超冷铯(60D5/2)2Rydberg分子的双色光缔合光谱∗

白景旭 韩小萱 白素英 焦月春2) 赵建明2)† 贾锁堂2)

1)(山西大学激光光谱研究所,量子光学与光量子器件国家重点实验室,太原 030006)

2)(山西大学极端光学协同创新中心,太原 030006)

(2018年9月21日收到;2018年10月21日收到修改稿)

1 引 言

Rydberg原子是主量子数n很大的高激发态原子,具有一些特殊的物理性质[1],如原子半径大(约为n2)、能级间隔小(约为n−3)和极化率大(约为n7)等.这些特性使Rydberg原子很容易受到外场的影响[2,3],可实现基于Rydberg原子的外加电磁场的精密测量[4−6].此外,Rydberg原子间具有很强的长程相互作用(约为n11),这种强相互作用使相邻原子的能级发生频移,阻止原子的进一步激发而形成激发阻塞效应[7,8],对基于原子的量子逻辑门[9,10]和非经典光源[11]等的研究具有重要意义.近年来的研究表明,Rydberg原子间的相互作用还可以形成束缚势阱进而束缚相邻的Rydberg原子形成Rydberg分子[12−15].

Rydberg分子是指组成分子的一个或两个原子处于Rydberg态的分子,根据束缚机制的不同分为Rydberg-基态分子和Rydberg-Rydberg分子.Rydberg-基态分子的束缚机制是低能电子散射形成的赝势,可吸引基态原子并将其束缚在Rydberg原子的周围形成长程Rydberg-基态分子[16−24].Rydberg-基态分子包括S-波散射形成的“三叶虫”型Rydberg-基态分子[17]和P-波散射形成的“蝴蝶”型Rydberg-基态分子[18,19],人们分别在实验中观察到基态原子与nS态[20,21],nP态[22]和nD态[23,24]Rydberg原子形成的Rydberg-基态分子.Rydberg-Rydberg分子又叫Rydberg巨型分子(Rydberg macrodimer),其束缚机制是Rydberg原子间的电多极相互作用形成的势阱.关于Rydberg分子的研究可追溯到2002年,Boisseau等[12]在理论研究nP态Rydberg原子对的相互作用时发现nP态Rydberg原子对的长程相互作用可形成束缚势阱,首次预言了长程Rydberg分子的存在.2009年,Overstreet等[13]在实验上首次观察到了(Cs)2Rydberg分子的时间飞行光谱(time of fl ight,TOF).文献[14,15]在实验上观察到nSn′F,(nP)2(22 6 n 6 32)和43P44S态铯Rydberg分子的光缔合场电离光谱.相比于Rydberg原子,Rydberg分子的束缚能小,更容易受到外场的操控.在微弱信号检测、量子气体的相关性测量[13,25]和真空起伏[26,27]等方面具有巨大的研究价值和潜在的应用前景.

本文主要从理论和实验上研究超冷铯(60D5/2)2Rydberg分子的双色光缔合光谱.首先,从理论上计算60D5/2Rydberg原子对态的电多极相互作用和绝热势能曲线,然后在实验上由双色光缔合方法制备Rydberg分子,并由脉冲场电离法获得(60D5/2)2Rydberg分子的光缔合光谱及束缚能.

2 理论模型

考虑两个间距为R的Rydberg原子A和B,为简化计算,令原子A处于坐标原点,原子B位于Z轴.并假设Z轴,即原子之间的轴矢量R[28]的方向为量子化轴的方向,如图1(a)所示.考虑Rydberg原子间的电多极相互作用,原子对的相互作用哈密顿量表示为

该假设确保电子波函数不重叠,计算中可忽略交换相互作用和电荷重叠相互作用的影响.这样,可以将Rydberg电子视为可区分的粒子.Rydberg原子对的相互作用表示为[13,30−32]:

其中LA和LB分别表示Rydberg原子A和B的电多极相互作用的极次,q为LA和LB之和;表示球谐函数;LA(B)=1表示电偶极矩,LA(B)=2表示电四极矩等;L<取LA和LB的较小值;和表示两个原子的电多极矩算符,包含矩阵元和球谐函数,和分别表示Rydberg电子在原子A和B中的径向矢量;因子fABΩ取决于LA,LB和计数指数Ω.Rydberg原子A和B中电子的磁量子数mjA和mjB以及总角动量M表示为

图1 (a)双原子模型,原子A位于坐标原点,原子B位于Z轴上距离R的位置,Z轴为量子化轴方向,rA(B)表示Rydberg电子在原子A(B)中的径向矢量;(b)双色光缔合能级示意图,第一色(pulse-A)共振激发种子Rydberg原子A,第二色(pulse-B)共振激发第二个Rydberg原子B,当pulse-B的失谐等于束缚能时,原子A与B形成Rydberg分子,第一色与第二色激光脉冲都由双光子激发(852 nm+510 nm)实现,其中Pulse-B中510 nm的激光频率相对于原子共振频率进行扫描Fig.1 .(a)Two-atom model.Rydberg atoms A and B,separated by R,are placed on the z-axis,quantized axis,rA(B)is the relative position of the Rydberg electron in atoms A(B);(b)level diagram of a two-color photoassociation.The f i rst-color(pulse-A)resonantly excites a seed Rydberg atom A,the secondcolor(pulse-B)is detuned and resonantly excites the second Rydberg atom B near to the atom A,such that A and B are bond to form a Rydberg-Rydberg molecule,Both pulses-A and-B are two-photon excitations(852 nm+510 nm),the frequency of the 510 nm laser of the pulse-B is detuned relative to the atomic resonance.

