惠州市夏秋季臭氧污染特征和典型污染过程*

李明华，姜帅，甘泉，陈芳丽，曾丹丹，李娇娇，范绍佳，祝薇

(1.惠州市气象局//惠州市气象台，广东 惠州 516001；2.中山大学大气科学学院，广东 广州 510275)

近年来国内外特别是我国京津冀、长江三角洲、珠江三角洲等地区[1-8]和北京、上海、深圳等城市[9-14]臭氧污染日益严重，臭氧已超越PM2.5成为珠江三角洲地区的首要污染物[15]。臭氧污染与气象条件密切相关，臭氧浓度的升高是多气象要素共同作用的结果，且呈现一定的区域差异。北京市臭氧超标日臭氧浓度与气压、湿度、能见度呈负相关，与风速、温度呈正相关；且当北京盛行东南、偏南和偏西气流时，臭氧浓度会很高[11]。上海市在晴天少云，相对湿度较低，气温较高，地面和高空吹偏北风，且风速较小的情形时容易产生高浓度臭氧污染[12]。深圳市较高的温度、充足的日照、干燥、无雨及弱风有利于臭氧浓度的升高[13]。沈阳市臭氧浓度受温度、风速、湿度、能见度、天气情况的共同影响[14]。臭氧污染与天气型也有较好相关，北京市处于低压前部 (主要是蒙古气旋)时臭氧浓度较高，此时高温、低湿以及山谷风造成区域臭氧累积；而处于高压前部控制时，低温、高湿以及系统性北风造成区域臭氧低值[10]。上海市在高压系统的影响下臭氧浓度显著升高[12]。通过分析天气型结构以及多种气象要素对逐日最大臭氧浓度具有较好的可预报性[10,12]。

惠州市位于广东省东南部，珠江三角洲城市群东侧，属亚热带季风气候，季风气候特征明显，汛期受夏季风影响地面盛行东南风天气湿热多雨，非汛期受东北季风影响地面盛行东北风天气干燥少雨，近年来臭氧已成为首要污染物[16]。本文利用大气环境和气象观测资料统计分析惠州市夏秋季臭氧污染特征，并对典型污染过程进行个例分析，以期为惠州市持续改善空气质量和臭氧污染防治提供依据。

1 资料和方法

惠州市区的国家基本气象观测站惠阳观测站2013年1月1日-2016年12月31日逐日逐时的地面气象观测资料；惠州市区的惠城区江北云山西路子站、惠城区下埔横江三路子站、惠城区河南岸金山湖子站、大亚湾区管委会子站、惠阳区承修路船湖子站5个国控点2013年1月1日-2016年12月31日平均逐日O3-8h质量浓度和逐时O3质量浓度资料。

参照《环境空气质量标准》(GB3095-2012)[17]中臭氧日最大8 h平均质量浓度超过160 μg/m3时空气质量就不达标。参照《环境空气质量指数(AQI)技术规定(试行)》(HJ 633-2012)[18]，污染日首要污染物为臭氧时定义为臭氧污染日，当AQI≦100时定义为无污染日，当AQI﹥100时定义为污染日，当AQI=101～150时定义为轻度污染日，当AQI=151～200时定义为中度污染日，当AQI=201～300时定义为重度污染日，当AQI大于300时定义为严重污染日，本文中全部则包含无污染日和污染日。根据华南气候特征，4-9月为汛期(雨季)，10月-次年3月为非汛期(旱季)，本文以7-10月为研究时段代表夏秋季。本文资料的统计分析利用统计分析软件SPSS23.0[19]。

2 研究结果

2.1 臭氧污染日逐月变化特征

图1给出了2013-2016年惠州市累计臭氧污染日和平均质量浓度的逐月变化。由图1可知，惠州市臭氧污染日除2月和12月外各月均有出现，夏秋季(7-10月)是臭氧污染日的高发期年平均为12.5 d，占全年臭氧污染日的73.5%，其中7月、8月和10月累计出现日数均在10 d以上，值得提出的是10月最多但都为轻度污染日；惠州市臭氧污染的最高程度为中度，中度臭氧污染日在春季的3月、4月和夏秋季的7月和8月都有出现，其中夏秋季占全年的77.8%；从臭氧质量浓度来看夏秋季也是较高的月份，10月和9月分别位居第一和第二，O3-8 h多年平均质量浓度分别为115.1和102.3 μg/m3。根据惠州市天气气候特征[20-21]可知，7-9月为华南后汛期常受副热带高压控制，主要气候特征为若无热带天气系统影响大多天气晴朗、云量较少、日照充足、气温较高；10月为非汛期的初始月份，天气大多晴朗干燥、降雨概率低。

