乌鲁木齐市主要大气污染物浓度变化特征研究

木尼拉·阿不都木太力甫，玉米提·哈力克*，塔依尔江·艾山,，买尔当·克依木，娜斯曼·那斯尔丁，艾力亚·艾尼瓦尔

1. 新疆大学资源与环境科学学院，新疆 乌鲁木齐 830046；2. 新疆维吾尔自治区绿洲生态教育部重点实验室，新疆 乌鲁木齐 830046；3. 新疆大学干旱生态环境研究所，新疆 乌鲁木齐 830046

根据国际标准化组织（International Organization for Standardization，简称ISO）定义，空气污染是指空气中某些物质的浓度在一定的时间内达到阈值，由此造成的损害人体或生态环境的现象（https://www.iso.org/home.html）。全球疾病负担评估（简称 GBD）报告指出，2010年大气污染造成了全球范围内约320万人过早死亡，约2500万人身体健康受到损伤（Yu et al.，2014）。2011年世界卫生组织公布的1083个城市空气质量排名中，乌鲁木齐名列第1053名，在国内，位列全国倒数第三（李霞等，2012）。乌鲁木齐市从1998年开始实施以治理大气污染为主要目的的“蓝天工程”（李建等，2011）；自2012年开始调整能源结构，实施了国内规模最大、建设速度最快的“煤改气”工程，使乌鲁木齐大气污染类型由煤烟型污染向复合型污染转变，对城市空气质量的要求和标准变得更为严格。中国2012年新颁布的《环境空气质量标准》中，PM2.5、O3和CO被增列为大气污染评价因子，首次制定了大气中细颗粒物的允许浓度上限，并对其他污染物的排放阈值进行了调整（GB/T 3095—2012）。2014年，乌鲁木齐市在城市建成区范围内设立了8处大气环境质量自动监测站，可获取主要污染物每小时的浓度连续动态数据，为研究工作提供了数据保障。

从研究区域讲，大气污染物研究主要集中在中国东部珠三角、长三角等经济发达地区，而涉及西北干旱、半干旱地区城市大气污染的研究较少。乌鲁木齐市属山谷型城市，自然生态脆弱，冬季漫长，静风和逆温层出现频率高，极不利于大气污染物的稀释和扩散，容易形成大气污染（王春华等，2010）。自2012年开展“煤改气”工程、2014年实施大气细颗粒物 PM2.5连续监测后，乌鲁木齐大气污染物浓度时空变化特征研究更为欠缺。本研究以乌鲁木齐市环境监测总站发布的污染物日均数据为数据源，在不同时间尺度上对乌鲁木齐市主要大气污染物（PM2.5、PM10、SO2、NO2）年、季、月、逐日变化规律进行分析，并利用 Daniel趋势检验Spearman秩相关系数法，定量分析乌鲁木齐市2013—2016年的大气环境质量变化趋势，以期为乌鲁木齐市大气污染治理提供基础资料。

1　数据来源及研究方法

1.1　研究区概况

乌鲁木齐市（42°45'～45°20'N，86°37'～88°58'E）地势起伏悬殊，呈东西向窄、南北狭长态势。辖区内最高点是东部天山博格达峰，海拔达 5445 m，而最低点是北部青格达乡，海拔仅为500 m，地形垂直落差近5000 m（Dong et al.，2009）。乌鲁木齐行政区土地面积为13788 km2，城市建成区面积为410 km2（张波，2016），属中温带大陆性干旱气候区，年平均气温为 7 ℃，多年平均降水量为 250 mm。冬季采暖期长、风速低、空气稳定性强、容易产生逆温层，使得乌鲁木齐市大气污染物的水平和垂直扩散能力非常低，为大气污染物积累提供了条件（Mamtimin et al.，2011）。

1.2　数据来源

目前，中国监测大气环境质量仍然采用定点采样的方法，包括在城市不同功能区建立固定的大气环境监测站点（田世丽等，2017）。乌鲁木齐市环境保护局分别在新疆农科院农场、米东区环保局、七十四中学、铁路局、三十一中学、监测站、培训基地和收费所等8处设立空气质量监测站，其中连续提供数据的站点有7处（图1）。本文通过空气质量历史数据查询网（www.aqistudy.cn/historydata）获取 2014—2016年 PM2.5、PM10、SO2、NO2等污染物逐日数据，2013年的数据来自《乌鲁木齐市2014年环境状况公报》，并对“煤改气”前后的年均质量浓度数据进行对比，解析乌鲁木齐市大气污染变化特征。

