林建勇
(江苏省核工业二七二地质大队, 南京, 210003)
王 啸
(天津华北地质勘查局核工业二四七大队, 宝坻, 301800)
江苏省溧阳市位于江苏省南部,距南京100 km,北接江宁、句容,南与安徽广德、郎溪毗邻,西界高淳、溧水,东连宜兴,地跨北纬31°1′至31°4′,东经119°08′至119°36′,面积1 535.38 km2。20世纪80年代前,该地区进行过大量的铀矿地质普查和找矿工作,特别是在溧阳的南部地区进行了大面积的地表揭露和采矿工作,多个地方在工作结束后未进行有效的处理和覆盖,对当地的生态环境造成了一定影响。
本文通过分析、整理2008—2009年放射性地质调查资料,调查和评价溧阳地区放射性水平,为当地的可持续发展提供依据。
测量依据《环境地表γ辐射剂量率测量规范》[1]执行。
在1∶100000的地形图上,除水体以外,基本按1 000 m×1 000 m的密度网格状布置γ测量点。实测点1 996个,重复检查点115个。布点原则是覆盖溧阳市全境,同时覆盖除水体外的各种地表类型,包括田野、道路、森林、草地、广场以及建筑屋内等人类生活、工作环境的地表。
监测仪器BH-3013B型X-γ剂量率仪,能量响应范围为25 keV~3 MeV,变化限值为±15%;宇宙射线响应变化限值为±15%;量程范围10~105mGy/h ;剂量率指示的固有误差不大于10%;角响应,用137Cs源0 ℃~150 ℃变化的限值相对于最大响应数值不超过15%;正常工作条件下连续工作8 h,示值变化限值为±7%;使用环境温度-10 ℃~+40 ℃,变化限值为±30%;极限偏差<±15%;相对固有误差为15%。
测量时选择比较平坦的地面,在垂直距离地表1 m处测量,要求测点周边30 m内没有高大建筑物。
测量方法依据《环境空气中氡的标准测量方法》[2]执行。
空气氡浓度测量(含室内、室外)实测86个,重复检查点5个。主要在居民较多或γ值较高的地方测量室外大气中的氡浓度,在一些居民室内检测室内氡浓度。
DHC-C型高灵敏度环境测氡仪,探测器为Φ30 mm金硅面垒探测器两块,构成双向探测;本底计数≤1.5 min-1;探测下限≤10 Bq/m3;测量范围为3~2 000 Bq/m3;测量合成不确定度:在氡浓度不低于30 Bq/m3时,Uc≤20%。
采用静电吸收法测量,测量时首先将采样杆放置在平整的地面上,使采样片距地面高度约1.2 m,然后将采样膜放到采样片上,并加高压后开始采样,采样后将采样膜放置到测量主机的进样仓内进行测量。
依据《辐射环境监测技术规范》[3]和《环境核辐射监测规定》[4]执行。
采集土壤、岩石样品,分析放射性核素238U、232Th、226Ra和40K含量。共计分析样本114件。样品采集的原则是覆盖溧阳市全境的各种类型的土壤、岩石,重点在人群居住、生态旅游区采集与人类生活密切的样品测试核素含量。
238U、232Th、226Ra和40K采用GMX50P4高纯锗γ能谱仪,能力响应范围3 keV~10 MeV,能量分辨率对1.332 MeV峰(60Co)≤2.2 keV,对5.9 keV峰(55Fe)≤0.8 keV,各核素检出限为≤5×10-8Bq/kg。
将制备好的样品装入到马林杯内,并用封口膜密封,密封时间一般不少于15 d,密封时间到后将样品放置到γ能谱仪铅室的探测器上进行测量,根据样品含量的高低设置测量时间,采用相对比较法处理数据。
地表水和地下水除分析放射性核素238U、232Th、226Ra和40K的含量外,还分析总α和总β水平。共计分析样本49件。样品采集的原则是覆盖溧阳市全境的各种类型的地表水和地下水,重点在人群居住、生态旅游区采集与人类生活密切的样品测试核素含量。
