差分吸收NO2激光雷达光源的设计与实现

刘秋武,陈亚峰,王　杰,王晓宾,曹开法,黄　见,胡顺星*

(1.中国科学院 安徽光学精密机械研究所 大气光学重点实验室，合肥 230031；2.中国科学技术大学，合肥230026；3. 韩山师范学院 物理与电子工程学院，潮州 521041)

引　言

二氧化氮(NO2)是大气中重要的污染气体，对人体和动植物都有毒性作用。当浓度约200μg/m3时会影响人体呼吸困难，500μg/m3时会对植物造成破坏。NO2也是形成酸雨、酸雾及光化学烟雾的主要污染物。NO2的来源主要来自煤炭石化燃料的燃烧、汽车尾气和化工厂的排放气体。随着我国工业化进程的快速发展，对煤、石油等能源的需求和汽车数量的日益增加，NO2对环境的影响也越来越严重。对大气污染的监测，越来越受到人们的重视。

差分吸收激光雷达是根据目标气体对探测光束的吸收特性来测量的。相对于大气中的O3和CO2，NO2的含量更低，探测难度较大。为提高测量精度和系统稳定性，并满足多波段多大气成分主被动综合探测系统(atmospheric profiling synthetic observation system,APSOS)项目中大气SO2和NO2测量精度的要求，中国科学院安徽光学精密机械研究所采用染料激光器作为光源，研发新一代激光雷达。本文中介绍差分吸收激光雷达的探测原理、波长的选择、光源的设计与实现，最后给出探测NO2浓度分布的实验结果。

1　差分吸收激光雷达原理

差分吸收激光雷达是利用大气分子和气溶胶对发射光束的吸收和散射进行测量的。假设P(R)为距离R处的激光雷达回波信号，波长为λ的发射光束功率为P0(λ)，在距离R处大气后向散射系数和消光系数分别为β(λ,R)和α(λ,R)，待测气体分子在波长λ处的吸收截面为σ(λ)，在距离R处的分子数密度为N(R)，系统的接收效率为η，望远镜的接收面积为A，

ΔR是空间取样距离，则回波信号功率为[14]：

P(R)=P0(λ)ηβ(λ,R)ΔR(A/R2)·

(1)

在探测路径上同时或交替发射两束波长非常接近的激光，一束波长位于待测气体分子的吸收峰上，对待测气体有强烈的吸收作用，记为λon，另一个波长位于待测气体分子的吸收谷或吸收峰外，记为λoff，这两束光的回波分别记为Pon(R)和Poff(R)，由(1)式可得传播路径上不同距离R处待测气体的分子数密度为：

B-Ea-Em

(2)

式中，

Δσ=σ(λon)-σ(λoff)

(3)

(4)

(5)

(6)

式中，Δσ为待测气体分子在波长λon和λoff处的吸收截面差，B,Ea及Em分别为大气后向散射作用项、大气气溶胶消光作用项及大气分子消光作用项，统称为修正项；αa(λon,z)和αa(λoff,z)为距离R处λon和λoff波长大气气溶胶的消光系数；αm(λon,z) 和αm(λoff,z)为距离R处λon和λoff波长大气分子的消光系数。

若λon和λoff相差很小，则修正项B,Ea及Em可以忽略不计。对(2)式进行差分运算，可得R到R+ΔR之间的平均值：

(7)

式中，ΔR为差分距离。由(2)式～(7)式可知，只有当λon和λoff越接近时，修正项B,Ea及Em的影响才越小。因此，λon和λoff要尽可能选取波长间隔小且吸收截面差Δσ大的波长对，并尽量避开待测气体以外其它气体的吸收干扰。图1是NO2在230nm～630nm之间的光谱吸收截面[15]。在450nm附近有几个吸收峰可用于差分吸收激光雷达测量，本文中选择λon(448.10nm)和λoff(446.80nm)作为探测波长，而不选择λon左侧更高的吸收峰(447.92nm)，这是因为它的左侧0.05nm范围内谱线变化剧烈，如果激光器的波长略为漂移，吸收截面就会造成较大的误差。

Fig.1　Absorption cross section of NO2 and the position of λon and λoff

2　系统光源的设计与实现

按照APSOS项目中探测大气NO2的测量指标，要求探测精度为10μg/m3，探测范围3.0km。参照AML系列车载式测污激光雷达的设计及探测结果[11-13]，接收望远镜为直径350mm牛顿式望远镜，干涉滤光片滤波(中心波长447.50nm，带宽3.0nm，带外扼制比为OD5@200～1100nm，峰值透过率为70%)，光电倍增管选用日本滨松公司的H10426，数据采集卡为ADLINK公司的PCI-9826型(四通道，16bit，采样速率20MHz)。由(7)式可得差分吸收激光雷达的探测极限为：

