固体自喇曼黄光激光器研究进展

伍锡山，张 鹏，刘 彬，龙江雄

(陆军工程大学石家庄校区 电子与光学工程系，石家庄 050003)

引 言

黄光波段的激光在钠导引星[1]、生物医学[2-3]、激光舞台展示等方面有着广泛的应用。例如天文学上，589nm的黄色激光可以引起钠原子(D2线)共振，产生高亮度的后向散射荧光，形成钠导星，结合自适应光学，使地基大型望远镜可得到近衍射极限的高分辨率图像；医学上，由于血红蛋白对585nm～595nm波长的黄光吸收率高，黄光激光可用于鲜红斑痣及眼科的激光治疗。黄光激光器的研究已经掀起了可见光激光器研究中的一股热潮。

早期直接产生黄光激光的染料激光器和气体激光器因其体积大、安全性差、功率低、激光循环冷却系统复杂等原因已逐步退出历史舞台。在全部激光介质材料的增益谱线跃迁表中，1178nm附近还没有发现较强的受激辐射跃迁，所以不能直接倍频基频光得到589nm黄光激光。喇曼介质的出现拓展了激光光谱范围，为黄光激光器的发展奠定了基础。

喇曼介质有固体、液体和气体。气体喇曼介质浓度小，喇曼增益比较小，热传导能力差，导致激光器无法长期连续工作；液体喇曼介质易挥发、容易产生沉淀，不少液体介质有毒，导致液体喇曼介质在实际应用中特别少见；固体喇曼介质克服了以上两者的缺点，其喇曼增益较高、热传导性能好、光光转换效率较高并且工作性能稳定，使得固体喇曼激光器应用于产生黄光就具有了可行性。现阶段得到黄光激光的主要手段是和频法或倍频法。例如YUAN等人[4]在2015年以三硼酸锂(LiB3O5，LBO)晶体为和频介质，将1064nm和1319nm两束基频光腔内和频输出连续589nm黄光。和频方法的主要缺点在于，无论是使用一块晶体还是两块晶体产生两束基频光，在激光器设计上比较困难，结构比较复杂，对镀膜的工艺要求也高。倍频法是通过受激喇曼散射效应，将基频光频移得到波长更长的1阶斯托克斯光，再倍频1阶斯托克斯光获得黄光激光[5]或者先直接倍频1064nm基频光产生532nm的绿光，然后再将其频移到黄光波段[6]。激光器腔内基频光激发和受激喇曼散射效应所引起的热效应对谐振腔的稳定性影响特别大，所以这种方法对散热系统有着极高的要求。

在喇曼激光器的研究中，一些能同时作为激光增益介质和喇曼增益介质的材料逐渐被发现。在一个晶体中实现基频光的激发和1阶斯托克斯光的激发，称之为自喇曼激光器。这类新型激光器的出现，一方面减少了腔内元件数目，降低了损耗，提高了激光器效率，使激光器结构越发紧凑；另一方面又因其内部显著的热效应，使此类激光器的输出功率受到限制。在生物医学领域对黄色激光的功率需要通常低于100mW，只对光束质量、功率稳定性及低成本的需求高[7]，因此这类激光器在生物医学方面有着巨大的应用潜力。本文中着眼于固体自喇曼黄光激光，对近10年的相关报道进行了广泛调研及归纳。

1 理论基础

1.1 受激喇曼散射

1928年,印度物理学家喇曼最先发现了喇曼散射效应，指光波在被散射后频率发生变化的现象。图1为自发喇曼散射过程能级分布图。当分子或原子处于下能级基态(υ=0)时，其会吸收频率为ωl的入射光子，同时激发出频率为ωS的散射光光子和频率为ωR的声子，其中ωl=ωS+ωR。可知出射光频率变小、波长变长，通常称为1阶斯托克斯光。当条件允许时，还能通过级联喇曼散射得到2阶、3阶斯托克斯光。