238U、232Th、40K采用ICP-MS法直接进样测量,所用设备为HR-ICP-MS型电感耦合等离子质谱分析仪,高质量数灵敏度,>200 Mcps/ppm;随机背景,<1 cps;高质量数元素检出限,<0.1 ppt;短期稳定性,<2%;长期稳定性,<3%(2 h)。液体样品,首先用4 μm的滤膜进行过滤,然后直接测量;固体样品,应先将其用酸消解处理成液体后再进行测量,采用标准曲线法处理数据。
226Ra采用射气法测量,所用设备为PC-2000型测氡仪,装置系数范围为0.007±0.002 Bq/cpm;道宽,100~3 000 mV;重复性测量误差不大于±5%。测量前需将样品进行消解浓缩后装入到扩散器内,密闭3~5 d,然后将扩散器接到仪器的闪烁室,将扩散器内的气体引入到闪烁室后进行测量。
总α和总β测量采用厚源法或薄源法测量,测量设备为MINI20低本底α、β计数,检出限为3.7×10-3Bq/L。测量前需将水样品进行蒸干处理,将蒸干后的残渣进行研磨后平铺到样品盘内,然后放置到仪器的进样仓内进行测量。
现场实测γ点、氡浓度测点和取样分析(不含生物样)都做地质、地理描述和GPS定位,在测量大气氡浓度和取样的同时做γ测量,避免了物探、化探测量工作与地质体(位置)的不一致。
实际地质定位点2 286个,定位精度基本都小于15 m。在调查区西南一带进行地表γ测量时有24个不能正常定位,于是采用手工绘图确定位置。
所使用的仪器在2007年底都进行了标定和校正,其中γ辐射剂量率仪是经中国计量科学研究院检定的,测氡仪经核工业放射性勘查计量站检定。均在有效期内。
每次工作前后都做仪器的稳定性检查和一致性分析,测量方式与野外测量一致,并建立仪器工作日记。γ测量仪工作前后测量值相对误差小于10%,仪器稳定;在野外相同地点相同条件下,实测的一组数值间(23个)的变异系数小于10%,说明数据符合要求。测氡仪器测量固定偏差小于20%,并经常做湿度对比检测,保证了仪器所取湿度数据的准确。
整个调查区共实测了γ点1 996个,完成设计的99%,复检点115个,符合规范和设计要求。测量过程中,对异常数据进行了专人检查、追索,发现有个别点数据偏差较大,经室内和实际情况对比分析,对那一时段的测量点全部进行了复测,其中有22个测量点的数据偏差达到21%~45%,认为是仪器受潮引起,剔除这些数据。
空气氡浓度测量(含室内、室外)实测86个,重复检查5个(相同条件下),复检率为5.8%,相对误差为3%~14%,小于20%,检查结果良好,符合规范和设计要求。
为确保样品分析数据的质量,对于能够获得有证标准品参数的,在测量过程中均在每批样品中插入1个有证标准品进行质量控制,测量土壤和岩石中的238U、232Th、226Ra、40K有证标准品为 GBW(E)040015;若没有有证标准品,采用加标回收的方式进行控制,测量水中238U、232Th、226Ra、40K的标准品分别为GBW(E)080173、GBW(E)080174、GBW04312、GSB07-1261-2000。
室内分析样品送至有相关检测项目计量认证资质(CMA)的中国核工业北京化工冶金研究院分析测试中心进行分析测试。
溧阳地区放射性水平调查结果列于表1。由表1可见,溧阳地区土壤和岩石中238U、232Th、226Ra的水平都接近江苏省本底水平[5];40K水平为564 Bq/kg,在江苏平均水平的变化范围内。
表1 溧阳地区放射性水平调查结果
溧阳地区各地段地表γ辐射剂量率测量结果列于表2。由表2可见:
