核取证中放射性气溶胶技术的研究与应用进展

谢 波，龙兴贵

(中国工程物理研究院核物理与化学研究所，四川 绵阳 621999)

核走私现象与核材料的非法贩运促生了一个新的学科分支——核取证学，其关键工作是识别核材料的来源，改进其物理保护措施，防止发生不可预见的核材料盗窃和转移。核取证科学涉及的专业十分广泛，要求从事调查的科学家具备放射化学、核物理、反应堆物理、材料科学和核燃料循环等专业素质。在捕获和归类核材料的过程中，核取证调查需要回答如下专业问题：核材料的性质和来源、使用目的和生产模式、车间和批生产状态、最后的持有者和走私路线等。核取证调查工作包括传统的取证测试——核材料的放射性、形貌、结构与组分、痕量构成、包装、同位素组成等。

放射性气溶胶是核材料在大气环境中的一种重要形式，尤其是核科学试验、核电站事故与核恐怖袭击释放的钚气溶胶备受关注，因为人体仅仅摄入毫克量级的钚便可引发死亡。因此，搜索放射性气溶胶的痕迹，分析放射性气溶胶的踪影，挖掘和收集现在的与过去的核设施活动指纹，证实放射性气溶胶的起源和有目的的使用情况，探测和阻止此类核材料的非法交易，是一件非常有意义的安全与环境保护工作。本文综述了在核取证调查工作中放射性气溶胶，尤其是钚气溶胶取证技术的研究进展，包括数值模拟技术、取样技术、分析与测量技术等方面，并介绍了一些典型的放射性气溶胶核取证的案例，以期为放射性气溶胶的核取证工作提供参考。

1 核取证中的放射性气溶胶技术

目前核取证工作中，放射性气溶胶尤其是钚气溶胶的取证技术主要包括：数值模拟技术、取样技术、分析测量技术等方面。

1. 1 数值模拟技术

放射性气溶胶在核取证中的特性参数数据包括元素成分、同位素含量与活度、裂变产物含量、粒径分布等。数值模拟技术可预先针对不同类型的核反应堆，计算出不同燃耗阶段和冷却时间下的放射性气溶胶信息，这些信息可存入数据库，用于与截获的气溶胶信息进行比对与识别，从而实现调查取证的目的。在放射性气溶胶中，以铀(U)、钚(Pu)为代表的锕系气溶胶是核取证中重点关注的材料形式之一。

1.1.1 铀气溶胶

Yuan等[1]从微观角度研究了铀-氧动力学过程，运用量子化学程序和密度泛函理论计算方法分析了铀原子构型，并结合分子反应动力学理论计算了放射性气溶胶与爆炸产物发生化学反应的过程，得到其反应通道及价态的变化情况。例如核爆炸事故后铀与氧形成的气溶胶主要是难溶性化合物UO2和U3O8，这种混合价态的变化结果对真实核事故后铀气溶胶的溯源取证有指导意义。

Durbin等[2]利用数学与假设模型，对恐怖袭击造成的核燃料泄漏铀气溶胶的源项，运用方法论和术语学进行了分析，包括新旧源项模型的对比、每个模型参数的说明与估算，并开展了气溶胶泄漏中放射性核素的源项量化计算，将其与反应堆厂址及安全测试结果[3]比较后发现，最大误差为36%。

1.1.2 钚气溶胶

生产堆的乏燃料中可提取钚材料制成简易的核爆炸装置，存在较大的核扩散与核恐怖事件风险。国际社会通过监测生产堆的停堆状况，分析了包括放射性气溶胶在内样品的冷却时间，判定样品卸料时刻与生产堆卸料时刻相符合的程度。Zhang[4]以石墨气冷堆为例，采用燃料栅元模型和燃耗计算程序MCCOOR，分析了反应堆的核燃料辐照、后处理过程对相关材料核素成分的影响，结果表明：在去核化核查过程中，通过放射性气溶胶的取样分析可验证反应堆的积分中子通量，可通过分析特征核素的比值来推断钚的生产程度。