1.3　研究方法

图1　研究区空气质量监测站点示意图Fig. 1　Location of air quality monitoring stations in the study area

根据气象学方法把乌鲁木齐市四季划分为春季（3—5月）、夏季（6—8月）、秋季（9—11月）和冬季（12—2月），用Origin 8.5及SPSS 17.0软件进行原数据处理与计算，分析了 PM2.5、PM10、SO2、NO2等大气污染物的现状值及其年、季、月、日变化规律并讨论了其变化原因。以中国《环境空气质量标准》（GB 3095—2012）作为评价依据，通过污染物负荷法确定 2013—2016年乌鲁木齐大气首要污染物，并采用Daniel趋势检验Spearman秩相关系数法，对乌鲁木齐 2013—2016年的环境空气质量变化趋势进行评价。

空气综合污染指数是表示空气受污染程度的综合指标，是单项空气污染物指数的和，它可用来研究各项污染物的年际变化特征。其数值越大，空气污染程度越严重。污染物负荷系数则反映污染物对空气整体污染水平的污染贡献率，根据其计算值来确定研究区大气中的首要和次要污染物，污染负荷系数最大的为首要污染物（Cheung et al.，2001），其计算步骤见式（1）、（2）、（3）。Daniel趋势检验法用来检验数据的平稳性，常用在时间序列分析中，进行单因素小样本数的相关检验，方法简单明了，精确性高。秩相关系数为正值表示空气污染物浓度增加，负值表示空气污染物浓度减少，而绝对值的大小还可以表示空气污染物浓度变化的强度。方法如下：

单项污染指数：

式中，Pi为 i项空气污染物的分指数；Ci为 i项空气污染物浓度的年均值；Si为 i项污染物的空气环境质量标准限值。

综合污染指数：

式中，P为空气综合污染指数；Pi为第i项空气污染物的污染指数。

污染负荷系数：

式中，Fi为i项空气污染物的负荷系数。

秩相关系数：

式中，rs为秩相关系数；i为时间周期数序号，N为时间周期总数；di为每项污染物所对应的秩次之差；Xi为空气污染物排列序数；Yi为时间序列系数。

rs值的正负分别表示污染物浓度的增长和下降，其绝对值的大小表示变化的强度。将秩相关系数rs的绝对值与Spearman秩相关系数统计表中的临界值 Wp进行比较。如果|rs|≥Wp，则表明变化趋势有显著意义。

2　结果与讨论

2.1　污染物总体变化特征

图2所示为2014年1月—2016年12月乌鲁木齐市PM2.5、PM10、SO2、NO2浓度均值逐日变化曲线。PM2.5、PM10、SO2及NO2的24 h一级标准平均质量浓度限值分别为 35、50、50、80 μg·m-3（实线），其二级标准限值分别为 75、150、150、80 μg·m-3（虚线）。

