张 辉, 张彦立, 夏 渲
(中国计量科学研究院, 北京 100029)
中子周围剂量当量(率)仪是监测场所和环境中子辐射水平的中子测量设备之一,仪器的准确校准是评价仪器技术状态,保证监测结果可靠的前提之一,国际标准化组织为此颁布了ISO 8529系列标准,规定了校准仪器的中子参考辐射的特性和产生方法、校准方法以及确定仪器能量和角度响应的方法[1~3],通常国际或区域计量组织采用比对确认各国实验室声称的该项校准能力。亚太计量规划组织(APMP)为有效支持各成员对中子周围剂量当量仪声称的校准能力,于2012年组织了该类仪器的校准比对。
校准因子是仪器的固有特性之一,其结果与中子周围剂量当量率、中子谱或中子入射角度有关,而与校准装置及校准方法[2]无关。影响校准结果的主要因素包括散射中子、仪器线性、几何效应、能谱和伽玛响应,其中散射中子影响最显著,散射中子的影响与仪器、中子源和探测器距离以及房间尺寸和布局有关,来源包括房间散射、空气减弱(散出散射)、空气散入散射和支架散射,采用放射性核素中子源的中子场的仪器测量结果为:
(1)
k=Rφ×φ×l2=Rφ×BΩ=RH×hφ×BΩ
(2)
式中:Rφ为被校仪器的中子注量响应;φ为校准点处的中子注量;BΩ为中子角源强;RH为被校仪器的剂量当量响应;hφ为中子注量-剂量当量转换系数。
确定散射中子修正之前,首先应进行线性修正。为排除仪器自身的影响,最好将被校仪器的输出信号直接输入实验室的测量装置,如定标器,否则,应确认仪器的电子学部分没有引入不稳定或非线性的干扰因素,此外还应进行死时间修正并确定计数率和剂量当量率之间的线性。在相同距离测量2枚类型相同、强度相差一个数量级且角源强已知的中子源,并在不同距离重复测量,按照式(3)进行线性修正:
(3)
式中:MT(l)是经过线性修正的仪器读数。由于中子源和被校仪器均具有一定的几何尺寸,确定仪器响应之前,还应修正中子源或探测器尺寸对测量数据的影响,即确定几何修正因子F1(l)。对于点源和球形探测器的情况,修正因子的计算见式(4):
(4)
ISO 8529-2将散射中子分为影锥法(SC)和距离变化法两类,根据拟合方法的不同又将距离变化法分为通用拟合法(GF)、半经验拟合法(SE)和简化拟合法(RF)。当散射中子份额<40%时,采用与中子源和探测器几何条件匹配的影锥遮挡中子源发射的中子(源中子)可直接测量散射中子的影响。不同探测器、不同校准距离以及不同尺寸中子源需要准备一系列影锥。Hunt给出了影锥通常的结构和尺寸[4],改变影锥与中子源的距离,根据探测器响应变化的趋势可确定影锥与中子源的距离,影锥与探测器之间的距离很难通过实验确定,建议锥体后端与探测器的距离至少等于影锥长度,使总散入中子修正的不确定度控制在3%以内。由于影锥支架也会造成中子散射,整个校准过程中影锥支架应留在原位置。影锥法的计算见式(5):
(5)
(6)
ISO 8529建议在不少于30个距离上进行测量,经线性修正后的测量数据采用式(6)拟合,再根据不同距离FA(l)和F1(l)的计算结果即可得到A′、s和k,一旦对于特定的中子源和探测器组合得到上述自由参量,在以后同类型的其它仪器校准中,只需在上面测量范围内的一个距离上测量和进行必要修正即可。
基于散射中子份额可由读数与反平方定律的偏离得到的假设,ISO 8529-2给出了半经验拟合法。散射贡献可分为不依赖l的房间散射和随l线性减少(如空气散射)的2部分。MT(l)与响应Rφ的关系可由式(7)得到:
(7)
式中:S为单位校准距离的房间散射贡献份额;空气总散射修正(散入减散出)由(1+Al)给出(单位距离散射的百分增量A的数值参见ISO 8529-2附录D)。在不同距离上测量得到一系列读数结果,经线性修正后采用式(7)进行拟合可以得到一条直线,经最小二乘法拟合可以获得Rφ,进而获得校准因子。如果l的最小值近似为1.5倍探测器的最大尺度,即l≥3rD,这时F1(l)≈1,且线性散入散射修正项A′l(式6)和Al(式7)相对于二次方项可以忽略,即空气散射相对于房间散射可以忽略,可采用简化拟合法,式(6)可改写为式(8):