考虑角对称性,总角动量M守恒.对于本文所研究的(60D5/2)2Rydberg分子,M=0,1,2,3,4,5表征不同的分子态.对(1)式表示的哈密顿量进行对角化,数值计算原子核间距为R时Rydberg原子对态的能量,可获得Rydberg原子对的绝热势能曲线.

在进行势能曲线的计算前,我们对基矢大小、相互作用极数对绝热势能曲线和势阱参数的影响做了详细的研究,参见文献[31,33],这里不再细述.图2为数值计算的铯60D5/2Rydberg原子对M=2时的绝热势能曲线,对应的电多极相互作用极数qmax=6,包括偶极-偶极、偶极-四极、四极-四极和偶极-八极相互作用,量子数的参数范围满足:(Int(neff)−∆)

图2 数值计算的铯60D5/2Rydberg原子对态M=2时的绝热势能曲线 绿色圆点的面积正比于双色光缔合率,束缚势能曲线的势阱深度Vmin=−41.8 MHz,平衡核间距为R0=2.28µmFig.2 .Calculated adiabatic potentials(grey lines)for cesium 60D5/2Rydberg-atom pair with M=2.Green circles are proportional to the excitation rate of the two-color photoassociation,corresponding potential depth Vmin=−41.8 MHz and binding length R0=2.28µm,respectively.

由图2可知,60D5/2Rydberg原子对态的大部分绝热势能曲线表现为排斥势,且具有很小的激发概率,如图中的灰色曲线所示,这些势能曲线对Rydberg分子的形成没有作用.具有较大激发概率的四条势能曲线中只有一条表现为吸引势,且存在势能最小值,即分子束缚势阱,可束缚相邻的Rydberg原子而形成Rydberg分子.其他三条势能曲线则表示为排斥势,不形成束缚势阱.

考虑图2中的束缚势阱,测量的势阱深度为41.8 MHz,对应的平衡核间距为2.28µm(原子密度为2.0×1010cm−3).势阱深度和平衡核间距是描述分子的两个重要参数,根据这些参数取值进行实验研究.

3 实验装置

图1(b)所示为双色双光子共振光缔合制备Rydberg分子的能级示意图.pulse-A和pulse-B都为由852和510 nm激光组成的双光子激发脉冲.第一色(pulse-A)共振激发基态原子到60D5/2Rydberg态,形成种子原子A;第二色(pulse-B)的激发频率调谐到共振激发种子原子A附近的B到Rydberg态,原子A和B由束缚势阱束缚形成Rydberg分子.其中,pulse-A和pulse-B中的852 nm分量具有相同的频率,pulse-A中的510 nm分量具有固定的激光频率且与原子跃迁共振,而pulse-B中的510 nm分量的激光频率可调谐,且相对于pulse-A的最大失谐量大于等于Rydberg-Rydberg分子的束缚能.这种双色双光子共振激发的方法具有双重共振特性,因而具有较大的激发概率.

Rydberg分子的实验在温度约为100µK,原子密度约为1010cm−3的铯原子磁光阱(magneto optical trap,MOT)中完成,参见图3(a)的实验原理示意图.波长为852 nm的激光(Toptica DLpro,线宽100 kHz)使用偏振光谱稳频技术[34]将激光频率锁定在的共振跃迁线,波长为510 nm的激光(Toptica TA SHG110,线宽1 MHz)通过Rydberg EIT参考信号[35]将激光频率锁定到的共振跃迁.Pulse-A和pulse-B都由852和510 nm组成双光子激发,对应的单光子失谐为340 MHz.由双通的声光调制器(AOM)实现pulse-B激发频率的扫描.在磁光阱中心的激发区域放置三对电极,用于补偿杂散电场,同时施加斜坡脉冲电离电场(上升时间为3µs)电离Rydberg原子和分子,用微通道板(microchannel plate,MCP)进行测量场电离的Rydberg原子或分子离子信号.

实验中,852 nm的激发光功率为210µW,MOT中心处的光束高斯腰斑ω852为80µm.510 nm的激光光束在MOT中心的腰斑ω510为40µm.图3(b)为实现双色光缔合制备Rydberg分子方案的时序图.关断MOT光之后,依次打开pulse-A和pulse-B.510 nm的激光功率和pulse-A持续时间的选择主要取决于所选的Rydberg能级与对应的跃迁矩阵元.对于本文研究的60D5/2Rydberg原子,pulse-A的打开时间为0.2µs,pulse-B的打开时间为6.0µs.关断pulse-B后,施加脉冲电场电离Rydberg原子和分子并由MCP进行离子探测.