2014—2016年乌鲁木齐市PM2.5日均值变化范围为(7.3～391.3) μg·m-3，3 年内 PM2.5年平均浓度均大于 64 μg·m-3，分别为(64.3±48.1)、(64.5±52.2)、(72.9±75.6)μg·m-3， 全 年 总 平 均 (72.17±10.67)μg·m-3。期间PM2.5一级标准超标日有652 d，二级标准超标日有308 d，超标率分别为59.5%和28.1%（表 1）。研究区特殊的山谷地形及其所产生的一系列气候效应，使得大气污染物的扩散和输送过程远比一般平原城市复杂（张强等，1998），导致乌鲁木齐细颗粒物污染较为严重。PM2.5浓度冬季最高，3年内高峰值出现在2016年1月28日，浓度为391.3 μg·m-3。这可能与冬季采暖期燃烧多、风速低、逆温层厚、颗粒物不易扩散有关。这与迪丽努尔等（2011）的研究结果一致。PM10日均值变化范围为(16.8～849.2) μg·m-3，全年平均值为(136.91±36.91)μg·m-3，2014 年 4 月 4 日达到最高值 849.2 μg·m-3，由此可知，近3年乌鲁木齐市可吸入颗粒物污染严重。有关研究发现铵盐是乌鲁木齐可吸入颗粒物的主要存在形式（亚力昆江·吐尔逊等，2012），故颗粒物污染主要来自燃煤、机动车、工地、道路扬尘等排放源。对印度德里、孟买、加尔各答和金奈市等4个大城市空气质量监测研究发现，由于汽车、工业染料的变化与技术改进使4个城市过去10年的 PM10浓度呈下降趋势，可见治理汽车尾气和工业废气对空气质量的提升有明显的促进作用（Gupta et al.，2006）。此外，通过计算 PM2.5与 PM10比值，可以分析粗粒子和细粒子对PM10的贡献（潘月鹏等，2010）。研究期间，乌鲁木齐市大气PM2.5/PM10比值平均值为0.53（＞0.5），说明细粒子对PM10的贡献高于粗粒子。

表1　大气污染物超标率对比Table 1　Comparison of over-the-standard rate for air pollution

图2　大气污染物日均浓度变化Fig. 2　Daily variation of air pollution concentration in Urumqi

SO2作为硫酸盐气溶胶和酸雨的前体物，对全球气候和环境有重要影响（吴蓬萍，2011）。由图2可知，2014—2016年间 SO2的污染并不严重，一年中呈两头高、中间低的变化趋势。SO2日均值变化范围为 2.3～104 μg·m-3，未超过国家二级标准限值 150 μg·m-3。全年均值为(21.8±7.90) μg·m-3，最大值为 30 μg·m-3，最小值为 14.5 μg·m-3。3 年期间，最高值出现在2014年1月4日，其浓度为104 μg⋅m-3，浓度总体水平呈现下降趋势。4年中SO2年 均 值 分 别 为 (30±7.90)、 (27.08±7.90)、(15.62±7.90)、(14.54±7.90) μg·m-3（见图 3）。2012年前，乌鲁木齐市 SO2年均浓度均超过国家二级标准（60 μg·m-3），分别为 2009 年 93 μg·m-3、2010年 89 μg·m-3、2011 年 79 μg·m-3（郑健，2013）。“煤改气”之前，煤烟尘是乌鲁木齐市采暖期可吸入颗粒物的主要来源（亚力昆江·吐尔逊，2012）。2012年起，乌鲁木齐市大把加快调整供热能源结构作为改善大气污染的治本之策，开展了国内规模最大、建设速度最快的“煤改气”工程。SO2浓度与“煤改气”工程建设前的年份相比有明显下降。可见，乌鲁木齐高浓度 SO2主要来源于本地采暖燃煤的排放。

图3　2013—2016年污染物年际浓度变化Fig. 3　Annual variations of air pollutants from 2013 to 2016

2014—2016年期间，NO2浓度变化较为平缓，年均质量浓度分别为(68±7.72)、(54.9±7.72)、(50.7±7.72)、(53.2±7.72) μg·m-3，国家二级限值超标率分别为11.23%、12.33%、13.97%。全年平均质量浓度为52.95 μg·m-3，最高值出现在2016年2月 27 日，为 140.5 μg·m-3。2014—2016 年 NO2质量浓度与 2010 年（68 μg·m-3）、2011 年（67 μg·m-3）相比（郑健，2013），没有显著下降趋势。NO2的浓度没有随燃煤的降低而减小，“煤改气”能源结构的调整对 SO2浓度的降低起到了积极作用，但是由于机动车保有量的增加，使得机动车排放的NO2浓度超过了燃煤（李珂等，2010）。Appel et al.（1985）对大气颗粒物浓度和 SO2、NO2的关系进行研究，发现颗粒物浓度与 SO2和 NO2浓度呈高度正相关。因此，在城区对SO2、NO2排放源进行综合治理对净化城市环境具有重要作用。