在反应堆关联性方面，Luksic等[5]研究认为，比较钚气溶胶样品中242Pu与240Pu的原子比率可确定反应堆的类型，研究241Pu与240Pu和242Pu的关系可确定卸料日期，比较241Am和241Pu的原子比率可推断最后一次进行化学处理的时间;Martin[6]应用多元统计方法来识别反应堆的产钚来源，这种方法结合主成分分析(PCA)和偏最小二乘判别分析(PLSDA)，如果从早期的堆芯寿命开始，可高效识别所有反应堆类型和燃料成分;Nicolaou[7]使用的钚气溶胶同位素成分数据来源于ORIGIN-2对不同类型反应堆计算的结果，包括快堆生产的钚同位素成分，这种多元统计方法的灵敏度足以分辨具有相似初始铀浓度但在反应堆中经历不同中子能量分布的燃料,此结论与Sidik等[8]的观点一致，即根据钚气溶胶同位素成分的显著不同，可区分具有显著不同中子能谱的反应堆；此外，Kihsoo等[9]研究还发现,238Pu与(239Pu+240Pu)的比值与燃料的燃耗之间存在一种线性关系，这种线性关系的斜率和截距与燃料中最初的235U浓度以及燃料在辐照结束后经历的冷却时间有关。

因此，钚气溶胶的同位素组成对于核取证溯源是一种非常有价值的特征[10]，它提供了生产钚的反应堆类型，暗示了装填铀燃料的初始浓度，这种关联性已成功应用于追溯未知钚的材料来源。但是，也有质疑的声音，如Glaser[11]关注以天然铀为燃料的反应堆生产的武器级钚材料(239Pu丰度>93%)，通过中子物理学计算得出钚气溶胶的同位素成分但却难以区分反应堆类型。

1. 2 取样技术

为了得到准确的取证结果，获取具有代表性且不被取样过程影响的放射性气溶胶样品是十分重要的。理想的取样是，样品从采集到测量仪器中，放射性气溶胶粒子的性质(例如质量浓度、粒径分布、电荷等)保持不变。但在实际的取样过程中，由于惯性、重力、扩散等机制导致放射性气溶胶粒子不断地变化。由于放射性气溶胶样品具有放射性，许多核设备无法接近和直接观察，而核取证又十分关注核安全、环保及核材料衡算与控制的问题，因此对放射性气溶胶取样的代表性、合理性及经济性提出了严格的要求，给取样过程带来了困难。

1.2.1 放射性气溶胶取样设计

刘雪梅等[12]借鉴核应急行动指南，结合核取证的特点和要求，提出了脏弹爆炸的核取证行动框架，并就取证团队人员组成、爆炸性质判断、取样方法、不同放射性材料的取证技术进行了探讨。在放射性气溶胶取样设计中[13]，借鉴核试验放射性气溶胶取样经验，采用预过滤器和高效气溶胶过滤器对不同粒径的放射性气溶胶样品分别进行了收集。

对于放射性气溶胶取样的数量，国际原子能机构(IAEA)保障监督司提供了核取证中定量及定性分析随机取样数量的精确和近似两种计算方法，编写了计算最佳取样数量的计算机程序，并采用C程序语言开发了编程设备和自动编码器[14]。乔盛忠等[15]通过对核取证中取样数量计算方法进行研究，认为最精确的测量方法(偏重检验)具有一个计算值，利用该计算值可获得不同统计量的足够小的方差，以致允许分配在所有物料层中的目标量。

1.2.2 常规取样

常规的放射性气溶胶取样包括过滤收集和沉降两种方式。沉降包括惯性分离、重力沉降、离心沉降和热沉降，这些常规取样方式在核取证中已得到采用。例如反应堆过热核燃料释放的放射性气溶胶粒子，沉积在石英(混凝土)表面可能导致不可逆的污染，其污染的原因是沉积凝结粒子中的铯、锶、UO2扩散进入石英。因此针对这种取样技术需要考虑热冲击的影响，用氩气载带气溶胶粒子和蒸汽，从蒸汽中凝结的亚微米级粒子沉积撞击到石英片上，形成一个均质的、非常薄的方形层[16-17]。