图3 (a)实验示意图,852和510 nm的激光反向传播,在MOT中心重合,由脉冲电场电离的Rydberg原子和分子离子被电场加速到MCP进行探测;(b)实验时序图,关断MOT光(pump/repump)之后,依次打开pulse-A与pulse-B进行双色光缔合,最后由斜坡脉冲电场电离Rydberg原子和分子,MCP进行光缔合光谱的探测Fig.3 .(a) of the experiment,the 852 and 510 nm beams counter-propagate through the coldatom cloud,the ions f i eld ionized from Rydberg atoms and molecules are accelerated and move to the MCP detector;(b)timing sequence,after switching of fthe MOT beams,the pulse-A and pulse-B are switched on successively for the two-color photoassociation,and f inally the ramped ionization-f i eld pulse is switched on to ionize Rydberg atoms and molecules for the MCP detection.

4 实验结果与分析

图4所示为(60D5/2)2Rydberg分子绝热势能曲线和双色光缔合光谱比较的结果.图4(a)表示理论计算的60D5/2Rydberg原子对所有分子态M=0,1,2,3,4,5的绝热势能曲线,所用的参数与图2相同,彩色圆点表示不同分子态M的光缔合率,圆点面积正比于双色激发概率.

图4(b)为实验测量的60D5/2Rydberg原子的激发光谱(红色曲线)和(60D5/2)2Rydberg分子的双色光缔合光谱(黑色曲线).Rydberg原子谱是只有pulse-B激发时形成的,由高斯拟合Rydberg原子谱可获得共振激发Rydberg原子的激光频率,作为Rydberg分子的离解限.相比于Rydberg原子谱,在pulse-B激发之前打开pulse-A制备少量种子原子A,pulse-B失谐时仍可以激发原子,这是由于种子原子A使相邻原子的能级失谐导致的.在pulse-B的频率调谐到红失谐约为27和35 MHz时分别观察到两个峰值,如图4(b)中的彩色三角形所示,对应于M=4和M=3的Rydberg分子信号.如上所述,当pulse-B的失谐量等于分子势阱束缚能时,原子A和B束缚形成Rydberg分子.对于M=0,1,2的势阱,其束缚势阱深度的间隔小于1 MHz,目前的实验条件无法将其清晰地分辨开来,如图4(b)中的黑色三角形所示.

图4 (a)理论计算的60D5/2Rydberg原子对态所有分子态M=0,1,2,3,4,5的绝热势能曲线,彩色的圆点表示不同分子态M值的光缔合率,圆点的面积正比于激发概率;(b)铯原子的激发光谱(红色,只有pulse-B)和(60D5/2)2Rydberg分子的双色光缔合光谱(黑色),三角形标记的峰为双色光缔合形成的Rydberg分子信号Fig.4 .(a)Calculations of adiabatic potential energy curve of 60D5/2Rydberg-atom pair for indicated M values,symbol areas are proportional to laser excitation rates,and symbol colors correspond to dif f erent M values;(b)single-color excitation spectra(red,only pulse-B)and two-color photoassociation spectra of(60D5/2)2Rydberg molecules(black),triangles denote the Rydberg-molecular signal produced by the two-color photoassciation method.

表1 实验测量的束缚能与计算的(60D5/2)2Rydberg分子的势阱深度和平衡核间距的比较aTheo.的基矢大小与参考文献[31]相同Table 1 .Comparisons of the measurement and calculation of the binding energy and the equilibrium nuclear distance for(60D5/2)2Rydberg molecular.aTheo.means that the basis set is same as Ref.[31].

为了进行比较,在表1中列出了(60D5/2)2Rydberg分子不同M值对应的势阱深度Vmin和平衡核间距R0的理论计算值和实验测量的束缚能.由表1可知,对于M=3和4的分子态,实验和理论的偏差分别为3%和14%.进一步的研究表明,理论计算的势阱深度与所选择的基矢大小有关,是产生偏差的主要原因.为此,表1的最后两行列出了与文献[31]相同参数的计算结果,对应的参数分别为:相互作用极数qmax=6,主量子数的参数范围∆=2.1,单原子的轨道角动量量子数和磁量子数最大为lmax=4和mj=4.5,原子对态能量的最大失谐量energy defects为 ±25 GHz.由表1还可以看出,在误差允许的范围内,相应平衡核间距处实验测得的束缚能与理论计算结果相符合,并且与大基矢的理论计算结果符合得更好.

5 结 论

理论计算了铯60D5/2Rydberg原子对态的势能曲线,研究获得了不同M的势阱深度和平衡间距,实验上使用双色双光子共振光缔合的方法制备了(60D5/2)2Rydberg分子.由单色Rydberg原子光谱提供了分子离解限,利用Rydberg分子光谱测量了Rydberg分子对应的束缚能,实验测量结果与理论相符合.相比于单色光缔合技术,双色光缔合制备Rydberg分子的实验方法具有较大的激发概率,可以有效地制备nD态Rydberg分子.在未来的研究中,我们将继续研究Rydberg分子的寿命;研究不同Rydberg态形成的分子,如nSnP分子,探索不同Rydberg分子的束缚机制及其光谱参数.