2.2　污染物的时间分布

2.2.1污染物季节变化

乌鲁木齐大气污染物浓度在不同季节有所不同，而不同年份之间一定时期内的天气形势往往有所差异。因此，对比不同年份相同时间段污染物浓度具有一定的意义。由图4可知，乌鲁木齐市不同季节污染物变化显著。

2014—2016春季 PM2.5、PM10、SO2浓度下降明显，NO2浓度变化无规律。夏季各污染物浓度均呈下降趋势，而秋季各污染物浓度变化不明显。冬季除了SO2，其他污染物浓度均呈上升趋势，故冬季大气污染越来越严重。PM2.5冬季最高，为139.3 μg·m-3，夏季最低，为 29.7 μg·m-3，山谷城市大气污染物浓度的变化主要取决于山谷内的大气逆温层强度和水平风速（张强，2003）。冬季早晚气温低，光照较弱，日照时间短，风速低，逆温层厚（最厚时达1300 m左右）（刘增强等，2007），大气对流不活跃，降水极少，不利于颗粒物的扩散，导致颗粒物浓度于冬季达到最高值。这与新疆和田等城市 PM2.5质量浓度冬季最低、春季最高的研究结果不一致（玉散·吐拉普等，2017）。这说明，颗粒物污染不仅和季节气候有关，还与研究区地理位置密切相关。兰州、乌鲁木齐均为山谷盆地地形，山谷城市大气污染有其特殊性，它的环境容量远小于平原城市，对污染物的稀释能力较弱（胡隐樵等，1999）。山谷地形一方面阻挡了气流流通，另一方面白天强烈的山顶加热效应在山谷形成大气逆温层，这一逆温层像顶盖一样抑制了污染物的湍流输送（张强，2001），使得乌鲁木齐冬季空气质量下降，并出现大幅度长时间的雾霾天气。PM10呈现双峰趋势，冬季出现第一个峰值（205.1 μg·m-3）。PM10浓度高不仅与冬季化石燃料的燃烧多，边界层热力结构抑制污染物的垂直输送，减缓污染气体的对流扩散有关（徐祥德等，2003），而且可能还与降水量少、湿沉降减少有关（Lei et al.，2011）。春季天气形势不稳定，导致颗粒物富集（王永宏等，2012），浓度升高出现第二个峰值（131.3 μg·m-3）。PM2.5、PM10浓度季节分布表现为冬季＞春季＞秋季＞夏季，PM2.5浓度贡献率分别为 51.8%、19.1%、18.1%、11.0%；PM10浓度贡献率分别为 37.8%、24.2%、19.6%、18.4%。由于颗粒物浓度与温度呈现负相关性，与相对湿度呈现明显的正相关性，导致颗粒物夏季浓度最低（伊丽米热·阿布达力木等，2012）。SO2浓度呈现两头高、中间低的双峰型特征，2014—2016年间除秋季外，其他季节均呈下降趋势；SO2在冬、春、秋和夏季的贡献率分别为44.8%、21.3%、19.9%、14%；NO2浓度在4年内表现出冬季高（74.8 μg·m-3），夏季低（41.5 μg·m-3）的特征；季节平均浓度分布呈冬季＞春季＞秋季＞夏季，贡献率分别为35.3%、22.8%、22.3%、19.6%。

图4　污染物浓度季节变化Fig. 4　Seasonal variation of air pollutant concentration

2.2.2污染物月变化

运用SPSS 17.0软件对不同月份各污染物均值差异进行单因素方差分析（One-way ANOVA），采用LSD方差检验法进行多重比较，对两变量间进行Pearson检验（P＜0.05）。方差分析表明，各月污染物浓度差异极显著（图5）。乌鲁木齐冬季大气混合层最低，大气过于稳定，此时大气垂向平均稀释能力最差，不利于大气颗粒物的扩散，使得乌鲁木齐PM2.5质量浓度于 12 月达到最高（141.7 μg·m-3）；夏季混合层最高，故7月PM2.5质量浓度最低（29.3 μg·m-3）。PM101 月最高（208.1 μg·m-3），6 月最低（90.7 μg·m-3）。