恶劣气候(暴雨、台风、龙卷风)下放射性气溶胶的取样研究是在密歇根大学开展的[18]，取样方式满足以下苛刻条件：放射性气溶胶粒子必须附着或保留在雨滴中；在包含放射性气溶胶粒子的平流层干空气与包含水物质的对流层湿空气之间有一个混合的过程；对于雨滴的扩散收集，较长时间内雨滴粒径必须与平流层气溶胶粒径有可比性，对于雨滴的撞击收集，雨滴粒径是平流层气溶胶粒径的10～50倍。

除了各类撞击器、过滤器、收集器、旋风器、特种薄膜[19]等取样装置外，稀释器的使用也是放射性气溶胶常规取样技术之一。稀释的目的是为了降低放射性气溶胶的浓度，使之控制在仪器可测量范围内，并抑制化学反应、凝固及降低温度。例如在钚氧化物气溶胶粒子的取样过程中，有一种多孔管道稀释器，用一定流量的气体稀释，目的是减小滞留水的分压和增加总流量，便于收集满足粒径要求的钚氧化物粒子[20]。

1.2.3 新型取样

对核爆炸后放射性气溶胶粒子分级取证的重要性在于，不同粒径与种类的气溶胶粒子的放射性在不断变化，造成试验残骸中物理和化学组分会发生巨大变化[21]。这种变化除了温度、压力、体积和火球重量的变化外，还包括同时发生的、由于离解与重组效应带来的化学组成的变化。由于核试验后发布的参数信息十分有限，例如残骸高度分布、爆炸当量等，在尚未完全理解正确取样重要性的前提下，常规取样技术受到限制，迫切需要新的取样技术。

Edwards[22]针对放射性气溶胶的表面现象曾提出了一种想法，将放射性核素及其气态产物掺入一个固体颗粒，依照固体取样方式进行取样后测量气体释放速率，可能获得一些固体颗粒的表面积、内表面、变形、固态反应等信息，同时需考虑取样过程中影响释放速率的参数，例如时间、湿度、温度、降水量、人为加热等。受放射性气溶胶药物的启发，Myrna[23]的想法是在目标气溶胶中先添加磁性纳米颗粒，利用磁场吸附收集气溶胶颗粒物。Kubatko等[24]针对含UO2的气溶胶，采用过氧化物(H2O2)对其进行改性，使之稳定下来，大大增加了取样效率。

生物体取样方式属于前沿科学研究[25]，是从锕系元素污染土壤、沉淀和水处理中受到启发，即采用微生物活性固定这些放射性核素，将其转变为不易分散的难溶形式。一些细菌能将移动的六价铀转变为沉淀形式的四价铀，形成的高度难溶的UO2能有效阻止铀的迁移，这种取样方式可以针对纳米粒径的铀气溶胶，生物UO2粒子很可能受到其自身反应活性和输运的影响。除了细菌，不排除人造呼吸道、人造肺等器官对放射性气溶胶进行取样收集的可能性，因为目前的研究已证实，不同粒径的气溶胶在人体器官中的吸入与沉积具有很强的选择性[26-27]。

1. 3 分析与测量技术

核取证分析是一个迭代逼近的过程[28]，即前面的分析结果决定了下一步该制定什么样的分析内容以及采用什么样的分析技术和手段。从这一点上来说，放射性气溶胶的核取证分析与传统的核材料分析没有本质区别。对放射性气溶胶的取证包括颗粒的表观形态与形状、主要成分与杂质、微观结构、同位素含量与年龄、处理时间等，对应的分析与测量技术包括物理分析、化学流程分析与放射性测量、质谱分析等技术。