图1 2013-2016年惠州市累计臭氧污染日和平均质量浓度的月变化Fig.1 Monthly distribution of O3 pollution days and O3concentrations in Huizhou during 2013-2016

2.2 夏秋季臭氧污染日污染物质量浓度变化特征

表1给出了2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度时其它污染物平均质量浓度。由表1可知，惠州市夏秋季臭氧污染时其它污染物的质量浓度均会明显增加，臭氧污染日PM10、PM2.5、SO2、NO2和CO平均质量浓度与无污染日相比分别上升了73.3%、82.0%、55.0%、60.0%和16.9%；其中O3-8 h、PM10、PM2.5、NO2和CO质量浓度均随污染的强度增加而增加，而SO2的质量浓度臭氧中度污染时反而低于轻度污染时，臭氧中度污染时PM10和PM2.5的平均质量浓度仍维持在优水平。惠州市夏秋季臭氧污染时其它污染物的质量浓度均会明显增加这除与区域污染输送有关外，也可能与夏秋季光化学反应[22-23]活跃有关，这还有待于利用更多的样本进行统计分析或利用环境气象模式验证。

表1 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度时其它污染物平均质量浓度Table 1 The mean mass concentration of other pollutants under different O3 grades in the summer and autumn in Huizhou during 2013-2016

为了更进一步分析惠州市夏秋季臭氧污染时臭氧和其它污染物质量浓度的变化特征，图2给出了夏秋季臭氧污染不同程度时污染物质量浓度的逐时变化特征。由图2可知，惠州市夏秋季O3小时质量浓度在臭氧无污染日、轻度污染日和中度污染日的逐时变化都是呈单峰变化，夜间较低，06-08时最低，10时起随着气温升高和紫外线辐射的增强开始大幅上升，最大值都出现在午后14-16时，随着日落和紫外线辐射减弱又逐渐降低；O3小时质量浓度在臭氧无污染日、轻度污染日和中度污染日夜间相差不大，甚至出现了06-08时中度污染日最低的现象，但轻度和中度污染日午后显著高于无污染日，以15时为例平均质量浓度分别为191.6, 247.8和97.3 μg/m3，轻度和中度污染日与无污染日相比分别高了96.9%和154.7%。臭氧污染日尤其是在臭氧中度污染日PM2.5和PM10质量浓度14-18时呈上升趋势，而无污染日和轻度污染日该时段却为低谷期，这可能与臭氧中度污染日光化学反应[22-23]非常活跃生成大量细颗粒物所致；臭氧中度污染日NO2和NOx的质量浓度在14时之前高于轻度污染日，14时之后两者逐渐接近甚至低于轻度污染日；而SO2的质量浓度呈现8-9时最高，此时中度污染日显著高于轻度污染日，而10时之后中度污染日质量浓度明显低于轻度污染日。这可能臭氧中度污染日光化学反应非常活跃消耗掉大量的氮氧化物和硫氧化物，生成大量细颗粒物有关。

2.3 夏秋季臭氧污染日气象条件分析

表2给出了2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度时气象条件平均统计特征值。由表2可知，惠州市夏秋季臭氧污染日多年平均质量浓度为188.4 μg/m3，多年平均风速为2.0 m/s，多年平均降雨概率为14.0%，多年平均总云量和低云量分别为3.9和2.7，多年平均日照时数为8.3 h，多年平均相对湿度为70.8%；夏秋季臭氧污染日与无污染日相比，多年平均质量浓度高了95.9 μg/m3，多年平均风速相差不大，多年平均降雨概率明显偏低了34.4%，多年平均总云量和低云量明显偏少分别少了3.2和2.6，多年平均日照时数多了1.7 h，多年平均相对湿度低了8.2%；这说明惠州市夏秋季臭氧污染日大多出现在气温较高、日照充足、晴朗干燥的天气下，而10月惠州市大多是这类天气，这也是10月臭氧污染日较多的原因。

图2 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度时各种污染物平均质量浓度逐时变化图Fig.2 Hourly mean distribution of pollutant concentrations on O3 pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