随着10月中旬采暖期开始，SO2浓度开始显著升高，11 月（15.08 μg·m-3）、12 月（25.25 μg·m-3）和1月（39.5 μg·m-3）浓度较高。而NO2浓度从8月份就开始升高。研究期间，SO2质量浓度均未超过国家二级标准，在 6月份呈现最低浓度（9.6 μg·m-3）。SO2的主要来源是燃烧排放和工业生产，由于“煤改气”工程在城区没有完全覆盖，故采暖燃煤产生的排放使得冬季的SO2浓度仍然处于较高水平。NO2浓度表现为 2月最高（80.6 μg·m-3），6月最低（39.3 μg·m-3），除了采暖期浓度较高外，其他月份差异不明显。

2.3　首要污染物确定及污染物变化趋势分析

近年来，长时间、高强度的雾霾天气在中国呈大范围蔓延的趋势，PM2.5等大气细颗粒物已逐渐成为中国大部分城市的首要污染物。大气颗粒物与人体健康的关系已倍受世界各地环境、气象和医务工作者的关注，其中了解城市空气颗粒物的来源、成分及其对人体健康的影响是研究的焦点（Kumar et al.，2010）。2013—2016 乌鲁木齐市大气中 PM2.5、PM10、SO2、NO2的负荷系数见表2。可吸入颗粒物负荷系数为历年最高，大气污染以可吸入颗粒物为主，主要污染物负荷系数排序为PM2.5＞PM10＞NO2＞SO2，是典型的复合型污染特征。这与马海云等（2015）研究结果相似。

采用Daniel趋势检验法对2013—2016年乌鲁木齐市大气污染变化趋势进行定量分析。当检验数n=4、显著性水平为0.05时，rs的临界值Wp=1。与计算所得的rs值（结果如表3、表4）相比，4项污染物的rs值均小于临界值（Wp=1），表明4项污染物均无显著趋势。SO2污染负荷系数表现为逐年下降趋势（表2），NO2污染负荷系数稳定，而可吸入颗粒物呈现上升趋势，这与4项污染物年际变化趋势（图 2）规律基本吻合，表明颗粒物污染防治是当前大气污染治理亟待解决的难题（Ma et al.，2016）。

图5　大气污染物月浓度变化Fig. 5　Monthly variation of air pollutants

表2　2013—2016年乌鲁木齐市空气污染负荷系数Table 2　Air pollution load factors over Urumqi from 2013 to 2016

表3　秩相关系数计算Table 3　Calculation of rank correlation coefficients

3　结论

（1）乌鲁木齐市大气各污染物浓度变化幅度较大，均呈现双峰型趋势。2013—2016期间，PM2.5、PM10、SO2和 NO2年平均质量浓度分别为(72.17±10.67)、 (136.91±36.91)、 (21.79±1.79)、(56.71±6.71) μg·m-3。在此期间，除 SO2浓度未超出国家环境质量标准外，其他污染物浓度均超出国家标准。

表4　秩相关系数rs结果分析Table 4　Analyzed results of rank correlation coefficients

（2）污染物浓度季节变化明显，均呈冬季＞春季＞秋季＞夏季的趋势。冬季由于采暖燃煤、特殊地形逆温的影响，使得乌鲁木齐空气污染更为严重，尤其是PM2.5（139.32 μg·m-3）和PM10（205.12 μg·m-3）污染最明显。

（3）污染物浓度月变化明显，PM2.5浓度以 12月最高（141.7 μg·m-3），7 月最低 29.3 μg·m-3，污染贡献率分别为17.6%和3.6%；PM10和SO2浓度以1月份最高，分别为(208.1±54.48)、(39.45±10.82)μg·m-3，6 月份最低，分别为(90.7±21.41)、(9.63±4.12)μg·m-3；NO2浓度以 2 月最高（80.6 μg·m-3），6 月最低（39.3 μg·m-3），污染贡献率分别为 12.7%和 6.2%。

（4）2013—2016年间，乌鲁木齐市大气中PM2.5和PM10呈上升趋势，即为首要污染物；NO2和SO2呈现下降趋势，但变化趋势均不显著。污染负荷系数排序为 PM2.5＞PM10＞NO2＞SO2。SO2负荷系数最小并且有明显下降趋势，说明“煤改气”能源结构的调整对SO2浓度的降低起到了积极作用。

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