图1 自发喇曼散射能级图

受激喇曼散射现象最早由WOODBURY等人于1962年发现[8]，受激喇曼散射(stimulated Raman sca-ttering,SRS)是由强激光的光电场和原子中的电子激发、分子中的振荡或与晶体中的晶格耦合所产生的。当入射光强较弱时，散射过程主要是自发喇曼散射，而当入射光是很强的激光时，散射过程会出现受激喇曼散射，散射光的强度可以达到和入射光相比较的程度，此时散射光会具备激光的一切特性，受激喇曼散射比自发喇曼散射的转换率提高103倍以上。

当喇曼散射过程的退相干时间小于入射到喇曼介质中的抽运光的脉冲持续时间时，可用稳态方程求解，斯托克斯光沿入射光传播方向z的光强分布如下式所示[9]:

IS(z)=IS(0)exp(gRIpz)

(1)

从现场变形迹象来看：后缘以连续拉张裂缝、错落坎等变形迹象为主，局部出现坍滑现象，该工程边坡后缘风化岩体剥离，主要受优势节理裂隙影响，目前整体边坡无大变形迹象。

(2)

1.2 激光晶体的热透镜效应

在自喇曼激光器腔内，激光晶体同时作为喇曼晶体，内部热负载积累严重，会引发严重的热效应。其中制约激光器性能的最重要因素是晶体内部形成的热透镜效应。热透镜效应严重制约着激光器的稳定性及光束质量，在激光器设计时往往需要计算分析晶体的热透镜焦距。INNOCENZI等人[11]推导出了热透镜焦距计算公式，为激光器设计提供了理论支撑:

(3)

式中，κc是激光晶体的热导率，wp是抽运光的高斯半径，Pph表示抽运光引起热积累的部分功率，α指晶体材料的吸收系数，l指晶体长度，dn/dT表示热光系数。

2 研究进展

2.1 自喇曼材料

随着钒酸盐晶体应用于喇曼增益介质领域，自喇曼激光器迈入了快速发展阶段。KAMINSKII等人[12]曾在1999年预言包括YVO4和GdVO4晶体在内的钒酸盐基质作为喇曼介质的应用潜力，并于2001年通过实验证明了这一预言。CHEN在2004年报道了一系列半导体激光器(laser diode，LD)抽运Nd∶YVO4晶体[13-15]及Nd∶GDVO4晶体[16-17]的实验。实验中选用Nd∶YVO4同时作为激光增益介质和喇曼增益介质，光光转换效率达7%；选用Nd∶GdO4晶体实现了转换率达8.7%的1521nm激光输出。JIANG等人[18]于2017年在自喇曼激光器的基础上，将Nd∶YAG和Nd∶YVO4晶体在腔内共轴抽运,得到的1阶斯托克斯光转换效率高达23.3%。

Nd∶YVO4晶体和Nd∶GdVO4晶体拥有受激发射面大、吸收系数高、吸收带宽宽等优点[19-20]，是目前自喇曼激光器研究中最受人青睐的晶体之一。

2.2 连续式自喇曼黄光激光器

对于自喇曼激光器而言，自喇曼晶体既是激光晶体又是喇曼晶体，基频光激发和受激喇曼散射都在自喇曼晶体内发生，大大地简化了激光器结构，使得倍频晶体可以很轻松地置于腔内，充分利用腔内1阶斯托克斯光功率大的优势，提高了倍频光的转换率，因此这类激光器大部分都是内腔型。表1中列出了近10年的典型连续式固体自喇曼内腔型黄光激光器的国内外研究进展[21-37]，可以看出，目前自喇曼晶体以Nd∶YVO4和Nd∶GdVO4居多，倍频晶体以偏硼酸钡(BaB2O4，BBO)、LBO和磷酸钛氧钾(KTiOPO4，KTP)为主。由于激光激发过程与受激喇曼散射发生在同一块晶体内，导致晶体内大量的热载荷累积，引发了严重的热效应，从而限制了激光器的输出功率，导致连续式自喇曼黄光激光器的输出功率一直在毫瓦至数瓦的量级。随着研究的深入，人们不断通过创新优化激光器结构、尝试复合介质等手段，在降低阈值、提高光光转换效率及小型化等各方面取得了诸多进展。