(8)
简化拟合法假定a≠rD,即参考点不在探测器的几何中心,用d+a代替l,d是中子源几何中心到探测器表面的距离,a是探测器参考点到其表面的距离。宜在约10个对数等间隔距离上测量MT(l)数据,不确定度约为10%。采用最小二乘法拟合可以获得k,进而求得响应因子或校准因子,拟合中的一个重要前提是使所有数据点对结果的影响近似,须令权重wi与读数的平方倒数成正比,即相当于做拟合使残差的相对平方和G最小,见式(9):
(9)
2010年APMP提出由其组织中子周围剂量当量仪校准比对,参比实验室所在机构分别是韩国标准与技术研究院(KRISS)、澳大利亚辐射防护与核安全机构(ARPANSA,本文简写为ARPA)、印度Bhabha原子研究中心(BARC)、中国台湾核能研究院(INER)、中国计量科学研究院(NIM)、日本国家计量研究院(NIMJ)、俄罗斯联邦门捷列夫计量研究院(VNIIM),其装置见表1。韩国标准与技术研究院KRISS为本次比对的主导实验室,为与欧洲计量组织(EUROMET)曾经组织的同类比对EUROMET.RI(III)-S1的结果链接起来,特邀请俄罗斯VNIIM参加。2012年初开始正式比对,采用星形方式,历时1年。
表1 参比的计量实验室其装置
注: 表中的百分数为对应参数的合成标准不确定度。
本次比对是以日本FUJI生产的采用球形探测器的NSN2和瑞典WEDHOL MEDICAL生产的采用圆柱形探测器的2222A作为比对仪器(见图1),箭头方向为此比对协义规定的中子入射方向。在符合ISO 8529.1-2001规定的基于放射性核素中子源的中子参考辐射场中进行,中子源至少为241Am-Be、252Cf和重水慢化的252Cf(252Cf+D2O)中的一种,散射中子修正采用前述的方法之一。为消除仪器角响应对比对结果的影响,校准时须按照比对协议规定的方向照射探测器。参比实验室采用比对仪器的直接读数(DR)和脉冲计数输出(PC)结合注量-剂量当量转换系数分别给出比对仪器的校准因子及其不确定度,并作为比对结果上报,除此之外,还应包括与比对测量相关的信息,包括所用中子源参数(源强、各项异性、几何条件)、辐射装置(房间尺寸、测试点描述)、散射中子修正方法(影锥尺寸和形状、拟合步骤)、不确定度等。
图1 比对仪器
根据中国计量科学研究院中子参考辐射场的实际情况,本次比对采用SC、SE和RF方法进行散
射中子修正。首先采用强度分别为7.66×106s-1和9.74×105s-1的Am-Be中子源确定比对仪器的线性修正,将仪器读数之比与中子源强度之比的偏离作为线性修正因子,由于仪器均设有测量信号输出端口,用于线性修正的仪器读数由定标器(ORTEC994)读取,2222A的FL为0.993,NSN2的FL为1.020,采用该结果对校准因子不确定度的贡献均为2%。由于NSN2和2222A的探测器直径分别为21 cm和21.5 cm,而采用SC方法测量时l为110 cm,采用SE和RF方法测量时l的最小值为50 cm,F1(l)近似为1,因此未对比对仪器的测量数据进行几何修正,由此对校准因子不确定度的贡献为0.2%。测量时中子源几何中心距影锥前端10 cm,影锥后端距仪器探测器几何中心500 cm,中子源几何中心、仪器探测器几何中心和影锥轴线位于同一直线,且均距地面180 cm。SE方法l的变化范围为50 cm至200 cm,由于随l不同散射中子和几何条件对测量结果的贡献不同,当l≤3rD时几何条件的影响为主,而l>3rD时,散射中子的影响为主,因此50 cm至70 cm测量点间距为2 cm,70 cm至200 cm测量点间距为5 cm。RF方法l的变化范围也为50 cm至200 cm,共选择10个对数等间隔的测量点测量。
基于252Cf、241Am-Be和252Cf+D2O 3种中子源采用影锥法的比对结果分别见表2~表6[6]。表2~表6中的u(DR)和u(PC)分别为2种读数方式校准结果的合成标准不确定度。
