四川盆地东部下寒武统龙王庙组白云岩类型及其成因

孙海涛,张玉银,柳慧林,谢 瑞,杨雪琪，任 影

[1.中国石油大学(北京) 地球科学学院,北京 102249; 2.中国石化 石油勘探开发研究院,北京 100083;3.河北省地球物理勘查院,河北 廊坊 065000]

寒武系龙王庙组碳酸盐岩孔隙型储层于2005年在威远构造获工业气流之后[1],开始逐渐引起石油地质学家的广泛关注。2012年在川中磨溪-高石梯地区获得突破,寒武系龙王庙组再次成为四川盆地川中地区天然气勘探的重点层位之一[2-3]。

前人通过大量勘探资料分析,对龙王庙组的地层、沉积、储层和油气成藏等方面开展过大量研究[4-13],基本明确了龙王庙组的地层特征、沉积相带和成藏模式,认为龙王庙组沉积时期具有碳酸盐岩潮坪或碳酸盐岩缓坡沉积背景。与其他海相碳酸盐岩储层不同的是,龙王庙组各类沉积环境下白云岩中的原生孔隙和次生孔隙为主要的储集空间,既包括粒间溶孔和粒内溶孔,也包括晶间溶孔和晶间孔[11-12,14-16]。对于龙王庙组白云岩的成因,多数学者也认为其与其他海相碳酸盐岩储层有所差异,但目前尚没有一个关于四川盆地各地区龙王庙组白云岩化过程的统一认识[17-22]。既有人认为是准同生白云石化作用,也有人认为是混合水白云石化作用,还有人认为是埋藏白云石化作用。另外,目前的研究成果和手段比较单一,多是通过白云岩的岩石学特征及其岩相古地理特征或比较少量的主微量元素及碳氧同位素分析测试结果推断出模式。而且,研究区多集中在四川盆地中部和南部等地区,对于四川盆地东部龙王庙组的研究较少[15,21-24],这可能是由于龙王庙组完整地层露头较少。应该说,白云石化作用是形成碳酸盐岩储层的一个关键而复杂的问题[25],不同类型的白云石化作用除了与沉积环境有关[11,18,26],还体现在白云岩的地球化学特征上,例如碳-氧同位素、主微量元素和稀土元素等方面[13,27-37]。

本次研究以四川盆地东部地区出露比较完整的板凳沟剖面中龙王庙组为研究对象,通过系统密集采集白云岩样品,在岩石学特征研究的基础上,从地球化学特征方面分析了不同类型白云岩的主微量元素、稀土元素和碳-氧同位素的差异,结合区域沉积背景和沉积演化,对研究区白云岩的成因以及白云石化作用意义进行深入地探讨。

1 区域地质背景

研究区位于四川盆地东部地区(图1),地理位置位于现今重庆-达州境内。构造位置属于川东高陡构造带,北至大巴山,西至华蓥山,东至七跃山,南至南川-开隆一带[38],面积约26 000 km2。

震旦纪末期,桐湾运动导致扬子地台抬升,之后扬子地台沉降接受了寒武系沉积。早寒武世时期,整个扬子地台的构造活动趋于平静,盆地的沉积充填也趋于稳定,下寒武统筇竹寺组和沧浪铺组各发育了一套浅海陆棚碎屑岩沉积。碎屑岩沉积的“填平补齐”之后,四川盆地的地势整体上趋于平坦,此时的构造格局为西北高、南东低[39],奠定了龙王庙组沉积时的古地貌背景。龙王庙组沉积时期,四川盆地处于温暖-炎热的亚热带气候环境[40],局部地区发育蒸发环境,并且继承了西高东低的古地貌,水动力条件较强,发育了不同类型的碳酸盐岩沉积物[4]。其中包括白云岩和灰岩两大岩类,既有台地相沉积,也有颗粒滩相沉积(图1)。形成的主要岩石类型包括泥(微)晶白云岩、颗粒白云岩、云质灰岩、鲕粒灰岩、砂屑灰岩和泥晶灰岩等,局部发育大套膏岩、云质膏岩及碳酸盐岩与碎屑岩的混合沉积。