表1 近10年连续式自喇曼黄光激光器研究进展

图2 DEKKER等人设计激光器原理图[21]

从表1可以看出，目前光光转换率提高最大的自喇曼黄光激光器是LEE等人[24]于2010年设计的Nd∶GdVO4自喇曼激光器，抽运光到黄光的光光转换效率首次突破20%，其原理图如图3所示。LEE等人在Nd∶GdVO4与LBO之间放置一内置腔镜M2，M2镀膜对1063nm/1173nm高透、对559nm高反，能减少反向的黄光激光的损失量，提高了输出光转换效率的同时也降低了反向黄光激光对激光器的反向损伤及热效应。2013年，TAN等人[35]设计了相似的实验，激光器结构相同，但是把自喇曼晶体换成了Nd∶LuVO4。Nd∶LuVO4有着更大吸收和发射截面，其热损失阈值高，更适用于大功率激光器。TAN等人在抽运功率18.3W时，得到连续黄光激光的输出功率达4.2W，将光光转换效率提升至22.9%，4h输出功率波动稳定在3.5%以内。

图3 LEE等人所设计的激光器原理图[24]

在激光器小型化方面，LI等人[32]于2011年报道的实验中，总腔长仅15mm，是已有报道中腔长最小的黄光激光器，其原理图如图4所示。LI等人通过理论分析得到了阈值与内腔长度成反比的结论，于是采用在Nd∶YVO4晶体一侧镀膜代替激光器谐振腔的输入镜，大大缩小了内腔长，降低了阈值及损耗，简化了激光器结构，提高了转换效率，并且通过LBO的温控系统来控制相位匹配状态，实现和频及倍频的选择，得到了不同波长的输出光。

图4 LI等人所设计的激光器原理图[32]

在晶体材料改进方面，LÜ等人[26]于2010年报道的实验中，589nm黄光激光最大功率为3.5W，光光转换效率为13.3%。该实验中采用了3mm×5mm×10mm，LuVO4/Nd3+∶LuVO4/LuVO4复合晶体作为自喇曼晶体。复合晶体有效地抑制了热效应，提高了受激喇曼散射的作用长度。同时在腔内也加入了内置腔镜M2，减少黄光的反向反射损失，提高了输出光转换效率，如图5所示。

图5 LÜ等人所设计的激光器原理图[26]

在抽运方式方面，2015年，KORES等人[37]首次报道了侧面抽运连续自喇曼黄光激光器。自喇曼晶体选用Nd3+∶YVO4，倍频晶体选用LBO，在抽运功率22W时，588nm黄光激光最大功率为820mW，光光转换效率仅为3.7%，相对于端面抽运而言其转换率偏低。

2.3 脉冲式自喇曼黄光激光器

2.3.1 调Q式自喇曼黄光激光器 通过内腔调Q可以有效降低受激喇曼散射阈值。在理论研究方面，山东大学ZHANG课题组建立了受激喇曼散射速率方程，对喇曼激光器速率方程进行了大量研究[39-41]。DING等人[42]于2007 年推导出了内腔主动调Q速率方程[43]，于2011年建立了主动调Q腔内倍频速率方程。2012年, DING和LIU等人[44-45]推导出被动调Q腔内倍频速率方程。

2007年，LIU等人[46]首次报道了 LD 抽运的c切Nd∶VO4自喇曼腔内倍频调Q激光器研究实验。他们选用声光调Q技术,KTP倍频得到589.4nm黄光激光。在抽运功率7.56W、脉冲重复频率15kHz的条件下,黄光激光平均输出功率达151mW。

