福建省不同水稻品种稻米镉积累及健康风险评价

刘兰英 涂杰峰 吕新 伍云卿 上官亮

摘 要：为评价不同水稻品种稻米镉的积累差异及对人体的健康风险，在福建省水稻稻米镉污染风险评估基础上，收集当地常见的18个水稻品种，采用石墨炉原子吸收光谱法（GFAAS）测定稻米中镉含量，筛选对镉具有低累积性的水稻品种，并通过概率模型评估经食用稻米摄入镉的健康风险。结果表明：供试水稻稻米镉含量为0.001～0.989 mg·kg-1，8.09%的样品镉含量超出了我国食品卫生标准值（0.2 mg·kg-1）。对不同类型水稻品种分析表明，杂交稻稻米对镉的吸收能力相对于常规稻低，三系杂交稻稻米镉含量略高于两系杂交稻；不同水稻品种稻米镉含量也存在差异，其中红优2155、T78优2155、特优716、中浙优1号和花Ⅱ优3301为镉低累积水稻品种，中浙优8号、宜香2292、宜香673、甬优9号和宜优99为镉高累积水稻品种。风险评价结果表明，不同品种稻米中镉含量的差异可以引起不同的健康风险效应。

关键词：稻米；镉；品种差异；健康风险评估

Abstract： In order to evaluate the differences of cadmium accumulation in rice grain in different Varieties with health risks to the human body， on the basis of the risk assessment of cadmium pollution in rice grain in Fujian Province， 18 common rice varieties in local area were collected and the content of cadmium in rice was determined by graphite furnace atomic absorption spectrometry （GF-AAS）， and the rice variety with low cadmium content was screened and the health risk of cadmium intake from food rice was assessed through a probabilistic model. The results showed that the content of cadmium in rice grain was 0.001-0.989 mg· kg-1， and about 8.09% of the samples were exceeded the standard value of food hygiene （0.2 mg·kg-1） in China. The analysis of different type rice cultivras showed that the absorbability of cadmium in the hybrid rice was lower than that of the conventional rice. The cadmium content of three line hybrid rice was slightly higher than that of the two line hybrid rice. The cadmium content in rice varieties was also different， in which the varieties of ‘Hongyou 2155， ‘78you 2155， ‘Teyou 716， ‘Zhongzhe you 1 and ‘Hua Ⅱ you 3301 were low-cadmium accumulative rice varieties， and the varieties of ‘Zhongzheyou 8， ‘Yixiang 2292， ‘Yixiang 673， ‘Yongyou 9 and ‘Yiyou 99 were high cadmium-accumulative rice varieties. The results of risk assessment showed that the difference of cadmium content in different rice varieties could cause different effects of health risk.

Key words： Rice； cadmium； difference among cultivars； health risk assessment

镉广泛存在于自然界中，过量镉的供应或微量镉的长期累积会对人、畜产生不同程度的毒害作用。随着城乡建设和工农业的快速发展，化肥、农药、杀虫剂等大量施用，以及污水和污泥农用造成农田镉污染呈急剧增加之势[1]。镉通过空气、水和食物进入人体后，主要累积在人体的肾、肝、肺等器官，从而可以引发高血压、骨痛病、肾功能紊乱、肝损害、肺水肿、贫血等一系列疾病[2]。稻米是我国居民日常消费的主食之一，水稻对镉的耐受能力较强，但也是极易吸收和积累镉的粮食作物[3]。水稻中过量的镉积累在给居民健康带来危害的同时，也影响着其自身的生长发育和产量，轻者植株矮化、发育不良，重者甚至绝产[4]。

水稻栽培品种众多，目前有关水稻对重金属积累差异及品种筛选方面的研究已有很多。研究表明，不同的水稻品种对重金属的耐性不同，从而对重金属的吸收和富集能力也不同[5-6]。Cao等[7]报道了浙江省水稻稻米对重金属吸收积累的差异，表明不同基因型水稻对重金属的富集和吸收能力存在显著差异，秀水817、嘉優08-1和春优689属于低积累水稻品种。因此，高耐性低吸收的水稻品种筛选对于降低稻米中重金属含量具有重要的现实意义。

然而，以往的研究多数是以重金属含量的高低来衡量水稻对重金属积累能力的差异，通过风险评价比较水稻在重金属吸收上的差异还很少报道。目前风险评价的方法主要有点评估法和概率模型法2种，点评估法一般采用计算的方式得到人群平均风险值进行比较，结果较粗略；而概率模型法采用计算机多次的运算，并通过随机抽样的方式从重金属检测数据中抽取随机数来模拟个体的暴露量，拟合出的风险更加接近实际，近年来已逐渐在农产品风险评估中得到应用[8-9]。