2 样品测试方法

本次研究的样品均来自研究区内的板凳沟剖面,该剖面位于重庆市石柱县(图1)。板凳沟的寒武系龙王庙组剖面厚度约为90m(图2),本次研究中在板凳沟剖面,自下而上共采集碳酸盐岩样品83块,采样间隔为1.0～1.2m。

为了避开岩石明显的风化蚀变和方解石脉,所有样品均采自新鲜露头。回到室内挑选后,所有样品都进行了薄片鉴定、全岩X衍射分析和阴极发光分析,以准确识别样品的岩石类型并开展岩石学特征研究。为了在镜下区分碳酸盐矿物类型,所有普通薄片均经茜素红染色,使用Olympus Microscope BH-2光学显微镜进行鉴定。根据标准SY/T 5163—2010,利用Bruker D2 PHASER X-射线衍射仪开展了全岩X-射线衍射定量分析,测试时管压为30 kV、管流为10 mA,扫描速度为2°(2θ)/min,采样步宽为4.5°(2θ)。阴极发光分析主要利用CL 8200-MK5阴极发光仪(配以Leica偏光显微镜)进行,束电压15 kV,束电流400 μA,真空度0.003 mBar,所有样品均采用相同测试条件以进行对比。

利用薄片鉴定和X-衍射分析结果,根据白云石含量大于50%,镁钙比大于0.125的标准,筛选出22块发生明显白云石化的样品(图2)。采用微钻技术对这22块样品的局部区域进行微区取样,保证微区样品是白云石的同时将其粉碎研磨至200目以下,并分别开展主、微量元素和碳-氧同位素分析。主、微量元素分析在核工业北京地质研究院分析测试研究中心完成。主量元素测试仪器为飞利浦PW2404 X-射线荧光光谱仪,测试方法依据GB/T 14506.28—2010《硅酸盐岩石化学分析方法》X-射线荧光光谱仪法测定主、次量元素。微量元素及稀土元素测试仪器为Element XR电感耦合等离子ICP-MS质谱仪,测试依据采用GB/T 14506.30—2010《硅酸盐岩石化学分析方法》第30部分：44个元素量测定,测试温度为20 ℃,相对湿度30%。碳-氧同位素分析在中国石油大学(北京)油气资源与探测国家重点实验室完成,采用McCrea正磷酸法,样品与无水磷酸在25 ℃的环境中反应24h,测试仪器为Finnigan-MAT 252气体同位素质谱仪,碳-氧同位素均采用VPDB标准,工作标样为GBW04405,分析误差为±0.1‰。

3 岩石学特征

根据茜素红染色后的岩石薄片以及阴极发光薄片的镜下特征,从岩相学的角度出发,根据晶体大小识别出两种类型的白云石,分别是泥-粉晶白云石和粉-细晶白云石,具体特征如下。

3.1 泥-粉晶白云石

这类白云石主要发育在比较纯的泥晶白云岩或颗粒白云岩中(图2a,b),粒度非常小,显微镜下的晶体大小普遍不超过0.01 mm(图2d),偶见较大的粉晶白云石。有的样品保留了原生的颗粒结构(图2e),颗粒内部被泥晶白云石充填。该类白云石的阴极发光特征为不发光—发昏暗红光,少数发暗红光(图2g),有些颗粒内部的泥晶白云石也发红光(图2h)。此外,除了白云石外,该类岩石中还常常伴生少量(不超过10%)石英、长石或云母等碎屑矿物,露头上也可见伴生的石膏及泥质条带。

3.2 粉-细晶白云石

这类白云石的分布比较广泛,在颗粒白云岩或者灰质白云岩中都有发育(图2c,f)。主要为粉晶白云石,晶体大小约为0.01～0.1 mm,以自形-半自形为主；部分可达细晶甚至中晶级别,晶体大小介于0.1～0.4 mm(图2k),呈自形-半自形。此类白云石的产状有3种。第一种常发育缝合线附近,该缝合线也作为灰岩和白云岩的岩性界面,界面一侧为原始沉积的灰岩,界面另一侧为白云石化形成的白云岩(图2i)；第二种是呈分散状发育在残余的灰质成分之间的中晶白云石,晶体呈自形-半自形(图2j,k)；第三种是形成在早期的泥晶白云石碎屑组成的颗粒周围,呈半自形的细晶白云石,不规则的排列在颗粒周边或者颗粒之间(图2l)。粉-细晶白云石的晶体表面通常较脏(图2k),少数细-中晶白云石略具雾心亮边结构特征,发暗红光-红光(图2j)；白云石晶体之间常见亮晶方解石充填,发亮红色-橘红色光(图2j—l)。

