基于CMAQ的大气污染个例分析

步巧利，洪莹莹

(1.佛山市气象局，广东佛山 528000；2.广东省生态气象中心，广州 510000)

近年来，以细颗粒物和臭氧污染为特征的珠三角大气复合污染问题日益凸显[1-2]。这些污染物带来的最直观的后果就是灰霾天气的出现和能见度的恶化[3]。颗粒物的增多降低了大气能见度，影响辐射平衡以及区域天气与气候[4]。细颗粒物与臭氧还带来了人体健康的负面效应[5-6]。2012年2月，在新的《环境空气质量标准》发布后，珠三角的大气环境质量就面临着巨大的挑战[7]。空气质量的变化受污染物排放、气象条件、地形的共同影响，其中气象条件是一段时间内空气质量的时空分布的决定性因素。气象条件对空气质量的影响一般从天气分型、扩散条件、地面气象要素等角度进行分析[8-13]。在臭氧的来源和生成机理方面，Mai Khiem等[14]应用CMAQ(区域多尺度空气质量模型)模拟了日本关东地区臭氧在不同条件下的成因，发现臭氧是由大气的水平传输、垂直扩散、干沉降和化学过程共同影响的，而干沉降和化学过程主要是消耗臭氧，风向和风速则决定了臭氧及其前体物的传输。高怡等[15]应用CMAQ模型探讨了北京及周边地区在不同污染控制措施下臭氧质量浓度的变化，研究发现奥运期间的污染控制措施能明显降低空气中臭氧质量浓度，但当气象条件不利时，如强辐射、高温或吹南风时，臭氧质量浓度会容易偏高。一些学者[16]利用WRF-chem/MEGAN 模式模拟不同季节和不同地域的生物源产生的挥发性有机化合物(BVOCs)对珠三角近地面臭氧的影响，发现城区近地面臭氧质量浓度对生物源排放的BVOCs较为敏感，因为城区一般是VOCs敏感区。相较于其他模型,CMAQ结构严谨,体系完整[17]。然而目前利用CMAQ模拟珠三角区域臭氧生成机制的研究还未见报道。

2017年5月，受不利气象条件影响，珠三角多市出现了不同程度的大气污染。本文利用气象资料和环境监测数据，分析两次大气污染过程的成因，并且利用CMAQ模拟5月10日臭氧污染的来源和产生机理以及传输和扩散过程，为有效治理大气污染提供科学依据，并为空气质量预报提供参考和借鉴。

1 资料与方法

1.1 资料

数据主要包括2017年5月10日和2017年5月29日的常规气象资料(相对湿度，气温，气压，风速风向)，美国国家环境预报中心(NCEP)/美国国家大气研究中心(NCAR)提供的1°×1°再分析数据，以及PM2.5、O3和NO2的逐小时质量浓度数据(数据来源于广东省环境监测站)，涵盖了此次霾污染前和整个污染时段。

1.2 方法

多尺度空气质量模型CMAQ(community multiscale air quality)由美国环保局于1998年6月首次发布，经过十几年的发展，CMAQ在模拟过程中能将天气系统中、小尺度气象过程对污染物的输送、扩散、转化和迁移过程的影响综合考虑，同时兼顾了区域与城市尺度之间大气污染物的相互影响以及污染物在大气中的气相化学过程，可以模拟污染物的传输过程、化学过程和沉降过程。图1为CMAQ模式的流程图[18]，其中气象场的输入由WRF模式提供，气象初始条件和边界条件的数据采用美国国家环境预报中心(NCEP)/美国国家大气研究中心(NCAR)提供的再分析数据。另外，人为排放源采用由清华大学研发的东亚地区排放清单MIX，生物排放源采用MEGAN(model of emission of gas and aerosols from nature)[19]模型进行计算。CCTM是CMAQ模式的核心模块，利用气象场和排放源的输入对大气中的污染物质量浓度进行计算。模型采用三重嵌套网格，分辨率分别为27/9/3 km，垂直方向分为24层，模式层顶高度为50 hPa。其中第一重网格覆盖中国东部地区，第二重网格覆盖广东省地区，第三重网格覆盖珠三角地区，本研究主要采用第三重网格的模拟结果。过程分析是CMAQ模型的诊断模块，可以逐时输出各个独立的物理和化学过程对模拟污染物质量浓度的贡献。通过过程分析可以探讨上述不同过程对气溶胶质量浓度的贡献值,能更好地了解气溶胶污染的形成机理。

图1 CMAQ区域多尺度空气质量模型流程图

本文利用CMAQ的过程分析方法模拟2017年5月10日“双高”污染个例臭氧的来源和产生机理以及传输和扩散过程，揭示此次大气污染过程的成因，为有效治理大气污染提供科学依据，并为空气质量预报提供参考。

2 结果与讨论

2.1 “双高”污染个例分析

2017年5月10日，珠三角出现了一次轻度到中度的污染过程。据统计，位于广州、佛山、东莞、深圳等城市的24个环保国控站点出现了PM2.5和O3质量浓度同时超过国家《大气环境质量标准》中污染物质量浓度限值二级标准的现象(表1)，即PM2.524 h平均质量浓度超过75 μg/m3，O3日最大8 h平均质量浓度超过160 μg/m3，表现为区域性的“双高”型复合污染。

从表1可看出，珠三角“双高”污染时段主要出现在16—20时，从影响时间上来看，深圳出现“双高”污染的时间较东莞早1 h左右，而东莞出现“双高”污染的时间较广州和佛山早1 h左右，这可能和区域传输有关。

从图2(看32页)可以看出，2017年5月10日，广州、佛山、东莞、深圳、中山和珠海等珠三角城市出现了“双高”污染，部分站点达到了中度污染，相较于广东省其它区域，珠三角污染较严重；粤西空气质量较好，以优为主；粤北和粤东沿海主要是臭氧污染，空气质量等级以良为主，细颗粒物质量浓度不高。