1.3.1 物理分析

针对截获的放射性气溶胶来说，除了关心其质量、密度、颜色等宏观性质外，更要关注其微观形态下的形状、尺寸、粒度分布、表面特征等参数，这些参数往往能够反映该物质的生产、加工工艺以及可能的用途，为物质的溯源提供证据。物理分析的技术手段包括体视显微镜、扫描电镜-能量分散谱(SEM/EDS)、透射电镜(TEM/EDX)、X-射线衍射(XRD)、 X-射线微分析(XRMA)、同步辐射(SR)显微技术等。

Klaus等[29]采用显微结构分析中的轮廓测定法建立了一套钚气溶胶的物理识别原则，用于测量微粒的表面粗糙度和溅射后的坑深度。1994年在德国慕尼黑机场成功截获了PuO2气溶胶和铀-钚混合气溶胶粉末，其颗粒粒径分布(SEM/TEM谱图比对)显示该物质与标准钚参照样品存在很大的差异，显示其生产过程的不同[30]。

对于微米尺寸的、单分散铀-钚气溶胶粒子的取证，Ranebo等[31]利用SEM谱图获得了其粒径分布，利用EDX-射线分析证实粒子的组成，在粒子产生过程中使用铈来模拟钚的行为，结果显示：钚粒子、混合铀-钚粒子和混合铀-铈粒子具有相似的形态。铀-钚气溶胶粒子的形貌及元素组成见图1。

图1 铀-钚气溶胶粒子的形貌及元素组成分析Fig.1 SEM images and X-ray spectra from the three batches of uranium-plutonium mixed aerosols

单个钚气溶胶粒子的氧化态分析一般采用Raman光谱法，多晶PuO2的Raman谱位置是在478 cm-1，其制备方法是在1 000℃空气中煅烧三价的钚草酸盐12 h。有研究表明[31]，当激光波长为541.5 nm、能量为100 mW时，没有发现PuO2的其他的特征波段。多个粒子微观Raman分析显示，粒子的近似球形直径在1.4～2.4 μm之间，波段范围在474.9～476.4 cm-1之间，波段宽度在23.3～28.9 cm-1之间，积分峰面积范围为9 000～17 300计数单位。

1.3.2 化学流程分析与放射性测量

大多数放射性的释放来自于放射性气溶胶粒子的输运。换句话说，可运用化学流程分析与放射性测量来证实气溶胶粒子输运过程的存在。

Cara等[17]通过UO2气溶胶粒子中沉积的铯(Cs)、锶(Sr)、铀(U)对石英表面的污染研究，提出了一个常规法则，即通过测量侵蚀石英片的放射性可确定污染元素的迁移。化学流程分析包含沉积、退火、酸溶、刻蚀等过程，关心热处理对沉积材料化学性质的影响。在热处理阶段，石英片大约洗脱99.9%的85Sr，而134Cs的洗脱依赖于退火温度。气氛中的氧在热处理中扮演着重要的角色，通过形成铀酸盐来防止铯的释放。在纯氮中，即使在铯的沸点温度下，Cs-U-O分解，部分铯作为蒸气释放，氧化气氛阻止了铯的逃逸，允许更多铯的阳离子扩散进入石英片。对于铀而言，在纯氮中退火后，总沉积量的0.15%扩散进入石英，而在空气中大约是0.25%，原因是六价铀比四价铀有更大的迁移率。对于锶而言，气氛的影响很小，受温度的影响较大，在700℃时0.07%的沉积锶进入石英。

