柴油车N2O生成机理NOx-N2O协同优化控制策略

李思远，王瑢璇

（长安大学，陕西 西安 710064）

1 研究意义

为满足严苛的排放法规，NOx排放控制技术广泛应用于柴油车。研究发现，SCR后N2O排放与NOx排放之间是一种相互抵触（Trade-off）的关系。目前对于SCR内部反应机理的研究已有很多，但关于N2O的详细反应机理研究很少。一些研究发现，SCR内部NH3参与的副反应是N2O生成的主要路径。然而，NH3又是NO和NO2还原反应过程中的主要反应物，这使得很难利用实验手段确定每个工况下的最优NH3量，实现N2O减排与高NOx转化效率的目标。所以，SCR内部 N2O详细反应机理的深入研究是攻克这一难题的唯一途径。

2 拟采取的研究方法和实验手段

2.1 N2O在SCR内部生成与分解研究

在自行设计的射流搅拌-流动管反应器实验平台上模拟N2O在不同催化剂表面的生成与分解实验，以傅立叶变换红外光谱分析仪快速检测特定目标产物实现定性目标，同时利用气相色谱-电子捕获器联用仪测量反应器后端的生成物浓度实现定量目标。在NO还原NH4NO3反应实验过程中，反应器后端生成物浓度使用选择离子流动管质谱仪实现实时在线测量并通过化学计算分析是否存在未鉴定出的反应路径。

2.2 包含N2O详细反应机理的SCR内部NH3还原NOx模型研究

利用CHEMKIN软件中建立包含N2O详细反应机理基于不同催化剂的SCR模型。采用量化计算和实验测量结合的手段得到各反应步的指前因子和反应活化能等参数。模型中需要引入已有较为成熟的SCR反应机理。依据多组柴油机排气污染物浓度和温度的实测数据改变初始条件进行模拟以及敏感性分析，对目标物种进行生成速率分析得出影响N2O生成量和NOx还原效率的关键影响因素。

2.3 协同控制策略研究

考虑实际应用，选用NH3量作为协同控制的变量，研究NH3量对N2O排放和NOx排放之间Trade-off关系的影响。选用已建立的铜基-SCR模型进行模拟实验，依据ESC工况下各实验点后处理系统中 SCR前的气体成分与温度数据设定模拟初始条件，改变入口组分中NH3浓度，研究NH3浓度对N2O生成量和NOx的转化效率的影响，确定各实验点下最佳的 NH3量，得出最优的协同控制方案，应用 MATLAB软件线性插值生成初始可控尿素喷射脉谱并将之导入尿素喷射控制器。

3 结论

采用实验和数值模拟相结合的方法对存在于 SCR中的N2O详细反应机理进行深入的研究，以便更清楚地掌握SCR内部影响N2O生成与分解的关键因素，从理论上更有效地解决N2O排放控制应用的问题。同时，在综合考虑SCR内部NOx转化效率的前提下，通过机理搭建模型并分析找出同时影响SCR内部NOx转化效率和N2O生成量的关键因素，得出解决 NOx-N2O协同优化控制策略，填补这方面的研究空白。

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