2.4 夏秋季臭氧污染日地面风向特征

表3给出了2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度时风向频率统计特征。由表3分析可知，惠州市夏秋季臭氧无污染日与污染日的风向频率从多年平均来看有较大差异，臭氧无污染日风向频率超过10%的分别是NNE(10.4%)、NE(12.9%)和SE(16.3%)，臭氧污染日时风向频率超过10%的则分别是SE(10.8%)、W(10.0%)、WNW(10.4%)和NW(15.3%)，其中WSW-W-WNW-NW合计出现频率为44.9%，臭氧中度污染日时WSW-W-WNW-NW合计出现频率更是高达74.4%。为进一步分析夏秋季臭氧中度污染日时的风向特征，统计分析了惠州市2013-2016年臭氧中度污染日时的日最大风速风向，发现臭氧中度污染日时日最大风速风向都有偏西分量(W)的存在，出现次数NW和WSW分别为3次、SSW为2次、W为1次。通过上面的分析发现惠州市夏秋季臭氧污染日尤其是中度污染日易出现在偏西风下，当为偏西风时惠州市位于广州市等珠三角城市群的下风向，这表明偏西风时珠三角城市群污染物排放对惠州市臭氧污染有重要影响，存在明显的区域污染输送影响[24-25]。

表2 2013-2016年惠州市夏秋季污染不同程度时气象条件平均统计特征值Table 2 Statistical characteristics of meteorological conditions on pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

表3 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染不同程度时风向频率统计特征Table 3 Statistical characteristics of wind direction frequency on O3 pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

为了更进一步分析惠州市夏秋季臭氧污染日的风向频率特征，图3给出了臭氧污染日风向频率的逐时变化。由图3可知，惠州市夏秋季臭氧污染日的风向频率具有明显的日变化特征，东南风ESE、SE和SSE主要出现在00-08时和19-23时，其中SE出现频率都在10%以上，最高为21时的26.0%，其它时刻SE出现频率均在5%以下；东北风NNE、NE和ENE在各时刻都有出现，但高值出现在07-11时合计出现频率在20%以上；偏西风WSW、W、WNW和NW各时刻合计出现频率都比较高，其中11-18时合计出现频率均在50%以上平均为59.0%且16时高达72.0%，与此对应的是东南风11-18时ESE、SE和SSE合计出现频率平均仅有6.0%。这说明惠州市夏秋季臭氧污染日臭氧质量浓度高时基本都是以偏西风为主，其它风向的出现频率较低。

图3 2013-2016年惠州市夏秋季臭氧污染日风向频率逐时变化Fig.3 Hourly mean distribution of wind direction frequency on O3 pollution days in the summer and autumn of Huizhou during 2013-2016

2.5 夏秋季臭氧污染典型个例分析

惠州市夏季受副热带高压和台风外围下沉气流的共同影响，极易出现高温炎热天气[26]，此时地面和低空经常为偏西风，受区域污染输送的影响极易出现臭氧污染尤其是中度污染天气。2013年7月12-13日惠州市连续两天出现了臭氧污染，AQI分别为141(轻度污染)和190(中度污染，2013-2016年第2高)，此次臭氧污染与1307号超强台风“苏力”密切相关。1307号超强台风“苏力”7月8日08:00生成于西太平洋，生成后西北行，13日凌晨于台湾宜兰北部沿岸登陆，随后出台湾岛进入台湾海峡，13日下午近17:00在福建省福州市附近再次登陆，登陆后继续偏西北行进入江西境内减弱消失。从“苏力”由西太平洋靠近台湾岛时，惠州市臭氧污染开始加重，从其进入台湾海峡到进入福建境内，距惠州市最近的距离约500～700 km。表4给出了2013年7月10-14日惠州市逐日空气质量和地面气象条件，图4给出了2013年7月12-14日大气环流形势场。由表4和图4可知此次臭氧污染过程中的天气形势为：