2.1.1 PM2.5质量浓度偏高成因分析 图3给出的是“双高”污染天气期间500 hPa天气形势。从图3可看出，10日，也就是污染当天，广东省受副高控制。850 hPa存在反气旋环流(图略)；地面均压场，风速较小(平均风速0.6～2.8 m/s)，不利于污染物水平扩散。天气晴热(日最高气温大于32 ℃)，形势稳定，有利于臭氧生成。

表1 24个超标站点最大小时质量浓度及同时出现高质量浓度的时间

图3 2017-05-10T08 500 hPa天气形势(单位：dagpm)

图4 2017-05-09珠三角24个超标站点PM2.5和NO2平均质量浓度及O3最大小时质量浓度日变化

图5 2017-05-10广东省PM2.5占PM10质量浓度比例的日均分布

总体来看，前期污染物的累积和二次气溶胶新粒子的生成再加上不利的气象条件，造成此次PM2.5质量浓度和O3质量浓度双高复合型大气污染。

2.1.2 O3污染成因分析 利用CMAQ模型的诊断模块进行过程分析，可以逐时输出各个独立的物理和化学过程对模拟污染物质量浓度的贡献。过程分析包括集合过程速率(IPRs)和集合反应速率(IRRs)2 种分析方法。IPRs 给出每小时各个独立的物理和化学过程对污染物质量浓度的贡献值,而IRRs 给出每小时各个独立的化学方程对污染物质量浓度的贡献值。在IPRs 方法中,污染物质量浓度的变化是由 7 种不同类型的物理和化学过程以及质量守恒调整项(ADJC)所决定的,7 类物理化学过程 包 括 源 排 放 过 程 (EMIS), 水 平 输 送 过 程(HTRA),垂直输送过程(VTRA),干沉降(DDEP),云水化学过程(CLDS),气溶胶过程(AERO)和气相化学反应过程(CHEM)[20-21]。通过过程分析可以探讨上述不同过程对气溶胶质量浓度的贡献值,能更好的了解气溶胶污染的形成机理。

选取4个典型站点，利用CMAQ模型对5月10日各物理和化学过程对臭氧质量浓度的贡献进行模式模拟。模拟结果表明，这些大气过程既有正贡献也有负贡献(图6)，正贡献表示在1 h内使臭氧质量浓度升高，负贡献则相反，所有贡献之和就是1 h内臭氧质量浓度的变化。首先看正贡献：从正贡献能看出对臭氧形成贡献最大的几个大气过程，在城市地区垂直扩散和水平平流是最主要的正贡献过程；而在郊区站点中山，臭氧主要来源于气相化学、水平平流和垂直扩散。气相化学过程在城市和郊区的贡献不同，郊区以生成臭氧为主，城市以消耗臭氧为主，分别对应正贡献和负贡献。高空光化学反应速率高，上层臭氧质量浓度比地面高，由于质量浓度梯度的存在，上层臭氧向地面扩散。从垂直扩散贡献的空间分布(图7)来看，在广东省内垂直扩散贡献都为正，也就是垂直扩散是源过程，有利于臭氧质量浓度的增加。根据以上贡献情况可推断垂直扩散过程使地面臭氧浓度增加。郊区站点的臭氧经过光化学反应生成以后，向城市站点地区输送，从而使城市站点臭氧增加。从日变化来看，白天贡献大于夜间，尤其是12—15时，这与有利于臭氧生成的时段相吻合。

2.2 臭氧“单高”污染个例分析

2017年5月29日，粤珠三角中西部、粤西、粤北部分市县出现了大范围的臭氧污染过程，其中珠三角达轻度至中度污染，部分市县出现重度污染(图略)。当日，广东省上空受高压控制，850 hPa处于反气旋环流状态，地面呈均压场，风速较小(平均风速1.1～2.9 m/s)(图略)，天气晴热(最高气温32.7 ℃)，形势稳定，有利于臭氧生成。

图2 2017-05-10广东省“双高”污染实况(a.O3日最大8 h平均质量浓度; b.PM2.524 h平均质量浓度)(文看30页)

图6 2017-05-10广东省代表城市各物理和化学过程对臭氧质量浓度的贡献

图7 2017-05-10垂直扩散过程对广东省臭氧质量浓度的贡献

2.3 两个污染个例对比分析

因此，可以推断，若未来几天高空受高压控制，地面均压场且温度较高，同时受到较高相对湿度影响，且PM2.5、NO2起始质量浓度较高时，则可能出现O3和PM2.5“双高”复合型污染。这一结论对污染预报预警很有指示意义。

图8 广东2017年5月两次污染个例对比分析(a.5月10日NO2质量浓度日均值；b.5月29日NO2质量浓度日均值；c.5月10日相对湿度；d.5月29日相对湿度)

3 结论

(1) 2017年5月10日和5月29日两次大气污染过程期间珠三角天气形势相似，850 hPa均有反气旋环流，地面呈均压场，且风速较小，天气静稳，不利于污染物扩散；而且污染当天天气晴好，温度较高，利于臭氧光化学反应生成。

(3)使用CMAQ模拟臭氧来源发现，在城市地区，水平平流和垂直扩散是臭氧质量浓度增加的主要源过程；在郊区站点中山，臭氧主要的来源是气相化学，水平平流和垂直扩散。垂直扩散以及臭氧在站点周边地区生成然后向水平方向输送，造成站点臭氧质量浓度较高。

(4)若未来几天高空受高压控制，地面均压场且温度较高，同时受到较高相对湿度影响，且PM2.5、NO2起始质量浓度较高时，则利于出现O3和PM2.5“双高”复合型污染。