4 地球化学特征

4.1主量元素特征

对筛选后的白云岩样品进行碎样并测定其全岩的主、微量元素,结果见表1。主量元素数据的详细分析结果表明(图3),研究区泥-粉晶白云岩的CaO含量变化范围是15.50%～38.74%,平均值为25.6%,而MgO含量为10.7%～19.8%,平均值为16.4%,CaO含量和MgO含量呈正相关；Mg/Ca比值较高,介于0.64～1.14,平均值为0.94。同时,泥-粉晶白云岩也具有高Al2O3含量(平均值为3.39%)和高SiO2含量(平均值为14.47%)的特征(表1)。相对而言,粉-细晶白云岩则含有较高的CaO含量(35.82%～42.62%,平均值为39.78%)和相对较低的MgO含量(10.56%～12.24%,平均值为13.19%),且二者具有负相性；Mg/Ca比值变化范围小,为0.34～0.84,平均值为0.5。粉-细晶白云岩的Al2O3含量和SiO2含量不及泥-粉晶白云石的1/5。

4.2 微量元素特征

微量元素的含量是碳酸盐岩成岩环境及成岩作用阶段划分的重要指标之一。前人研究表明随着埋藏深度增加,碳酸盐岩中Fe,Mn含量逐渐增高[41]。

表1 四川盆地板凳沟剖面龙王庙组白云岩的主量元素和微量元素含量统计Table 1 Major and trace elements’ content of the dolomites in Longwangmiao Formation of Bandenggou outcrop

图3 四川盆地板凳沟露头龙王庙组白云岩MgO和CaO百分含量交会图Fig.3 The percentage cross-plot of the dolomites’ MgO content and CaO content in Longwangmiao Formation of Bandenggou outcrop

研究区泥-粉晶白云岩中的Fe,Mn含量较高且分布范围较广,Fe含量为(3 973.80～38 399.50)×10-6,平均值为12 662.63×10-6,Mn含量为(108.40～851.90)×10-6,平均值为242.10×10-6(表1)。然而,粉-细晶白云岩的Fe,Mn含量相对较低,Fe含量为(3 148.9～24 666.6)×10-6,平均值为9 521.8×10-6,Mn含量为(100.7～759.0)×10-6,平均值为286.6×10-6(表1)。

对白云岩Sr含量的测定也有助于了解白云石化流体的原始特征,在白云石化及后期的成岩过程中会伴随有Mg的带入以及Sr的带出,从而使得白云岩中的Sr含量明显降低。板凳沟剖面中两种类型白云石中Sr含量特征也不相同,泥-粉晶白云石Sr含量值为(59.00～146.00)×10-6,平均为92.88×10-6；粉-细晶白云岩的Sr含量略高,为(96.70～164.00)×10-6,平均值为134.43×10-6。

4.3 碳-氧同位素特征

板凳沟剖面龙王庙组白云岩的δ13C(VPDB)分布范围虽然较广,分布范围为-2.478‰～ 1.462‰,平均值为-0.719‰(图4;表2)。研究区不同类型白云岩的δ18O同位素的分布范围差异较大,泥-粉晶白云岩的δ18O同位素值较高,平均值为-6.24‰；而粉-细晶白云岩δ18O同位素值略低,为-12.23‰～-7.94‰。

图4 四川盆地板凳沟露头龙王庙组白云岩δ18O与δ13C值交会图(腕足类化石数据参考Jiang等,2016和Veizer等,1999)Fig.4 The δ18O and δ13C value cross-plot of dolomites in Longwangmiao Formation of Bandenggou outcrop (referring to the brachiopodous fossils’ data of Jiang et al.,2016 & Veizeret al.,1999)