500 hPa：前期副热带高压呈东西带状分布，脊线位于30°N附近，控制我国中南部大部地区，热带气旋“苏力”生成于其南侧，随着“苏力”西北行逐渐靠近大陆，副高呈东退态势，13日副高呈方头状东退至台湾东北部，此时华南地区高度场变低，惠州市上空为584 hgpm线控制。850 hPa：前期强盛的西南急流轴位于广西附近，粤东为弱的偏南气流，随着热带气旋的靠近，粤东渐转东北风，风向逆时针旋转，12-13日粤东及珠江口附近地区上空为偏北-西北气流，即受热带气旋外围下沉气流影响(图4a和图4d)。925 hPa：随“苏力”的逐渐靠近，12-13日白天风向逐渐转为偏西风(图4b和图4d)，13日夜间起逐渐转为西南风且风速明显增大。垂直上升速度：受台风外围下沉气流影响，前期是下沉不利于污染物扩散和输送，13日下午起转为上升且风速逐渐增大利于污染物扩散和输送(图4d)。地面气象条件：惠州市12日和13日中午前主要为天气晴朗干燥、日照充足，气温显著上升13日最高气温升至36.7 ℃，风向主要为NW和W等偏西风(图4c)；13日下午起受台风环流影响，天空云量明显增多，日照时数明显减小，风速增大。从空气质量和污染物质量浓度来看，空气质量由10-11日的优转为12日臭氧轻度污染和13日臭氧中度污染，其中O3-8 h质量浓度由11日的98 μg/m3升到13日的255 μg/m3，其它污染物的质量浓度也明显上升。综上所述，2013年7月12-13日惠州市臭氧中度污染过程主要是受“苏力”外围下沉和偏西气流的共同影响，天气晴朗干燥、日照充足、天气炎热非常有利于臭氧生成，地面和低空吹偏西风使惠州市处于珠三角城市群的下风向存在区域污染输送，同时垂直方向的下沉气流不利于污染物输送与扩散，此次臭氧污染过程中也发现其它污染物质量浓度明显升高；12日下午起受“苏力”环流影响，地面和低空逐渐转为西南风且风速增大，天空云量增多日照减少，臭氧生成条件趋于不利且污染物输送和扩散条件趋于有利，20时起臭氧和其它污染物质量浓度均快速减小，14日空气质量转为优。

表4 2013年7月10-14日惠州市逐日空气质量和地面气象条件Table 4 Daily AQI and ground meteorological conditions in Huizhou during 10-14 July, 2013

图4 2013年7月12-14日大气环流形势场 (a)12日20:00 850 hPa风场；(b)12日20:00 925 hPa风场；(c)12日20:00 10 m风场；(d)12-14日惠州附近(23.0°N、114.0°E)垂直速度场的时间-垂直剖面图Fig.4 Wind filed at 20:00, 12th July, 2013 (a) 850 hPa, (b) 925 hPa, (c) surface, and the time series of vertical velocity field on vertical profile at 23°N，114°E on 12-14 July, 2013

3 结 论

1) 惠州市臭氧污染在一年四季均有出现，夏秋季(7-10月)的天气气候特征使其成为臭氧污染的高发时段，夏秋季年平均出现日数为12.5 d占年臭氧污染日和年臭氧中度污染日的73.5%和77.8%；夏秋季臭氧污染日时偏西风(WSW-W-WNW-NW)出现频率非常高合计为44.9%，臭氧中度污染日时合计出现频率更是高达74.4%，气象条件分析表明惠州市夏秋季臭氧污染日大多出现在天气晴朗、日照充足、气温较高且地面为偏西风的天气下。惠州市夏秋季臭氧污染日其它污染物的质量浓度也会明显增加，同时随污染强度的增加PM2.5等污染物的日变化特征会发生明显变化。

2) 分析2013年7月12-13日惠州市臭氧中度污染过程发现，此次臭氧污染过程主要是受“苏力”外围下沉和偏西气流的共同影响，天气晴朗、日照充足、天气炎热非常有利于臭氧生成，地面和低空吹偏西风使惠州市处于珠三角城市群的下风向存在区域污染输送，同时垂直方向的下沉气流不利于污染物输送与扩散；臭氧污染过程结束是受“苏力”环流影响，地面和低空逐渐转为西南风且风速增大，天空云量增多日照减少，臭氧生成条件趋于不利且污染物输送和扩散条件趋于有利。惠州市夏秋季受副热带高压和台风外围下沉气流的共同影响，极易出现高温炎热天气，此时地面和低空经常为偏西风，受有利气象条件和珠三角城市群区域污染输送的影响，易出现臭氧污染尤其是中度污染天气；臭氧污染的结束主要取决于本地气温、日照、云量、降水等地面气象条件和地面、高空风向的变化。