等离子弧切割因具有高切割速度而频繁用于放射性部件的拆除。由于等离子温度高达20 000 K以上，部分金属物件被熔化或蒸发，产生了两种气溶胶粒子(一种是金属蒸气的凝结,另一种是熔融金属形成液滴)[32]。气溶胶的产生和分散的行为依赖于金属元素的物理性质，有报道[33]指出，锰在气溶胶中会发生富集。Taro等一些研究者[34-36]认为，通过等离子弧切割方式分割污染的放射性金属管线，可证实放射性气溶胶的产生与分散行为。对于表面污染放射性金属管线，随着气溶胶粒子粒径的减小，气溶胶的比活度增加，典型的是60Co气溶胶比活度与小于0.3 μm的粒子表面面积成反比。与Taro等的观点类似，Gunter等[37]认为从等离子区域分散的金属蒸气可以成核，它们被快速冷却压缩后，随着潜热的释放而形成球形的纳米粒子。

Ranebo等[31]在钚气溶胶取证参照的标准材料方面开展了大量的化学流程分析工作。从国家标准和技术委员会(NIST)获得的用于气溶胶粒子产生的有证参照材料(CRM)，铀氧化物为2%浓缩235U，钚金属中239Pu原子丰度为97%。

1.3.3 质谱分析

表征放射性气溶胶的最重要参数是同位素组成和放射性衰变揭示的材料年龄。放射性气溶胶粒子的同位素比率提供了材料起源和材料年龄的信息，这些信息显示了粒子从它的产物核素中提纯和分离的时间。放射性气溶胶的质谱分析是重要的取证手段，包括热电离质谱(TIMS)、电感耦合等离子体质谱(ICP-MS)、辉光放电质谱(GD-MS)、二次离子质谱(SIMS)、共振电离质谱(RIMS)等。

可利用的钚气溶胶标准很少，过去发布的一套在铝硅酸盐基材上包含钚的粒子同位素标准，未采用镅分离的表征[38]。2009年12月3日，Taeko等[20]利用雾化器对2009年10月27日完成的镅化学分离的CRM 136溶液产生的PuO2气溶胶，在收集范围为0.7～0.8 μm的撞击层上获得了其粒径分布密度最高的312个颗粒，估算了312个颗粒的展平程度(FD)，并采用TIMS、ICP-MS和α-质谱仪评价了PuO2气溶胶同位素组分、铀和镅，结果显示气溶胶粒子同位素组成的不确定度与期望值一致。在镅分离后的第317 d和第674 d，测定了气溶胶粒子的Am/Pu原子比率，评估了溶液中剩余的镅量，并采用t-检验统计方法计算了标准不确定度、相对偏差、相关扩展不确定度。虽然测量值与理论值之间有很大分歧，不确定度超过20%，但这值得进一步研究。只有当PuO2粒子成长为一个规则的PuO2晶体时，PuO2粒子密度的实际值才接近理论值。

Klaus等[29]提供了钚气溶胶同位素组成与反应堆类型的关联，见图2。

图2 钚同位素组成与反应堆类型的关联Fig.2 Correlations between isotopic composition of plutonium and reactor types

由图2可见，238Pu丰度(x轴)受燃料中235U初始富集度的影响，235U的初始富集度越高，238Pu的丰度越高；242Pu/240Pu的原子比率(y轴)受中子谱的影响，中子谱越温和，242Pu/240Pu的原子比率越高。

Niemeyer等[39]研究认为，某些元素同位素组成的天然变化，可提供材料地理来源的线索，这是地理定位的一种方法。针对核武器试验、核事故和核设施释放造成的全球性沉降钚气溶胶，有研究者[40]建议采用RIMS，利用其10-15g级的检测限和优异的选择性进行痕量分析。

对于铀气溶胶，通常将激光烧蚀电感耦合等离子体质谱法(LA-ICP-MS)作为一种准无损技术用于铀气溶胶的年龄测量。该方法可明显提高放射性气溶胶的分析能力，且样品制备大大简化，没有化学制样流程，避免了液体废物的产生，使用的高脉冲紫外激光束可在没有内标的情况下直接测量所有痕量元素的浓度[41]。