根据Jiang 等(2016)和Veizer 等(1999)对早寒武统研究得出同时期海相腕足类化石的δ13C(VPDB)和δ18O(VPDB)同位素值分别为-2.5‰～ 1.5‰与-10.0‰～-7.0‰[42-43](图4)。板凳沟剖面白云岩的δ13C同位素值均在同期海水腕足类化石的δ13C同位素分布区间之内。Land(1980)和Mckenizie(1981)指出从同种流体中沉淀出的白云石的δ18O同位素值比灰岩的δ18O同位素值约高2‰～3‰[44-45],因此推算出与早寒武统与灰岩同源流体形成的白云石的δ18O同位素值约-8‰～-4‰,如图所示,大部分泥-粉晶白云岩的δ18O落在海水成因的白云石δ18O同位素值范围内,而粉-细晶白云岩的δ18O同位素值低于此范围,认为是由其他来源的流体所形成。

根据Keith and Webber (1964)的盐度指数计算公式：Z(盐度指数)=2.048(δ13C+50)+0.498(δ18O+50)[46],计算出板凳沟剖面白云岩的盐度指数整体较大,高于120。其中泥-粉晶白云岩的Z值高,平均值为123.0；而粉-细晶白云岩的盐度指数略低,平均为122.9。此外,根据白云岩δ18O同位素值可以计算白云岩的形成温度[46],其计算公式为T=13.85-4.54δ18O+0.04(δ18O)2,计算出泥-粉晶白云岩的成岩温度为24.1～70.7 ℃,平均值为43.9 ℃,温度范围波动较大；粉-细晶白云岩的成岩温度为52.4～75.3 ℃,平均值为63.9 ℃,明显高于泥-粉晶白云岩的形成温度,且温度范围波动较小(表2)。

4.4 稀土元素特征

表2 四川盆地板凳沟剖面龙王庙组白云岩碳、氧同位素含量Table 2 The δ18O and δ13C content of the dolomite in Longwangmiao Formation of Bandenggou outcrop

表3 四川盆地板凳沟剖面龙王庙组白云岩的稀土元素含量及计算结果Table 3 REE content of the dolomite in Longwangmiao Formation of Bandenggou outcrop

图5 四川盆地板凳沟露头龙王庙组白云岩稀土元素太古宙页岩(PAAS)标准化配分模式Fig.5 PAAS-normalized REE patterns of diverse dolomites in Longwangmiao Formation of Bandenggou outcrop

与正常海相碳酸盐岩的ΣREE+Y含量(1～50)×10-6相比,龙王庙组白云岩的总稀土元素含量相对较高(表3),结合岩石学及微量元素特征认为,应归因于陆源碎屑供给较为充足。研究区的ΣREE+Y稀土元素含量变化范围较大,分布在(10.29～103.57)×10-6,其中泥-粉晶白云石的ΣREE+Y含量平均值为49.43×10-6,明显高于粉-细晶白云石的平均值15.30×10-6,与正常海相碳酸盐岩的ΣREE+Y含量(1～50)×10-6相比,泥-粉晶白云石的总稀土元素含量相对较高,而粉-细晶白云石稀土元素含量落在海水范围内,结合岩石学及微量元素特征认为,泥晶白云含量高应归因于受到陆源碎屑输入的影响。

将稀土元素数据用Gromet(1984)发表的后太古宙页岩进行标准化处理[47],稀土元素配分模式如图5所示,整体上表现为平缓略向左倾的模式。此外,泥-粉晶白云石的δCe介于0.727～0.830,平均值0.777；δEu介于0.610～1.291,平均值为0.835。粉-细晶白云石的δCe介于0.699～0.792,平均值约0.759；δEu介于0.564～1.084,平均值为0.748。两种白云石都具有明显的δEu负异常和δCe负异常的特征,表明大部分白云石化流体与海水成因的碳酸盐岩特征相符[48-49],少量白云石受到后期流体的影响表现出Eu正异常。

5 白云岩成因讨论

MgO含量和CaO的含量的变化与白云石化作用类型有关。准同生期白云石化形成的白云岩,MgO/CaO比值接近白云岩化学计量组成,且CaO含量与MgO含量同时增加；而埋藏交代成因的白云岩,MgO含量则随着Mg2+替换Ca2程度的增加而升高,故CaO含量随MgO增加而减少[50-51]。因此,从主量元素含量特征出发,结合岩石学特征及其他地球化学数据,认为研究区泥-粉晶白云岩和粉-细晶白云岩具有不同的白云石化作用过程。

