伴生放射性铜矿冶炼辐射影响研究

贝新宇

（核工业北京地质研究院，北京 100029）

伴生放射性矿指含有较高水平天然放射性核素浓度的非铀矿，国际原子能机构关于天然放射性物质（NORM）管理的最新文件指出，伴生放射性矿包括稀土、铌/钽、锆石和氧化锆、煤、钒、铜、镍、铁矿等［1］。

铜矿作为伴生放射性矿之一，其在生产冶炼等开发利用过程中，可能会使天然放射性物质局部富集并产生辐射影响。国内针对伴生放射性铜矿开发利用辐射影响的研究相对较少，笔者通过对一铜矿冶炼企业工艺流程进行分析，提出针对性辐射防护措施，可为同类项目实施过程中减小辐射影响提供科学依据。

1 生产工艺流程

铜矿冶炼企业采用艾萨熔炼技术进行生产。生产工序主要包括备料系统、熔炼系统、吹炼系统、烟气收尘系统、供风供氧系统、烟气制酸系统等，典型冶炼工艺流程见图1。仅针对图1阳极炉（不含）之前的工序进行研究，粗铜部分外售、部分进入阳极炉进一步加工生产。

图1 典型冶炼工艺流程示意图Fig.1 Schematic diagram of the typical smelting process

2 工艺流程放射性特征分析

2.1 物料放射性检测

根据典型工艺流程，对各生产工序的物料（电炉渣、艾萨锅炉尘和转炉渣等）进行放射性检测，主要检测核素包括238U、232Th、226Ra、40K、210Po和210Pb。各物料中放射性核素检测结果最大值见表1。

2.2 检测结果分析

国内尚未出台专门针对铜矿开发利用的放射性限值标准，综合梳理相关标准规范［2-5］对检测结果进行参考性分析。

1）铜精矿样品中238U、232Th、226Ra、40K、210Pb和210Po含量低于《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》（GB 18871—2002）规定的各自豁免活度浓度值，但活度浓度与其豁免值比值之和最高为1.06，不能满足 “各种放射性核素的活度或活度浓度与其相应的豁免活度或豁免活度浓度之比的和小于1”的豁免要求，需纳入监管。

2）铜精矿样品中226Ra含量高于 《铀矿冶辐射防护和环境保护规定》（GB 23727—2009）560 Bq·kg-1的限值要求，不宜无限制开放使用。

3）参考《有色金属矿产品的天然放射性限值》（GB 20664—2006），冶炼流程 （含烟气制酸）各物料中238U、232Th、226Ra和40K含量满足限值要求。艾萨锅炉尘、转炉电收尘中210Po、210Pb含量高于限值，转炉电收尘需妥善暂存，不宜外售。

4）参考 《建筑材料放射性核素限量》（GB 6566—2010），电炉渣的内、外照射指数大于1，需妥善暂存不宜外售。

2.3 放射性核素富集特征

根据表1放射性检测结果，入炉后238U系放射性核素及232Th富集特征分述如下。

2.3.1238U系

238U、226Ra在电炉渣、艾萨锅炉尘中均有不同程度富集，其中电炉渣富集程度最高。电炉渣中238U活度浓度略低于入炉混合料、226Ra活度浓度低于铜精矿。

表1 冶炼流程物料放射性检测结果①Table 1 The detected result of material radioactivity in smelting process

210Po在电炉渣、艾萨锅炉尘和转炉电收尘中有不同程度富集，其中艾萨锅炉尘富集程度最高，其次是电炉渣。艾萨锅炉尘中210Po活度浓度与铜精矿高值基本一致，进入制酸工艺后，210Po富集程度相对降低。

210Pb在艾萨锅炉尘、转炉电收尘、硫酸板框及电除尘器污泥中有不同程度富集，其中硫酸板框及电除尘器污泥富集程度最高，其次是艾萨锅炉尘，两种物料中210Pb活度浓度均高于铜精矿。

2.3.2232Th

232Th在电炉渣、艾萨锅炉尘和转炉加返料中有不同程度富集，其中电炉渣富集程度最高。艾萨锅炉尘、转炉加返料中232Th活度浓度低于铜精矿。总体来看，冶炼流程各物料中232Th活度浓度均在区域土壤本底值范围内（土壤中232Th 本底值： 8.2～206.0 Bq·kg-1）。

3 辐射影响评估

对从事生产、管理并可能接触到铜精矿及冶炼流程典型部位的工作人员附加剂量进行定量分析，计算评估铜矿冶炼过程辐射影响。

3.1 影响因素

人员附加剂量影响因素涉及γ外照射、222Rn吸入内照射和粉尘吸入内照射。

3.1.1 γ外照射

γ外照射所致剂量按下列公式计算：

式中：Hp（d）— γ 外照射所致有效剂量， Sv·a-1；0.7—剂量转换因子；R—γ剂量率增量，Gy·h-1；T—年工作时间，h，按3 960 h计。

冶炼流程各环节物料γ剂量率监测结果见表2。

3.1.2222Rn吸入内照射

222Rn吸入内照射所致剂量按下列公式计算：

式中：DRn—222Rn吸入内照射所致有效剂量，Sv·a-1； CRn—222Rn 平均浓度， Bq·m-3； T—年工作时间，h；DFRn—222Rn吸入剂量转换因子，Sv（Bq·h·m-3）-1， 见表 3。

222Rn来源于226Ra的衰变，根据冶炼过程各物料的日用量、物料中226Ra活度浓度计算得出222Rn排放量见表2。

3.1.3 粉尘吸入内照射

粉尘吸入内照射所致剂量按下列公式计算：

表2 冶炼流程各环节物料γ剂量率及222Rn排放量Table 2 γ dose rate and222Rn emissions of materials in the whole smelting process