(1) 溧阳地区大部分地段γ剂量率小于100 nGy/h,原野、农田、平原地区一般低于80 nGy/h;道路及植被发育的地段地表辐射吸收剂量率一般在60~90 nGy/h;在城镇、乡村部分居民集聚地出现大于80 nGy/h的小面积偏高区。在山区及其它含露头岩石地区出现的γ值偏高的地区一般在100~150 nGy/h,基本上是区内各类火山岩、侵入岩、含砾泥质页岩等岩性的正常反映。
部分地段放射性异常值很高,超过174 nGy/h,对人体和环境已经造成危害,其中曾经开展过铀矿地质工作的地段,是产生放射性污染的主要来源。
(2) 调查区的北部平原区以及南部的圩区,由于覆盖了大量的泥质屏蔽层,基本上呈现较低的辐射水平,大多数地段γ辐射剂量率小于80 nGy/h,南部低山丘陵区分布着大量γ剂量率偏高点,测量值一般介于80 nGy/h~150 nGy/h。溧阳以北的γ辐射平均水平为67 nGy/h,属于低本底地区,而以南为107 nGy/h远大于北部地区,属高本底地区。
(3) 溧阳地区地表γ分布规律大致与区内构造和岩体展布特征相同,即呈北东、南北向断续分布,区内的几个矿化点分别位于花岗岩、侏罗系上统、二叠系龙潭组和泥盆系五通组、志留系茅山组,位于溧阳盆地西部外缘桂林山矿化点还进行过铀矿采矿工作,根据调查的实际数据,它的放射性强度最高可达800 nGy/h,为调查区内最高值。溧阳地区地层的γ值以二叠系龙潭组的碳质页岩为最高,地段以东山傍最高。地表γ辐射普遍较高的点主要分布在南部的溧阳火山盆地的外缘及庙西花岗岩接触带外延。
表2 溧阳地区各地段地表γ辐射剂量率测量结果 (nGy/h)
溧阳部分地段,如竹箦至瓦屋山、桂林山至金山、东山傍至小梅岭、仙人山至功德山、其它地区大气平均氡浓度分别为16.9、11.2、19.5、16.2、6.5 Bq/m3,均值为14.5 Bq/m3。
进一步分析,竹箦至瓦屋山的西北一带,因茅山断裂带及地形地貌影响,空气中的氡浓度明显增高,部分地段达到20 Bq/m3以上,受其影响,附近东南方向的平原圩区大面积偏高。而南部地表γ值较高的山区,及溧阳市以西向北至东、松林大片地区的空气氡浓度平均水平达到15 Bq/m3以上,在桂林山矿点附近及关山至横涧一带,受构造和岩性影响,出现一定范围和规模的高氡浓度(大于20 Bq/m3)带。溧阳市埭头镇的北东侧山地,有小范围大气氡浓度大于10 Bq/m3的区域,其余地区及大部平原圩区则很小,有些地区甚至小于5 Bq/m3。
对溧阳地区不同地段采集的岩石和土壤样品中的天然放射性(238U、232Th、226Ra和40K)进行分析,238U、232Th、226Ra和40K平均含量分别为95.8、60.7、97、564 Bq/kg,铀、镭核素平均含量大致相等,说明溧阳地区岩石、土壤介质中的铀镭处于平衡状态。
地段中以桂林山至金山地段最高,仙人山至功德山、东山傍至小梅岭地段次之。
3.5.1地表水
各地段的地表水以桂林山、东山傍至小梅岭、仙人山至功德山地段铀核素平均浓度略高,但未超过江苏省和全国平均水平,其余地段较低;全区钍核素平均浓度较低,镭核素浓度高出江苏和全国平均水平,钾元素浓度低于全国平均水平;溧阳市西郊工业集中地区的河流,受工业污染影响水中各核素浓度出现高异常现象,天目湖水中的核素含量与江苏省本底基本一致,但低于全国平均水平,大溪水库水各核素浓度都低于全国和江苏平均水平,区内几条较大的河流如溧漕河也较低。
3.5.2地下水
区内地下水是各地段居民饮用井水主要来源,水中的铀核素平均浓度未超过江苏省本底水平和全国平均水平,钍元素平均浓度低于全国平均水平,钾元素浓度大于全国平均水平,镭元素平均浓度高于江苏省本底和全国平均水平。桂林山和东山榜至小梅岭两个污染区内的地下井水中的核素浓度较高,超过江苏本低,但未超过全国平均水平,其中以桂林山污染区最高,是无污染地区的5~7倍,溧阳北部后周镇居民井水,出现了铀浓度偏高的现象。
