2015—2017年广东省阳江核电站周围环境空气及生物样品中3H和14C放射性水平监测

甄丽颖 林颖慧

(广东省环境辐射监测中心粤西分部， 广东 阳江， 529500)

0 引言

气载放射性物质是核电站放射性排放的一个重要途径，3H和14C是核电站主要气载放射性流出物。核电站的正常运行可能会引起地域性的大气介质中3H和14C的增加。3H和14C同其稳定同位素结合，易进入动植物体内，参与动、植物的代谢过程。鉴于3H和14C的半衰期较长、弥散范围广，同时14C是核电站周围公众所受辐射照射的潜在源项之一，3H和14C在核设施的环境影响与剂量学评价中受到人们的重视，是核电站辐射环境监测中重点关注的内容[1，2]。

2015、2016、2017年广东省阳江核电站3台机组气载放射性流出物中3H年排放量分别为1.43×1011、3.76×1011、4.10×1011Bq；14C年排放量分别为1.35×1011、2.77×1011、3.08×1011Bq[3]。本文介绍了2015—2017年阳江核电站周围环境空气及生物样品中3H和14C放射性水平的监测结果。

1 监测方法

1.1 监测方案和布点

根据《辐射环境监测技术规范》[4]中关于压水堆核电站辐射环境监测方案对空气及生物样品3H、14C监测布点原则的要求，空气采样点应为气载流出物排放点下风向的敏感点，故选取距离阳江核电站5 km范围内的大澳和允泊为环境空气监测点。选取大澳、观景平台、平堤水库为生物监测点。空气样品监测频次为每月1次，生物样品监测频次为半年1次。

2015年对照点设在粤西分部，为统一规范广东省内核电站、铀矿山等大型核设施的对照点，2016年改为离阳江核电站约450 km的河源市作为广东省陆地介质的对照点。

1.2 仪器设备

(1) Quantulus 1220低本底液闪谱仪，PerkinElmer公司生产，上海市计量测试技术研究院检定。性能指标：3H，相对效率28.4%，本底0.88 min-1，探测限1.0 Bq/L，测量时采用20 mL聚乙烯计数瓶；14C，相对效率46.4%，本底1.67 min-1，探测限0.03 Bq/g(碳)，测量时采用20 mL低钾玻璃瓶。

(2) Vario EL cube 元素分析仪，德国Elementar公司生产。检测限<4×10-5，广州计量检测技术研究院检定。

(3) OTCS11/3型三温区开启式管式炉，上海怡星机电设备有限公司生产。

1.3 样品采集与测量

1.3.1样品采集

(1) 空气中3H样品

空气中3H样品的采集使用抽湿机，采集水样量不少于100 mL。采样过程中记录空气温度和相对湿度。采集完毕将水样装入玻璃样品瓶，尽快运回实验室处理。

(2) 空气中14C样品

空气中CO2捕集采用两级鼓泡吸收瓶，吸收瓶中装浓度3 moL/L NaOH捕集液100 mL，连接抽气泵与吸收瓶，调节流量为2 L/min，连续采样48 h，每次采样累积体积2～3 m3，采样完毕将捕集液装入聚乙烯瓶中密封保存。

(3) 生物样品

采集松针样品，只采集两年生的松叶，采集5～10棵树。选择树高4 m以下，树干直径小于10 cm，并且尚未经过人工修枝。

采集草样时，选择上空没有树木覆盖的场所，取新鲜叶子。

1.3.2测量

1.3.2.1空气中3H样品的测量

移取蒸馏合格的水样8 mL于计数瓶中，加入12 mL ULTIMA GOLD闪烁液混合摇匀。用酒精湿棉球擦拭计数瓶外壁后，将计数瓶放入低本底液闪谱仪中进行暗适应24 h后测量。

空气中3H活度浓度由式(1)计算[5]：

×Q×H×1000

(1)

式中，CH-3为空气中3H的活度浓度，mBq/m3；N为样品计数率，min-1；Nb为本底计数率，min-1；60为单位换算系数，s/Bq；E为探测效率；mH2O为测量用水量，g；Q为采样期间平均温度下的饱和水汽密度，g/m3；H为采样期间空气平均相对湿度，%；1000为单位换算系数，mBq/Bq。

1.3.2.2空气中14C样品的测量

将采集14C样品的捕集液转移至1 L烧杯中，用 NH4Cl溶液调pH值为10.5，边搅拌边加入饱和CaCl2溶液，得到CaCO3沉淀，将沉淀洗涤、过滤、烘干。称取制好的CaCO3样品2 g，放在测量瓶中，加入14 mL闪烁液，4 mL无3H水，混匀成悬浮液。在测量仪器中避光2～3 h后测量。

空气中14C比活度由式(2)计算[6]：

(2)

式中，CC-14为空气中14C的比活度，Bq/g(碳)；0.12为CaCO3中C占百分比；mCaCO3为测量用CaCO3的量，g。

1.3.2.3生物样品的测量

取烘干的生物样35 g放入到三温区管式炉中，连接气路，调节好氧气和氮气的给气量，开启燃烧炉程序，使样品充分氧化分解，将有机结合氚转化为氚化水。通过冷凝管收集水蒸气。向收集的冷凝水中加入过氧化钠调节pH至中性(6～8)，常压蒸馏，量取蒸馏合格的水样8 mL于计数瓶中，加入12 mL ULTIMA GOLD闪烁液混合摇匀待测。生物样燃烧产生的CO2采用2 moL/L NaOH 100 mL捕集液收集，捕集液后处理方法同空气14C样品的测量。

生物中有机结合氚(OBT)由式(3)计算[7]：

×K×n×1000

(3)

式中，AOBT为生物中有机结合氚的活度浓度，Bq/kg(鲜)；K为样品中的含氢率；n为生物样品的干鲜比；1000为单位换算系数，g/kg。

生物中14C比活度由式(2)计算。

1.4 质量保证

与苏州热工研究院有限公司、阳江核电有限公司等进行测量比对，结果无显著差异。

每半个月利用仪器自带源测量装置的本底和效率，检验其稳定性，发现异常及时查明原因；每年或检修后对测量装置进行泊松分布检验；严格按照计量认证的要求定期对仪器进行检定。

定期对测量装置进行刻度。一旦实验室环境条件等发生变化，及时对仪器进行再刻度。

2 结果和分析

2.1 空气样品3H 和14C放射性水平监测结果

2015—2017年广东省阳阳江核电站周围空气中3H 和14C放射性水平监测结果列于表1。由表1可见，大澳、允泊空气中3H 和14C放射性水平与对照点相近，与本底调查相近[8]。

表1 2015—2017年广东省阳江核电站周围空气中3H 和14C放射性水平监测结果

表2 2015—2017年广东省阳江核电站周围生物样品中3H和14C放射性水平监测结果

2.2 生物样品3H 和14C放射性水平监测结果

2015—2017年广东省阳阳江核电站周围生物样品中中3H 和14C放射性水平监测结果列于表2。由表2可见，与对照点相比，观景平台、大澳、平堤水库监测点的3H 和14C的放射性水平相近。

3 结语

2015—2017年阳江核电站周围环境空气及生物样品中3H、14C放射性水平监测结果表明，阳江核电站运行以来，未对周围环境造成影响。