在晶体结构研究方面，中国科学院福建物质结构研究所研究了键合晶体并将其应用于自喇曼激光器，键合晶体的结构在充分利用自喇曼晶体的受激喇曼效应的作用长度的同时，更能有效地减轻热效应。ZHU等人[47]于2009年报道了利用2mm+18mm的单端键合YVO4-Nd∶YVO4晶体的主动调Q自喇曼激光器，倍频晶体选用LBO，通过控制LBO温度实现内腔倍频，得到588nm黄光激光。他们在键合晶体入射端镀膜替代激光器输入镜，通过减少腔内元件减小插入损耗。在抽运功率为23.5W时，黄光激光的平均功率达5.7W，原理图如图6所示。图中R表示反射率，T表示透过率。之后他们又采用了30mm长的键合YVO4-Nd∶YVO4-YVO4晶体，在抽运功率26.5W，脉冲频率110kHz条件下，黄光激光平均功率提升至7.93W，光光转换效率提升至了30%，斜率效率高达43%[48]。同年，OMATSU等人[49]报道了被动调Q式复合Nd∶YVO4/YVO4自喇曼黄光激光器实验，原理图如图7所示。选用Cr∶YAG作为被动调Q装置，其阈值降至3.5W，抽运功率为4.5W时,黄光输出功率达264mW，光光转换效率为5.9%。相比ZHU等人所报道的结果，OMATSU所报道的实验阈值低一个数量级，但是转换效率偏低，二者主要区别在于调Q装置以及腔内黄光高反膜的镀膜位置不同。次年，ZHU等人[50]又选用c切 Nd∶YVO4晶体作为自喇曼晶体，选用KTP 腔内倍频，调Q方式选用声光调Q，得到589nm的黄光激光。在抽运功率11.2W，脉冲调Q重复频率10kHz时,黄光输出最大功率为570mW，光光转换效率约为5.1%。

图6 ZHU等人所设计的激光器原理图[47]

图7 OMATSU等人所设计的激光器原理图[49]

2011年,GUO等人[51]选用30mm长的键合YVO4/Nd∶YVO4/YVO4作为自喇曼晶体，倍频晶体选用长度为15mm的LBO，调Q方式选用声光调Q，在抽运功率为65W，脉冲重复频率50kHz条件下， 587nm黄光激光功率高达8.05W，其转换率达12.38%。

2013 年,DU等人[52]研究了3mm×3mm×30mma切键合YVO4/Nd∶YVO4/YVO4的自喇曼激光器，调Q方式为主动调Q，和频晶体选用LBO，在声光调Q与LBO之间加入一内置腔镜降低黄光的反向损耗，在抽运功率32W，脉冲重复频率30kHz时， 559nm激光功率为3.55W，其转换效率达 11%。同年，天津大学SHANG[39]报道了共振抽运实验，在其880nm抽运输出1176nm斯托克斯光实验研究基础上加入LBO倍频晶体，在抽运功率19.05W，脉冲重复频率120kHz的条件下，黄光激光功率为2.03W。

2015年，SU等人[53]选用 Nd∶YVO4作为自喇曼晶体，和频晶体选用KTP，调Q方式选用声光主动调Q，在抽运功率13.7W，脉冲重复频率40kHz条件下，560nm的黄光激光的输出功率为0.9W，光光转换效率为6.6%。

2016年，SHEN等人[54]报道了被动调Q自喇曼激光器，选用c切Nd∶GdVO4作为激光自喇曼晶体，选用Cr4+∶YAG为被动调Q开关，通过LBO外腔倍频，在抽运功率10W、脉宽270ps、重复频率13kHz条件下，1.17μm 1阶斯托克斯光平均功率达430mW，但0.58μm黄光激光平均输出功率仅为8.96mW。

