负载线圈功率和采样锥孔径对ICP离子源特性影响模拟研究

全 军 孙萌涛

(1岭南师范学院物理系，广东 湛江 524048； 2北京科技大学数理学院，北京 100083)

图1 ICP炬管的二维几何截面图(id:内径；od:外径)

电感耦合等离子体离子源(ICP)是质谱分析中常用的离子源种类之一。样品元素在等离子体中心通道被电离后，通过采样锥进入第一级真空，而仪器的灵敏度和分析性能与负载线圈功率以及采样锥孔径有关[1-8]。S.Greenfield等通过测量Greenfield炬管的负载线圈功率和输送到等离子体中的功率来计算二者间的输送效率，发现对于高的负载功率40%～45%的估测效率是合理的[1]。M.A.Vaughan等测量了ICP在不同的负载线圈功率下的离子信号，结果显示负载功率在高于1300W时对Hf+、W+、Pt+等元素离子没有分析上的明显优势[2]。S.B.Punjabi等通过数值模拟方法研究了负载线圈的结构参数，如线圈匝数、匝间距、线圈半径等对ICP形态分布的影响，研究结果表明通过调整线圈结构来改变ICP的气体温度和流场分布可以满足不同材料的分析要求[3]。在750W～1500W负载功率下，M.Aghaei等数值模拟研究了ICP的气体温度和流场分布，结果表明当负载功率接近1500W时，0.4L·min-1左右的辅助气流没有流经等离子体区，从而导致负载功率无法有效地向中心通道传递[4]。M.A.Vaughan等从实验上测量了0.51～0.94mm孔径范围内的采样锥对离子和其氧化物离子的影响，发现采样锥孔径越小，氧化物离子信号越强，由此推测氧化物离子的产生可能发生在采样锥与等离子体相互作用的接触面附近[5]。K.Hu等人采用1.3mm孔径大小的采样锥和差动泵浦设计了四级真空的离子透镜系统，可有效降低多原子离子和背景噪声的干扰[6,7]。此外，大量研究表明，当采样锥孔径大小分别为1.0mm和2.0mm时，通过采样锥口的气流速度大小与采样锥孔径无关，采样锥孔径高于中心气流孔径更有利于较大直径的离子云通过[8]。基于上述研究，本文拟构建三管嵌套式轴对称模型，采用数值模拟方法研究了负载线圈功率和采样锥孔径大小对ICP气体温度及流场分布的影响。研究结果表明：(1)增加负载功率能够提高ICP高温核心区的气体温度，但超过一定阈值后负载功率对中心通道上的气体温度无明显影响；(2)采样锥孔径扩大将导致负载功率难以输送到中心通道上，负载功率较高时，中心通道的高温区段部分(气体温度大于6000K)会变窄；负载功率较低则锥前气体温度会出现明显下降，而且采样锥孔径扩大后有利于分析易于扩散的元素离子；(3)极低的负载功率或过大的采样锥孔径在中心气流和辅助气流的流动交界面造成微小扰动，但通过适当提高负载功率可以有效消除这些扰动。研究结果对于设计新的离子透镜系统具有的指导一定意义。

1 模型与方法

主流ICP炬管结构呈三管嵌套式轴对称，其截面如图1所示。工作气体氩气从图示的冷却、辅助和中心3个入口进入，气流量数值分别为16L·min-1、1.0L·min-1和1.0L·min-1。高频线圈工作频率为27.12MHz。采样锥孔径Dsampler分别设为0.8mm、1.0mm、1.2mm。模拟使用Fluent 15.0软件，电磁场方程通过用户自定义标量(UDS)求解，洛伦兹压力源项和氩等离子体物性参数通过用户自定义函数(UDF)加载[9,10]。本文中采用流经负载线圈导线的高频电流幅度值Icoil(31.81A～34.28A)表征负载线圈功率，这是因为负载线圈向等离子体中输送功率的效率不是固定的，除了受到工作气体种类(如Ar-ICP和He-ICP)的影响外，负载线圈本身的结构，如匝数、匝间距以及线圈半径都会影响输送效率[1,3,11]。因此，在同一系统参数下，用高频电流幅度值Icoil表征功率更加直观。

2 数值结果与讨论

2.1 负载线圈功率对气体温度和流场分布的影响

从流场分布来看(图2右)，当负载电流为31.81A时，中心气流膨胀区最小， 负载电流分别为33.56A，34.28A时，中心气流膨胀区较大，载有被测元素的流团更容易得到充分蒸发、电离。如图2所示。

图5 采样锥孔径大小对ICP气体温度和流场分布的影响Icoil=33.56A, (a)、(b) Dsampler=1.2mm; (c)、(d) Dsampler=0.8mm

从气体温度的分布上看(图2左)，当Icoil=31.81A时，负载电流偏低，这样导致能量无法有效传递到中心通道上，因此无法形成能够对被测元素进行充分电离的温度区间，如图3和图4所示。当Icoil=33.56A和Icoil=34.28A时，中心通道上气体温度大于6000K的区段较大，被测元素更易被充分电离。

图3 不同负载功率下中心通道气体温度分布

图4 不同负载功率下采样锥位置气体温度径向分布

当负载电流由Icoil=33.56A进一步增大到Icoil=34.28A时，图4采样锥位置气体温度径向分布表明气体温度在径向两侧有所升高。虽然中心通道气体温度略有升高(如图3所示)，但采样锥位置附近的气体温度不再随负载功率的增大而变化。

2.2 采样锥孔径对气体温度和流场分布的影响

图6 不同采样锥孔径下中心通道气体温度分布

采样锥孔径分别为1.2mm和0.8mm时，对ICP气体温度和流场分布的影响如图5(Icoil=33.56A)所示。从图6结果来看，随着采样锥孔径减小，等离子体的体积有所增加，中心通道的气体温度也整体升高。

3 结语

通过构造三管嵌套式轴对称主流ICP炬管结构模型，数值模拟研究了负载线圈功率和采样锥孔径对ICP离子源分析特性的影响，结果表明：(1) ICP离子源在高频电流幅度值31.81A～35.34A下形成的气体温度分布对ICP-MS的分析十分有利，更大的负载功率无法进一步改善中心通道的气体温度特性，而较低的负载功率无法在中心通道上形成能对待测元素进行充分热电离的温度区间。(2)相同的负载功率下，扩大采样锥孔径会使中心通道上高温区段收窄(较高负载功率下)或者降低采样锥前的气体温度(较低的负载功率下)。另外，采样锥孔径扩大也会加大进入采样锥的气流的流量，锥前压力较大时，部分冷却气流也有可能进入采样锥，这在分析较易扩散的元素离子时十分有利。(3)极低的负载功率和过大的采样锥孔径都有可能在中心气流和辅助气流的流动交界面上造成微小的扰动。对于雾化气溶胶进样方式，中心气流作为载气携有待测元素信息，这些扰动可能会造成部分元素信息的损失，适当提高负载功率能够有效地消除这些扰动。