5.1 泥-粉晶白云岩是准同生白云石化作用的结果

研究区龙王庙组的泥-粉晶白云岩中,MgO含量和CaO含量的平均值更接近于理想白云石的含量(21.4% CaO和20.7% MgO),且具有明显的正相关性,说明研究区泥-粉晶白云岩可能是准同生期白云石化成因。而且,研究区泥-粉晶白云岩的δ13C值和δ18O值与同期海水成因的白云岩特征相近,稀土元素配分模式等与陈松等(2013)所测得寒武纪泥-粉晶灰岩特征也相近[48],因此推断形成研究区泥-粉晶白云岩的流体应该为同期的寒武纪海水。

利用这类白云岩碳-氧同位素数值计算得到的盐度指数较高,平均值为123,计算的成岩温度平均值为43.9 ℃,且范围波动较大(24.1～70.7 ℃),说明形成环境温度接近海水蒸发温度,且昼夜温差大,反映温暖-炎热的气候环境。而且,岩石露头中伴生石膏/硬石膏,也指示研究区泥-粉晶白云岩形成的时期,海水蒸发浓缩作用较强。因此,推断这类白云岩的流体来源是同期海水,蒸发环境引起海水浓缩提高了Mg/Ca比值,在较浅位置的泥晶方解石发生毛细管浓缩作用而白云石化,而较深位置的方解石接受海水渗透回流作用而白云石化,两种白云石化作用均为准同生期白云石化作用。

其次,这种低水位时期,从陆源间歇输入的碎屑矿物对白云岩的岩石学和地球化学特征造成了一定的影响。虽然研究区泥-粉晶白云岩中的Fe含量和Mn含量相关性较强,但这并非一定是在埋藏成岩过程中Fe2+，Mn2+进入到矿物晶格中导致其含量增加的,因为陆源碎屑的混入也能为白云岩沉积提供较高含量的Fe,Mn元素,而前文岩石学特征部分已经明确提出研究区泥-粉晶白云岩中混有陆源碎屑矿物。研究区泥-粉晶白云岩还具有较高的Al2O3含量和SiO2含量,以及较高的稀土元素含量,都说明在沉积过程中受到陆源碎屑的影响。

因此,结合沉积背景、岩石学特征和地球化学特征认为,泥-粉晶白云岩是准同生期白云石化作用的结果,此时水体较浅,水动力较强,蒸发作用强,且受到少量陆源碎屑矿物的混入。

5.2 粉-细晶白云岩是埋藏白云石化作用的结果

首先,根据粉-细晶白云岩在显微镜下晶体较粗、表面较脏、且略具雾心亮边的结构特征,阴极发光下发暗红光-红光的特征,初步判断该白云石化作用形成在埋藏环境中。而且,这类白云石常呈分散状与方解石共生,说明这类白云石化作用并不是十分全面和彻底,保留了残余灰质成分。而且,粉-细晶白云岩通常沿缝合线富集成斑块状,说明白云石化流体可能是沿着缝合线进入灰岩中,形成了鲜明的灰岩和白云岩的界面,这说明此时沉积物已经进入埋藏成岩阶段。同时,此类白云岩中未见明显的马鞍状白云石,可以排除热液成因。

其次,研究区粉-细晶白云岩的地球化学结果也显示埋藏白云石化作用的响应特征。从岩石学特征上可以看出粉-细晶白云岩中无陆源碎屑物加入,但其Fe和Mn元素含量也呈正相关性,这种Fe,Mn元素的富集也与埋藏成岩作用有关。利用同位素数值计算的粉-细晶白云岩的形成温度平均为63.9℃,温度较高,且波动范围不大,表明温度受季节和昼夜影响较小,可能为埋藏环境。前人研究表明四川盆地下寒武统地层的古地温梯度约为30～35 ℃/km[49],若地层表面的温度为25 ℃,计算粉-细晶白云岩发生白云岩化的深度约为1 150～1 350 m,已经进入浅埋藏阶段。温度升高也影响到了粉-细晶白云岩的δ18O同位素值,远低于同期海水(图4),其数据分布与同期塔里木盆地热液白云石的数据特点也不一样[51],也可以排除热液成因。