因此，本研究在对福建省2013年、2014年水稻稻米镉污染风险评估的基础上，收集了当地常见的杂交稻和常规稻品系共18个水稻品种，应用单因子污染指数法对稻米进行污染评价，并通过概率模型进行稻米的膳食暴露评估，研究不同水稻品种之间、不同类型水稻稻米镉的吸收积累差异，评价镉在不同水稻品种稻米中的暴露水平；通过风险商比较不同水稻品种间的差异可能带来的人类健康风险效应，并初步筛选出对镉具有低累积性的水稻品种，为镉污染地区水稻的种植和进一步合理选育耐镉水稻品种等提供理论指导与依据。

1 材料与方法

1.1 试验材料

在2013年和2014年福建水稻稻米镉污染风险评估的基础上，选取当地常见水稻品种18个，其中杂交稻品种14个（两系杂交稻4个、三系杂交稻10个），常规稻4个（表1）。由于两系杂交稻和常规稻品种较少而较难收集，为了增加样品的代表性，对于水稻种植量较大的品种（三系杂交稻），其样品分析数也相应增加。本次试验共收集18个水稻品种，1 076份样品，具体品种分配如下：宜优99（166份）、宜优673（128份）、宜香2292（95份）、中浙优1号（53份）、中浙优8号（98份）、甬优9号（73份）、T78优2155（193份）、红优2155（55份）、花II优3301（65份）、特优716（77份）、两优616（11份）、深两优5814（9份）、广两优676（16份）、福龙两优683（14份）、常规糯（5份）、满仓常规（13份）、常规601（2份）、Y杂优（3份）。

1.2 样品测定与质量控制

稻谷样品用脱壳机（JLGⅡ，成都粮食仪器厂）脱壳得到糙米，通过精米机（SDJ100，杭州汇尔仪器公司）脱糠得到精米，再通过粉碎机（JSFMI，成都粮食仪器厂）研磨成粉末状并贮于干净塑封袋中备用。

样品消解过程参考国家标准《食品中镉的测定（GB/T 5009.15-2003）》中的湿法消解进行。称取0.2 g粉碎均匀的样品与8.0 mL硝酸溶液混合，加热至110℃消化到1 mL左右，冷却后加入2 mL双氧水溶液，再经110℃消化至1 mL左右，取下定容至10 mL。用石墨炉原子吸收光谱仪（GFAAS，PE 900Z）测定，每个样品均设2个重复，在测定过程中不同批次前处理的样品均回测1次标准溶液。所有样品分析过程中加入大米标准物质GBW10010和GBW10045进行质量控制，以确保数据的准确性和监测仪器的稳定性，标准物质均来自国家标准物质中心，同时全程做空白试验，分析所用的试剂均为优级纯，所用的水均为超纯水。从表2可以看出，标准物质GBW10010和GBW10045测定数据较集中，且平均值接近标准值。说明精密度高，准确度也较高，符合质量控制要求。

1.3 稻米镉的污染评价

由于三系杂交稻在当地种植量较大，本研究采用单因子污染指数法对当地常种植的10种三系杂交水稻品种稻米中镉的污染状况进行评价，其计算公式如下：

式中：PI为稻米镉的污染指数；Ci为稻米镉的实测浓度（mg·kg-1）；Si為稻米镉的限量标准（mg·kg-1）。当PI<1时，说明稻米未受到镉污染；当PI≥1时，说明稻米被镉所污染，其值越大，表明污染越严重[10]。

1.4 稻米镉的健康风险评价

应用基于蒙特卡洛模拟技术的Crystal Ball软件对当地常种植的10种三系杂交水稻品种稻米中镉的风险熵（HQ）进行模拟，每次模拟均选择循环次数为10000次，以对稻米镉的健康风险进行评价，HQ的计算方法参见文献[11]。

式中：HQ为稻米镉的食用风险熵；Cf为稻米中镉含量的测定值（mg·kg-1），由监测数据获得；IR为稻米每日摄入量，0.337 kg·d-1[12]；EF为暴露频率（d·a-1），缺省值350 d·a-1；ED为暴露年限（a），缺省值70 年[13]；BW为平均体重（kg），按成人的平均体重60 kg计算[14]；AT为平均时间（d），取70 d，按美国环境保护署（USEPA）推荐；RfD为USEPA等[13，15]制定的参考剂量值，取0.008 mg·kg-1·d-1。HQ<1，表明稻米中的镉不会对人体健康产生危害；HQ≥1，表明稻米中的镉存在对人体健康产生不利影响的风险，并且这种风险随着数值的增大而增大。

在蒙特卡洛模拟过程中，由于100%的百分位数是个理论极值。因此，在风险分析过程中通常采用风险熵的平均值、中位数及95.0%、97.5%、99.5%高暴露位点作为指标进行评价[16]。