2 典型的放射性气溶胶核取证案例分析

2.1 海湾战争后伊拉克ESS(Enviromental Sampling for Safeguards)的分析

IAEA在2006年4月26日曾警告，原伊拉克核研究中心Tuwaitha由于受到放射性残留物质和废墟的污染，其周边地区的放射水平仍然超出正常范围。其中许多放射性气溶胶样品在IAEA的实验室和分析网站(NWAL)进行了测量，得到的主要结果如下[42]：图3展示了235U+和238U+粒子在150 μm直径区域内的SIMS谱图，每一个亮点是一颗单独的铀粒子，所有探测到的铀粒子的富集程度可利用SIMS谱图的数学比较而加以计算；图4为热室中钚粒子的SEM和WDX谱图，右边WDX谱图显示了铀、钚、镅的峰，这些元素的相对浓度可以给出关于铀燃料辐照历史的信息，揭示是否有化学分离操作在进行；图5展示了铀粒子SIMS数据的散布点，表示了无浓缩区域(235U/238U=0.007)、低浓缩区域(235U/238U=0.04)和大约30颗粒子组成的高浓缩区域，尽管存在不确定度，但通过这些散布点可以判断在过去的某个时间段核设施是否有生产活动。

图3 235U+和238U+粒子的SIMS谱图Fig.3 SIMS images of 235U+ and 238U+ particles

图4 钚粒子的SEM和WDX谱图Fig.4 SEM and WDX images of Pu particles

图5 铀粒子SIMS数据的散布点Fig.5 Scattered plot of SIMS data for uranium particles

2. 2 美军核武器事故的铀/钚气溶胶粒子取证

1968年美军在格陵兰岛的图勒空军基地附近发生了核武器运输事故。为了提高事故区域污染生态系统长期辐射影响的评估水平，对包含铀、钚的气溶胶样品进行了粒径分布、元素分布、形态形貌和氧化态的表征。分析结果表明[43]：被分析粒子中的铀和钚是均相分布，说明铀、钚发生了熔凝，粒子中的铀、钚以混合氧化物的形式存在，铀的氧化态为IV价，钚的氧化态是III价与IV价混合，这与过去的评估结果(仅以PuO2形式存在)不同。

该取证工作历时多年，采用了多种先进的分析测量手段。取证初期，数字放射自显影技术采用磷光成像，单个的沉淀物颗粒或个别的放射性粒子从母体中离析到碳带上，用SEM和XRMA观测，通过二次电子成像(SEI)模式获得粒子的表面结构信息，通过背散射电子成像(BEI)反映出高原子序数元素的分布，通过X-射线成像获得铀、钚元素的分布。

取证中期，使用了同步辐射(SR)显微技术，采用SR基于微观X-射线荧光(μ-SRXRF)提供了粒子母体组成的元素信息，采用SR基于微观X-射线吸收附近边缘光谱(μ-XANES)提供了铀、钚氧化态的信息。锗探测器等非破坏性技术则用于证实粒子的源项，粒子通过微波沸腾部分溶解在硝酸中，溶液过滤后经选择性吸附阴离子交换树脂的放化分离流程，由ICP-MS定量240Pu/239Pu的原子比率。

取证后期，根据核事故后铀-钚气溶胶粒子分析谱图(见图6)，可清晰地识别包含高原子序数元素的粒子，相对强的Si、Fe、Al的信号表明粒子被不完全包裹[见图6(b)]；粒子有毛茸茸的非晶外表，属于相对高孔隙度的团聚结晶颗粒[见图6(a)]，计算的铀-钚线性泊松关联系数高达0.999 297，表明铀、钚发生了熔凝，原因可能是爆炸、随之而来的火，或者是裂变材料的产生；含铀粒子的BSE谱图[见图6(c)]，采用了红色斑点标注；含钚粒子的BSE谱图[见图6(d)]采用了绿色斑点标注。粒子中所有的铀、钚都是氧化物，没有观测到粒子的芯与外层间的氧化态存在区别。UO2的强信号表明粒子中的U以IV价存在，但不清楚原始材料中铀的固态物种形成机理。若原始材料是UO2，在高温高压的条件下会发生进一步的氧化，形成UO2和U3O8的混合物，正如在切尔诺贝利火灾中观测到的UO2粒子释放结果[44]。若原始材料是金属铀，在爆炸火灾中就很容易形成UO2，正如观测到的贫铀武器影响[45-46]。