5.3 部分准同生白云石化作用的白云岩叠加了浅埋藏白云石化作用

根据前面对两类白云岩岩石学特征的讨论,可以发现,有个别颗粒白云岩中既有较细的泥晶白云石,也有较粗的粉-细晶白云石(图2l),从岩石学角度解释认为其早期经历准同生白云石化作用,颗粒内充满了泥晶白云石,进而埋藏过程中叠加了浅埋藏白云石化作用,在粒间及颗粒边缘形成了粉晶和细晶白云石。

这种叠加作用也体现在稀土元素特征上,因为所有白云岩的稀土元素配分模式及稀土元素总量与同期海水沉积灰岩相似[48],指示这些白云石化流体都保存了同期早寒武世的海水特征,也就是都经历了海水的影响。而且,叠加作用还导致了白云岩样品的碳-氧同位素数据出现了分区现象(图4)。从图中可以看出,本区浅埋藏白云石化形成的粉-细晶白云石的δ18O同位素值范围是-12.23‰～-7.94‰,δ13C同位素值都比较大,这些数据主要落在图中Ⅱ区。而准同生期白云石化作用形成的泥-粉晶白云石的δ18O同位素值范围较广,从-10‰～-2.1‰都有分布,且δ13C同位素值分布也范围广,从-2.478‰～ 1.462‰都有分布,我们认为这样的分布特征与两期白云石化作用的叠加有关。可以看出,泥-粉晶白云石样品可以分为Ⅰ区和Ⅲ区两部分,落在Ⅰ区的数据只经历了准同生期白云石化作用,落在Ⅲ区的数据后期叠加了浅埋藏白云石化作用,这一数据特征与前人研究过得川中准同生白云石的数据区间是一致的(图4),川中准同生白云石也经历过浅埋藏白云石化作用的叠加,其δ13C和δ18O同位素值与本区叠加作用形成的δ13C和δ18O同位素值相似[9]。

因此,结合本区白云岩样品的碳-氧同位素数据分布的分区性,以及两期白云石化作用过程,认为准同生期白云石化作用形成的白云岩,其δ13C同位素值在同期正常海水形成白云石的区间内,δ18O同位素值均略高于同期正常海水形成白云石的区间或在区间上右上部,即Ⅰ区；而浅埋藏白云石化作用形成的白云岩,其δ13C同位素值在同期正常海水形成白云石的区间内,δ18O同位素值均小于同期正常海水形成白云石的区间,即Ⅱ区；而两期白云石化作用叠加形成的白云岩,受到埋藏白云石化流体的改造,其δ13C和δ18O同位素值均落在同期正常海水形成白云石的区间左下部或略小于该区间,即Ⅲ区。

6 结论

1) 根据茜素红染色后的岩石薄片以及阴极发光薄片的镜下特征,将板凳沟剖面寒武系龙王庙组白云石分为两种类型,分别是泥-粉晶白云石和粉-细晶白云石。泥-粉晶白云石分布在泥晶白云岩或颗粒白云岩中,粒度小,保留了原生的颗粒结构,伴生陆源碎屑矿物和石膏,阴极发光特征为不发光-发昏暗红光,少数发暗红光。粉-细晶白云石分布在颗粒白云岩或者灰质白云岩,晶体呈自形-半自形,具有3种产状,少数细-中晶白云石略具雾心亮边结构特征,发暗红光-红光。

2) 研究区的泥-粉细晶白云石有序度低,具有正相关的MgO和CaO含量,Mg/Ca值总体较高,且低Sr含量,高Fe和Mn含量,ΣREE+Y含量高,δEu和δCe负异常明显,δ13C与δ18O同位素值与同期海水形成的灰岩特征一致。这类白云石受到蒸发环境下萨布哈白云石化作用和回流渗透白云石化作用的影响,也受到陆源碎屑混入的影响,是准同生白云石化作用的结果。

3) 研究区粉-细晶白云石的MgO含量和CaO含量呈负相关,具有低Mg/Ca比值,高Sr、Fe、Mn含量,低ΣREE+Y含量,也同样具δEu与δCe负异常以及同期正常海水形成的灰岩的δ13C同位素值,但δ18O同位素值略微低于同期海水形成的灰岩特征。这类白云岩是晚期浅埋藏白云石化作用的结果。研究区个别样品具有两期白云石化作用叠加的结果,表现出的碳-氧同位素数据分布的分区性。

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