1.5 数据处理

采用Crystal Ball和Origin Pro9.0软件进行数据和统计分析，同时完成相关图表制作。

2 结果与分析

2.1 调查区稻米样品镉含量的频次分布

为比较不同水稻品种稻米对镉吸收累积的差异，对调查区所采集的1076份水稻样品进行了镉含量测定，结果见图1。

从图1可以看出，稻米中镉的含量数据呈偏态分布（图1a），经对数转换后符合正态分布规律（图1b），其含量范围介于0.001～0.989 mg·kg-1，平均值为（0.074±0.065） mg·kg-1。不同水稻品种稻米中镉的累积量主要分布在0.018～0.082 mg·kg-1，占样本总数的47.5%。根据国家标准《食品中污染物限量标准（GB 2762-2012）》，稻米中镉含量≤0.2 mg·kg-1[17]，所采集稻米样品中镉的总体超标率为8.09%。2.2 不同水稻品系稻米中镉的积累特性不同类型水稻稻米镉平均含量呈常规稻>杂交稻的趋势，三系杂交稻稻米镉含量略高于两系杂交稻，可见常规稻稻米对镉的积累能力并不比杂交稻低，这与殷敬峰等[6]的报道一致。说明常规稻比杂交稻对镉具有更强的吸收转运能力。与《食品中污染物限量（GB 2762-2017）》中的限值（0.2 mg·kg-1）相比，各类型水稻稻米中的镉含量均有不同程度的超标。常规稻稻米中的镉含量范围0.008～0.357 mg·kg-1，最低值与最高值相差近46倍，超标率为4.3%；两系杂交稻的稻米镉含量为0.001～0.435 mg·kg-1，超标率为6.0%；三系杂交稻的稻米镉含量在0.001～0.989 mg·kg-1，超标率为8.3%。

2.3 不同水稻品种稻米中镉的污染评价

通过单因子污染指数（PI）来评定不同水稻品系稻米受到镉的污染情况，为增加分析结果的精度，采用分项污染指标对测定获得的数据进行处理，结果如图3所示。

从图3可以看出，各水稻品种的稻米均受到不同程度的镉污染。平均单因子污染指数最大的为中浙优8号（平均PI=0.503），其次为宜香2292（平均PI=0.487）、宜香673（平均PI=0.467）、甬优9号（平均PI=0.464）和宜优99（平均PI=0.433），这5种水稻为镉高累积水稻品种；单因子污染指数最小的为红优2155（平均PI=0.170），其次为T78优2155（平均PI=0.208）、特优716（平均PI=0.284）、中浙优1号（平均PI=0.305）和花Ⅱ优3301（平均PI=0.371），这5种水稻为镉低累积水稻品种。由此可见，不同水稻品种对重金属镉的抗性不同，引起水稻籽粒吸收积累镉存在一定的差异性。

2.4 不同水稻品种稻米中镉的风险评价

运用基于蒙特卡洛模拟的概率模型对不同水稻品种稻米中镉的健康风险进行评价。表3列出了不同水稻品种稻米中镉的风险熵模拟结果，根据其排序，可以得出不同水稻品种镉引起的健康风险程度。风险概率最大的为中浙优8号（17.78%），其次为宜香2292（16.58%）、宜香673（15.68%）、甬优9号（15.58%）和宜优99（13.89%）；风险概率最小的为红优2155（2.78%），其次为T78优2155（4.44%）、特优716（7.16%）、中浙优1号（6.16%）和花Ⅱ优3301（11.09%）。可见，水稻对镉积累的品种差异可以带来不同的健康风险效应，表明供试水稻中镉对人体健康存在比较严重的潜在威胁，在污染较严重的稻田中应尽可能少种植中浙优8号、宜香2292、宜香673、甬优9号和宜优99等对人体健康风险概率较大的水稻品种。

3 讨论与结论

不同水稻品种稻米中镉的含量存在明显差异，相关研究也表明，稻米对镉的吸收积累能力受品种类型和遗传背景的影响较大[6，18-19]。本试验研究结果显示，杂交稻稻米对镉的吸收能力相对于常规稻低，三系杂交稻的稻米镉含量略高于两系杂交稻；其中红优2155、T78优2155、特优716、中浙优1号和花Ⅱ优3301，这5种水稻为镉低累积水稻品种；中浙优8号、宜香2292、宜香673、甬优9号和宜优99，这5种水稻为镉高累积水稻品种，因此在土壤污染较为严重的区域需密切注意避免这些高镉积累品种的大规模种植生产。

本研究采用国际上普遍采用的非参数概率模型法对供试水稻品种稻米镉的风险进行了评价，研究结果显示，水稻对镉积累的品种差异可以带来不同的健康风险效应。本试验中吸收积累镉强的品种，如中浙优8号、宜香2292、宜优673、甬优9号，其对应的健康风险熵也大；吸收累积镉较弱的品种，如红优2155、T78优2155、特优716、中浙优1号，其对应的健康风险熵也较小。由此可见，通过品种选择，筛选和应用镉低积累高耐性水稻品种将是减少镉进入食物链、从而避免健康风险的有效方法之一。

本研究是建立在2013年和2014年两年福建省水稻稻米镉污染风险评估的基础上，收集当地常见的18个水稻品种进行分析，而未在同种土壤条件下对重金属镉的吸收和籽粒积累情况进行系统分析，导致评估结果可能存在一定的偏差，这在今后的研究中需加以考虑。

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（责任编辑：林玲娜）