美军此次的取证工作，不仅表明被分析粒子中所有的钚是以III价和IV价的混合物形式存在，而且是第一次公布了环境颗粒中的钚氧化态。这个结果十分重要，因为钚的溶解度和粒子风化速率预测都依赖于钚的氧化态[47]。若原始材料是PuO2，即使在爆炸起火的条件下也不会进一步发生氧化作用，PuO2不可能转变为超化学计量氧化物。当温度超过1 400℃时，PuO2开始失去氧，会形成亚化学计量氧化物，例如Pu2O3，其可溶性优于PuO2。若原始材料来源于金属钚，一部分氧化成III价和IV价就更合理一些[48]。为减少气溶胶粒子的静电电荷，多数样品可通过一个同轴的85Kr放电器，获取不同位置下的直径、几何标准偏差、有效密度、样品数量等数据[49]。

图6 核事故后铀-钚气溶胶粒子的分析谱图Fig.6 Particle analysis images of U-Pu aerosols after the nuclear accident

2. 3 放射性气溶胶污染的树皮取证

散发到大气中的放射性气溶胶令人关注，因为它可经历长距离的输运而直接暴露给人体摄入。放射性气溶胶的元素分析可提供环境污染程度的信息，同位素相对丰度的测量可辨识源或源项。早期的追踪研究是通过分析放射性气溶胶或其他的环境/植物介质，发现铅同位素丰度与天然丰度有大的偏差[50]。相比而言，铀有固定的天然丰度，但也可能随人工过程(例如核工厂活动、大量使用贫化铀)的干预发生改变，过去在核设施附近大气气溶胶的同位素分析中发现过其天然235U/238U的原子比率发生了偏离。

经过长时间的湿沉积和干沉积，树皮积累了一定量的大气气溶胶，可追踪环境污染的富集程度，是一种有效的铀气溶胶的生物监测器，加上同位素分析，辨识核释放和非核释放是现实的。但该取证工作也存在难点，一是需要更好地定义背景浓度水平和树皮上铀的空间分布；二是需要证实树皮上铀的化学和物理形式，特别是氧化物和氟化物的种类[51-53]。

3 结论与展望

核取证中的放射性气溶胶技术及其应用是一门新型的综合性工程，包括数值模拟技术、取样技术、分析与测量技术等方面，并与核取证溯源科学紧密相连。经过近20年的发展及应用，尤其是近年来英、美国家多次进行的核取证演习，基本实现了针对铀、钚等放射性气溶胶的较为准确的模拟取证分析，依靠尖端技术可确定输运过程中放射性气溶胶的原始来源，预防此类核材料的走私与核恐怖袭击。然而，由于放射性气溶胶完全不同于其他核材料形式，其固有的放射性、颗粒性、善变性等复杂的物化性质，造成其仍然是核取证工作中的一个工程技术难点。例如钚气溶胶在不同场合下的粒径分布特征和扩散、凝并、沉降等动力学行为，对人体可吸入部分及器官的损害评估就是一个需要迫切解决的现实问题。

核取证中的放射性气溶胶，尤其是锕系气溶胶技术及其应用在我国的未来发展趋势，可能主要集中在以下三个方面：一是进一步提高现有技术成熟度，如在分析测量中如何降低本底和环境的干扰水平，缩短测量时间，实现快速响应和应急机制；二是建立气溶胶数据库，目前我国的气溶胶、尤其是放射性气溶胶数据库的建设还停留在起步阶段，缺乏许多关键数据，尤其是缺乏真实的试验数据作为技术支撑；三是加强国际间的技术合作，尤其是与美、英等发达国家在此领域的合作，借鉴其现有研究平台，尽快缩小与国际同行间的差距。