cs in the water

核素拟合参数相关系数平方值abR2137Cs906.51-0.499 40.989 3134Cs1 179.5-0.519 30.995 8

表6 雅安水稻样品在低本底实验室铁室 测量的探测限随时间变化曲线拟合参数Tab.6 Fitting parameters of MDC vs time for the rice sample of Yaan in the iron chamber of low-background laboratory

表7 某河水样品在低本底实验室铁室测量 的探测限随时间变化曲线拟合参数Tab.7 Fitting parameters of MDC vs time for the water sample in the iron chamber of low-background laboratory

通过表5～表7在低本底实验室中按21 600s(6h)、43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同时间测量的拟合曲线参数来看，相关性良好。

由图3～图8测量结果可以看出，3种核素的探测限值均随时间的增加而下降，但其下降的速度随测量时间的增长而逐渐减小。

将在低本底实验室铁室中按21 600s(6h)、

43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同时间测量的探测限值做的拟合曲线来计算表2～表4中达到在一般实验室核素探测限值所需的测量时间，即优化测量时长，一般实验室与低本底实验室铁室在相同测量时间条件下探测限值的优化百分比均如表8～表10所示。

表8 蓬溪气溶胶样品不同核素测量探测限值优化百分比Tab.8 Optimization percentage of the MDC for different nuclide of aerosol sample of Pengxi

表9 雅安水稻样品不同核素测量探测限值优化百分比Tab.9 Optimization percentage of the MDC for different nuclide of rice sample of Yaan

表10 某河水样品不同核素测量探测限值优化百分比Tab.10 Optimiation percentage of the MDC for different nuclide of water sample

由表4测量结果可以看出，一般实验室测量时间需要86 400s的样品，在低本底实验室铁室测量137Cs、134Cs两种核素只需要44 602～55 525s。三种介质样品中，核素137Cs探测限值优化百分比范围为28.81%～29.63%，核素134Cs探测限值优化百分比范围为21.44%～25.12%。

将表8～表10中3种介质样品中不同核素探测限值优化百分比进行比较，做三维柱状图分析，如图9所示。

由图9探测限百分比3维柱状图可以看出，与一般实验室相比，在放射性低本底实验室铁室中测量3种介质中的137Cs、134Cs两种核素，三种介质样品中的核素137Cs的探测限优化百分比均大于核素134Cs，核素137Cs的探测限优化程度比134Cs的探测限优化程度大。

图9 不同介质样品不同核素探测限值优化百分比计较Fig.9 The comparison of percentage for the MDC of different nuclide with different media of the samples

10 结 论

2016年四川省辐射环境管理监测中心站搬迁后低本底实验室铁室测量高纯锗γ谱仪铅室本底计数率与2015年四川省辐射环境管理监测中心站搬迁前在一般实验室测量铅室本底计数率相比，铅室本底计数率降低了25.6%，即大大降低了天然本底对放射性γ核素分析测量带来的干扰。

低本底实验室铁室中按21 600s(6h)、43 200s(12h)、64 800s(18h)、86 400s(24h)不同时间测量的拟合曲线表明137Cs、134Cs两种核素的探测限值均随时间的增加而下降，但其下降的速度随测量时间的增长而逐渐减小。

一般实验室测量时间需要86 400s的样品，在低本底实验室铁室测量137Cs、134Cs两种核素只需要44 602s～55 525s。三种介质样品中，核素137Cs探测限值优化百分比范围为28.81%～29.63%，核素134Cs探测限值优化百分比范围为21.44%～25.12%。核素137Cs的探测限优化百分比均大于核素134Cs，核素137Cs的探测限优化程度比134Cs的探测限优化程度大。