表3 剂量转换因子Table 3 Dose conversion factors

式中：Eα—粉尘吸入内照射所致有效剂量，Sv·a-1； Ci—第 i种核素的浓度， Bq·m-3， Ci可根据各工序粉尘浓度及各物料中第i种核素活动浓度（表2）计算；r—工作人员年空气摄入量，按1.2 m3·h-1计算；fi—第i种核素的吸入剂量转换因子， Sv·Bq-1。

根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》（GB 18871—2002）表B7，吸入剂量转换因子见表4。

表4 吸入剂量转换因子Table 4 Absorbed dose conversion factors

冶炼过程各物料受堆存等操作及风的影响，会产生一定量粉尘，部分工序粉尘浓度见表5。

表5 冶炼工艺流程部分工序粉尘浓度Table 5 Dust concentration in some parts of the smelting process

3.2 人员附加剂量

根据公式1～3，经计算得出典型工艺流程各工序工作人员附加剂量0.136～2.31 mSv·a-1（表6）。人员附加剂量最高值出现在备料过程的铜精矿， 为 2.31 mSv·a-1。

根据《电离辐射防护与辐射源安全基本标准》（GB 18871—2002），职业照射剂量限值为20 mSv·a-1，公众中关键人群组剂量限值为1 mSv·a-1。考虑为其他照射留有余地，剂量约束值一般取GB 18871—2002剂量限值的1/4，即职业照射剂量约束值为5 mSv·a-1，公众个人剂量约束值为0.25 mSv·a-1。

表6 冶炼流程各环节所致工作人员年附加剂量Table 6 Annual additional dose for relevant staff working on each department of the smelting process

计算结果表明，工作人员附加剂量满足职业照射剂量约束值5 mSv·a-1，但高于公众个人剂量约束值0.25 mSv·a-1。铜精矿、艾萨锅炉尘和电炉渣等重要环节均需采取相应辐射防护措施。

3.3 辐射风险

上述内容仅针对正常生产情况评估工作人员所受辐射影响。在铜矿冶炼过程中，可能发生引起辐射风险的突发性事件或事故，对工作人员、公众、环境造成影响或损害，主要包括：1）铜精矿和放射性废渣在运输、贮存和生产过程中发生洒落，对周围环境造成影响；2）污水出水水质未达标，在回用时使相关工序放射性水平升高；3）冶炼工艺流程产生的电炉渣、硫酸板框及电除尘器污泥、转炉电收尘为放射水平标偏高的废渣。这些放射性水平偏高的废渣未能妥善收集暂存，可能引起扩散。

4 辐射防保措施

4.1 铜精矿辐射防护措施

铜精矿在运输过程中应有防撒漏、防扬尘的措施，在运输的起点和终点之间，不进行装卸作业。除司机、助手、搬运与押运人员外，不允许搭载其他人员。对铜精矿的运输设施，如槽车应严加管理和维护，杜绝交通事故的发生，并制定运输风险防范措施。

为减少铜精矿对工作人员产生不必要的照射，需建立封闭原料仓，不宜露天堆放。原料在使用前存放于仓库中，尽量减少原料在仓库的存放时间和存放量，减少工作人员在此停留时间。

每批次铜精矿都需进行放射性检测，尽量选用品位高、放射性比活度低的原材料，并加强原料运输与入库管理。

4.2 工作人员辐射防护措施

冶炼工艺流程各生产工序及放射性水平偏高物料的存储车间应加强通风排气，实现降尘和防氡。

对于附加剂量高于公众剂量约束值的工作人员，应穿戴好防护用品（如穿工作服、戴手套和戴口罩等），所用的防护用品经常清洗，不得带回生活区；适当增加工作人员，进行轮班工作制度，减少作业时间；定期进行个人剂量监测，并按有关规定由授权的医疗机构对辐射工作人员进行定期常规医学监督；建立辐射工作人员健康档案，不宜从事辐射工作的人员必须及时改换工作。

4.3 污水处理措施

在实际生产中定期监测，确保出水水质达标，根据需要设计去除放射性核素的工艺流程。

4.4 废渣防治措施

冶炼工艺流程放射性水平偏高的废渣包括电炉渣、硫酸板框及电除尘器污泥、转炉电收尘等。应参照 《放射性废物的分类》等相关要求，按低放射性废物进行管理。

5 结论与建议

5.1 结论

1）本批次检测的铜精矿样品中，各核素活度浓度与其豁免值比值之和高于豁免要求，需纳入监管，后续生产对每批次铜精矿都需进行放射性检测；2）铜精矿中的238U、226Ra主要进入电炉渣、艾萨锅炉尘；210Po主要进入电炉渣、艾萨锅炉尘和转炉电收尘；210Pb主要进入艾萨锅炉尘、转炉电收尘、硫酸板框及电除尘器污泥；3）冶炼工艺流程放射性物料集中部位或重点防护部位包括精矿仓、电炉渣和艾萨锅炉尘；4）废渣 （尤其是电炉渣、转炉电收尘、硫酸板框及电除尘器污泥）妥善暂存，在条件成熟时最终处置；根据需要研发相关污水处理工艺，确保出水水质达标；5）粗铜中放射性核素活度浓度满足所参考的标准要求；6）对于附加剂量高于公众剂量约束值的工作人员应进行重点关注并采取相应措施。

5.2 建议

1）铜矿冶炼厂选址、工作场所布局及分区除满足一般性要求外，还应充分考虑辐射防护要求；2）根据工艺流程各环节放射性水平，建立适宜的环境管理和辐射防护体系，在机构、经费、人员、设备和技术等方面予以保障；3）定期开展辐射影响监测和评价；4）加强安全教育和培训，防止事故发生。