溧阳地区的地表水、地下水中的总α、总β都未超过国家卫生生活用水标准[6]。
依据《铀矿地质辐射环境影响评价要求》[7]及《环境地表γ辐射剂量率测量规范》中的规定进行剂量估算。
根据国家卫生部发布的有关资料,食品中的放射性核素被人体吸收后产生的剂量在一般地区都很低,所以要求在辐射源外的辐射偏高区和一般污染区进行环境γ辐射照射对居民产生的有效剂量当量的估算时,污染源项区需要考虑估算人体吸入的氡及食入饮用水和食品产生的剂量当量,即总剂量为环境地表γ辐射所致居民个人年剂量当量、室内和室外空气中氡所致居民个人年剂量当量、食入途径所致剂量之和。
环境地表γ辐射所致居民个人年剂量当量和居民吸入氡气所产生的人均年有效剂量当量均按照文献[6]中的公式计算。
环境地表γ辐射所致居民个人年剂量当量=0.7×空气中γ吸收剂量=0.7×78=54.6 nSv/a=0.055 mSv/a。
室内(室外)空气中氡所致居民个人年剂量当量=小时数×氡与子体的平衡因子×氡的平均浓度×公众(成人)在室内(室外)氡子体吸入剂量转换因子×居民在室内(室外)停留的份额。室内空气中氡所致居民个人年剂量当量=8760×0.5×18.4×8.7×10-9×0.7=0.49 mSv/a;室外空气中氡所致居民个人年剂量当量=8760×0.5×14.5×1.7×10-8×0.3=0.32 mSv/a;室内、室外空气中氡所致居民个人年剂量当量为0.81 mSv/a。
食入途径所致剂量。根据卫生部1999年组织的全国各省、自治区、直辖市放射卫生防护机构完成的全国范围内各种食品和水源水的采样和分析测量工作,对天然放射性核素经消化道进入人体内六种主要天然放射性核素的年摄入量估计为205 Bq,其中通过饮水238U的摄入量占总U摄入量的64%,粮食对226Ra、210Pb、210Po的摄入量分别为55.7%、59.7%和70%,估计中国成年男人对六种主要天然放射性核素的人均年有效剂量当量总和为0.31 mSv/a。
溧阳公众人均年本底剂量为0.055 mSv/a、0.81 mSv/a、0.31 mSv/a之和,即1.175 mSv。
(1) 溧阳地区分布的大面积平原圩区和大部分丘陵低山地区的天然环境辐射属于正常和偏高水平(面积为1 527.92 km2,含水域面积)。其环境γ辐射和大气氡浓度所致居民年吸收剂量为0.865 mSv,低于《铀矿地质辐射环境影响评价要求》中公众个人年吸收剂量当量基本限值标准1 mSv,环境辐射水平属于较为安全,为可开发利用地区。其中1 200.44 km2的地区为辐射正常水平,辐射所致居民年有效剂量低于0.5 mSv,可作为放射性无限制开发地区。
(2) 调查区内由于存在有燕山晚期形成的各类花岗岩体和白垩系火山岩类,并且有较大的断裂存在,部分地区天然辐射和大气氡浓度高本底,而且在采掘和探测铀矿时遗留的铀矿废石和大量地质工程,造成地表放射性辐射增高及放射性物质流失,形成了一定范围的放射性污染区。圈定了总面积为7.46 km2的天然放射性异常区,位于溧阳南部地区的野猫山至功德山、王大山至观山、桂林山至金山、东山榜至小梅岭至傲山,该区域内应进行有条件的限制开发。
(3) 溧阳地区地表和地下水中的放射性核素浓度都未超过我国生活用水限值标准,说明区内各类水体中的放射性水平符合Ⅰ、Ⅱ、Ⅲ类生活水源的要求。作为Ⅰ类水质的溧阳市和天目湖镇居民的饮用水源大溪水库,其放射性水平远低于江苏省本底和全国平均水平。
靠近桂林山铀矿化点的天目湖水的238U浓度略有偏高,溧阳市西郊的河水和后周镇的居民井水都超过江苏本底水平。