(8)

由(8)式可知，当探测波长确定后，探测极限可通过空间分辨率和回波的功率比来调整，按所选元器件的性能，回波比的对数差值Δ≈1.2×10-4，探测极限为10μg/m3。为确定激光器的能量，将从气溶胶消光系数、大气NO2含量、激光雷达的几何因子和探测距离等因素来确定。回波的信噪比定义为[16]：

(9)

式中，Ns为回波光子数，Nb为背景辐射光子数，Nd为光电倍增管的暗计数，M是激光累计脉冲数。设大气消光系数α对λon为0.6km-1，而λoff的消光系数按指数关系求出。NO2水平均匀分布，浓度为30μg/m3，激光器的发射能量为5mJ，重复频率为10Hz。由(1)式和(9)式可计算出回波的信噪比(signal-to-noise ratio,SNR)，其中，激光累计脉冲数M=6000(对应测量时间10min)，图2是其回波的信噪比。由图可知，当波长λon和λoff两个回波随着距离的增大而衰减，λon衰减较快，信噪比大于10的范围约为0km～4.7km，信号的

Fig.2　Echo SNR of λon and λoff

动态范围为6个数量级。发射系统采用与接收望远镜同轴的结构，盲区短，也可对近端信号进行压缩。图3是几何因子及λon回波信号。经过系统几何因子对回波的压缩，把近距离的300m内强回波信号压下来，而后面的信号几乎不受影响，动态范围为4个数量级，方便光电倍增管的接收。

Fig.3　Geometric factor and the compressed echo of λon wavelength

图4是信噪比大于10时，最远探测距离随激光输入能量变化的情况。在消光系数α=0.6km-1条件下，当输入能量从2mJ增大到4mJ时，最远探测距离增加300m；从4mJ增大到6mJ时，最远探测距离增加200m。由曲线可知，在满足探测距离的条件下，通过增大能量的方法来增大探测距离并不明显。比较两条曲线可知，在相同的激光能量下，消光系数系数对探测距离影响较大。

Fig.4　Relationship between laser energy and the farthest detection distance

图5是在信噪比大于10、测量距离大于3.0km条件下，不同消光系数下所需的能量。可以看出，消光系数越大时，所需的能量越高。消光系数α>0.6km-1时所需的能量增长率远大于α<0.6km-1时。图6是在信噪比大于10、测量距离大于3.0km条件下，大气中不同的NO2含量所需的激光发射能量。可以看出，当大气中NO2含量越高时，所需的激光发射能量大，但与气溶胶增量(消光系数)相比，所需发射能量的增量较为缓慢。为满足测量NO2浓度的垂直廓线，以合肥科学岛上空气溶胶的典型分布为参考[17]，假设NO2的垂直分布为指数分布，大气分子的分布为中纬度模式。假定激光发射能量为5mJ，图7是消光系数廓线及对应的回波信噪比。由于受气溶胶不均匀性的影响，回波有明显的起伏，信噪比大于10的高度为4.5km。如果消光系数采用中纬度模式分布，信噪比大于10的高度为6.5km。综合气溶胶在水平和垂直方向上的分布、NO2含量、信噪比、几何因子和探测距离等因素的影响，确定激光器的输出能量为5mJ能满足要求。

Fig.5Relationship between the required energy and extinction coefficients (RSNR>10,Rmax>3.0km)

Fig.6Relationship between the required energy and NO2concentration (RSNR>10,Rmax>3.0km)

Fig.7　The profiles of extinction coefficient and echo SNR

由于探测NO2所用两个波长为λon(448.10nm),λoff(446.80nm)，选用染料激光器作为光源比较方便。采用两台Nd∶YAG激光器(美国Continnue公司的PL8010)的354.7nm波长分别抽运两台染料激光器(德国Radiant Dyes公司的NarrowScanK)的方式来实现。选用乙醇作溶剂，染料为香豆素(C450)，可产生这两个波长，转换效率约为15%。系统结构如图8所示，主要参量如表1所示。从两台染料激光器输出的这两束光，先用合束棱镜合为一束，再用望远镜扩束及调整发散角，最后通过3维扫描头射向大气。依据各个元件的传输效率，并预留20%的能量裕量，确定染料激光器的输出能量为10mJ，抽运用的Nd∶YAG激光器354.7nm波长的能量不小于90mJ，而354.7nm波长是由1064nm波长的三倍频获得，这里不再赘述。