表2 252Cf中子源的比对结果(SC方法)
表3 241Am-Be中子源的比对结果(SC方法)
表4 252Cf+D2O中子源的比对结果(SC方法)
表5 半经验拟合法(SE方法)
表6 简化拟合法(RF方法)
本次比对中,只有KRISS和NIM同时提供了基于241Am-Be中子源的半经验拟合法和简化拟合法2种距离变化法的测量结果,2个实验室的校准结果在不确定度内一致,见表5和表6。
通过分析2台仪器比对结果的参考值,可以看出同一台仪器在不同放射性核素中子源构成的中子参考辐射场中分别获得的校准结果存在较大差异,见图2,校准结果具有能谱依赖性,中子能谱的差异是其中的主要原因,仪器采用的测量原理及自身设计造成的性能差异也会导致这种情况出现。
图2 校准因子随不同放射性核素中子源的变化
正确修正散射中子的影响,是保证中子周围剂量当量仪校准结果准确可靠最主要的修正,采用影锥法须根据中子源和仪器的几何条件选择适当的影锥,并合理布置中子源、影锥和仪器的相对位置,采用距离变化法则需要合理选择距离变化范围和测量点的间距,为确认修正结果,建议每次校准至少采用两种散射中子扣除方法。由于目前仅有针对球形探测器的几何修正方法,对于其它形状探测器,为避免几何条件不理想对校准结果的影响, 只能加大探测器与中子源之间的距离, 从而降低了校准仪器的中子剂量当量率范围,因此有必要继续研究几何修正的方法。
来自亚太地区的7家实验室参加了此次APMP.RI(III)-S1比对,除KRISS和NIM提供了采用影锥法和距离变化法扣除散射中子的校准结果外,其它实验室仅提供了采用影锥法扣除散射中子的校准结果,其中ARPANSA、INER、KRISS、NIM和NMIJ对于两台比对仪器的校准结果在要求的不确定度内一致,VNIIM和上述实验室对于2222A的校准结果在要求的不确定度内一致,比对结果表明本次比对可有效地支持大多数参比实验室声称的中子周围剂量当量仪的校准能力。
[参考文献]
[1] ISO 8529-1:2001 Reference neutron radiations — Part 1: Characteristics and methods of production[S].
[2] ISO 8529-2:2000 Reference neutron radiations — Part 2: Calibration fundamentals of radiation protection devices related to the basic quantities characterizing the radiation field[S].
[3] ISO 8529-3:1998 Reference neutron radiations —Part3: Calibration of area and personal dosemeters and determination of their response as a function of neutron energy and angle of incidence[S].
[4] Hunt J B. The Calibration and Use of Long Counters for the Accurate Measurement of Neutron Flux Density[R]. NPL Report RS5, 1976.
[5] 张辉,刘毅娜,樊成,等. Am-Be中子源各向异性的实验测量[J]. 计量学报,2012,33(z2):134-136.
[6] Park H, Kim J H, Webb D,etal. APMP comparison for the calibration of ambient dose equivalent meters in ISO neutron reference field—APMP.RI(III)-S1 [J] .Metrologia, 2015,52(1A): 06019.