2.3.2 锁模式自喇曼黄光激光器 SPENCE等人[55]于1991年首次在实验中发现自锁模现象，之后经理论分析与实验研究发现其与克尔效应形成的克尔透镜有直接关系，因此自锁模又称为克尔透镜锁模。克尔透镜效应是指谐振腔内光束的空间分布引起强度分布的不同，再利用激光增益介质本身的克尔效应引发的光束自聚焦与激光器内的光阑结合，从而对光束进行幅度调制，实现锁模。光阑既可以是直接在谐振腔内合适位置处增加一个物理光阑(硬光阑)，也可以是激光晶体内呈高斯分布的增益区域所构成的增益光阑(软光阑)。在实验中，激光晶体上高斯增益分布作为软光阑。通过选择合适的抽运光斑，达到足够的功率密度，便可以提供足够的非线性增益调制以实现自聚焦。

PENG等人[56]于2012年报道了被动调Q式锁模自喇曼激光器，选用Nd∶GdVO4同时作为激光晶体和喇曼晶体，Cr∶YAG为Q开关，在抽运功率10W、锁模脉冲频率0.9GHz的条件下，通过LBO将1阶斯托克斯光外腔倍频得到的586.5nm黄光激光功率为6mW，原理图如图8所示。

图8 PENG等人所设计的激光器原理图[56]

2016年， LI等人[57]首次报道了自锁模Nd∶GdVO4自喇曼激光器，选用Nd∶GdVO4作为自喇曼晶体，选用LBO外腔倍频，在17W抽运功率条件下， 586.5nm黄光激光功率为7.65mW，原理图如图9所示。2017年，他们又改用Nd∶VO4作为自喇曼晶体，在抽运功率12W条件下，588nm黄光激光功率仅为6mW[58]。

图9 LI等人所设计的激光器原理图[57]

在这类激光器中，腔内唯一的晶体同时作为激光晶体、喇曼晶体以及锁模元件，腔型搭建更简单，无需考虑偏振，并最大限度地缩小了激光器体积，在小型化设计中达到了极致。相对于激光晶体、喇曼晶体和锁模元件分离的激光器，自锁模自喇曼激光器由于减少了多块晶体分离时因振动导致的不稳定因素，从而具有更高的稳定性。基频光和1阶斯托克斯光在同一晶体内更容易实现模式匹配，从而降低损耗，提高转化效率。

目前锁模式自喇曼激光器的研究仍集中在1阶斯托克斯光[54-55]，黄光的报道很少，有关黄光的报道大多是在完成1阶斯托克斯光实验之后，再加上外腔倍频产生黄光。外腔能量密度较内腔小，使倍频效率偏低，从而黄光激光的转换率不高。其无法腔内倍频的原因在于倍频过程引起的“削峰”效应，会导致锁模脉冲展宽，从而限制了锁模激光器在黄光激光领域的研究与应用。

3 结束语

按激光器工作方式总结了近10年自喇曼黄光激光器的报道及研究进展。对比不同类型的激光器，锁模式自喇曼激光器能实现1阶斯托克斯光的高转换率，但其外腔倍频的特点使得黄光转换率并不理想；调Q式自喇曼激光器，输出光脉冲峰值强，其黄光转换率也相对较高，但是调Q装置的加入会增大腔长，导致激光器结构复杂化，调Q式激光器更适用于高功率黄光的应用研究；连续式自喇曼激光器最大的优势在于其紧凑的结构、低阈值，便于设计小型化、低成本的黄光激光器，在对黄光功率要求不高的生物医疗相关领域的应用潜力十分巨大。在激光器结构研究方面，通过镀膜来替代激光器谐振腔腔镜的方法逐渐被人们广泛采用，尤其在低功率激光器研究上，对降低激光器阈值作用明显，同时使激光器结构更加紧凑、小型化；在晶体材料研究方面，键合晶体不仅能有效降低热效应，而且能增加晶体受激喇曼散射的作用长度，相比于普通结构的晶体抗热负载能力更强，提高了激光器的性能。自喇曼黄光激光器今后的研究的趋势是多方法并用，不断优化激光器结构、改进晶体材料，满足低阈值、高转换率、低成本以及小型化等需求。自喇曼黄光激光器应用的主要领域主要集中于对激光功率需求不高的生物医疗领域，研究的重点更偏向于高转换率、高稳定性、低成本及小型化。