Table 1　Specifications of DIAL system

Fig.8　Structure diagram of NO2 differential absorption laser radar system

3　实验及结果分析

为了使输出光束的能量和波长稳定，需要先对Nd∶YAG激光器预热，打开染料泵让染料液体循环稳流，30min后开始出光。用能量计监测能量，先后调整Nd∶YAG激光器二倍频光532nm和三倍频光354.7nm晶体的角度，使输出光强度最大。调整、优化染料激光器光路，并用波面分析仪或光斑相纸观测光束波面的能量分布，反复调节，在光斑均匀的前提下使输出能量最大。调整λon比λoff两束光路使其合成一束，然后由扩束镜扩束至24倍后，由反射镜导入接收望远镜的次镜M7，再经3维扫描头射向大气。后向散射回波经望远镜接收、后继光路准直、滤波后由光电倍增管转换、采集单元记录回波信号，并由计算机处理后在屏幕上显示，图3中的实线是系统的λon回波，除5.0km后因噪声影响而波动较大外，回波形状与仿真曲线较为接近。调整导向镜使回波信号的探测距离尽可能远，并通过调整Nd∶YAG激光器的抽运能量，使两个回波的幅度基本一致。

NO2差分吸收激光雷达的探测波长处于可见光波段，为了减小太阳背景辐射的影响，实验选择在夜间进行。同时，为了提高信噪比，每组信号λon比λoff两个波长各6000个脉冲(对应的采集时间为10min)平均而成。对采集到的数据进行扣除背景、平滑滤波、修正两个通道几何因子并用(2)式反演大气NO2的浓度廓线，其中的气溶胶系数采用Klett积分法反演并修正[18]。

测量误差可分为系统误差和随机误差两大类。系统误差包括：(1)仪器误差，主要是on与off波长两束光的合束并与接收望远镜共轴引起的误差，通常小于4μg/m3；(2)气溶胶的后向散射和消光引起的误差，在能见度较好的晚间观测，气溶胶影响较小，而在重污染天气下，气溶胶影响较大，可通过对气溶胶的修正来减小其影响。随机误差包括：(1)与温度和压强有关的NO2吸收截面的不确定性，通常小于3%；(2)统计误差，主要包含大气抖动、光电倍增管和采集卡的电子噪声、激光能量波动和波长漂移引起的误差。在450nm附近其它气体的吸收截面远小于NO2，可忽略其它气体对NO2的干扰[19-20]。修正后的总测量误差小于10μg/m3。

图10是2017-06-14T20:50～24:00进行的垂直探测廓线。在0.5km～3.0km范围内，NO2浓度在(0～64)μg/m3范围内波动，随着高度的增加，浓度总体上呈减小趋势。近地面0.5km～1.5km的平均值为39.2μg/m3，与环保部门发布的42μg/m3基本符合。高度1.5km以下廓线波动较大，1.5km以上波动相对较小，可能与当晚近地面大气波动较大，上方相对平稳有关。

Fig.9　Horizontal profile of NO2 concentration

a—horizontal profiles with 10min temporal resolutionb—horizontal distribution from 19:52 to 22:42c—horizontal profiles with 30min temporal resolutiond—mean value and statistic error of horizontal distribution

Fig.10　Vertical profile of NO2 concentration

a—vertical distribution from 20:50 to 24:00b—mean value and statistic error of vertical distribution

4　结　论

差分吸收光谱技术是探测大气NO2的有效方法。准确选择并产生探测所需的λon和λoff两个波长是整个系统的关键。通过对NO2吸收谱的比对，结合本系统所用激光器的波长稳定性，选择强吸收波长λon(448.10nm)而不选择λon左侧更高的吸收峰(447.92nm)，虽然灵敏度略为降低，但可减少因波长漂移而使吸收截面急剧下降引入的误差。弱吸收λoff(446.60nm)选择在λon附近的波谷位置，减小气溶胶的影响。为满足探测距离反演精度，激光器的输出能量必须使回波满足一定的信噪比。通过对水平和垂直方向上的大气中气溶胶、NO2含量的分布、回波信噪比、探测距离和几何因子等因素的综合考虑，确定采用波长为354.7nm、能量不小于100mJ的Nd∶YAG激光器抽运染料激光器，选用C450为染料，可获得能量为8mJ的输出光束。通过长期对进行大气NO2浓度观测，测量结果合理，系统工作稳定可靠。