养殖场来源的环境颗粒物特征分析

李佳明，付莹莹，王中一，郭振东，赵宗正，张春茂，刘静波，钱 军，张加力*，刘林娜*

(1.吉林农业大学动物科学技术学院，吉林长春 130118；2.军事医学科学院军事兽医研究所，吉林长春 130122；3.西南科技大学生命与工程学院，四川绵阳 621010)

颗粒物(PM)是指悬浮在气体介质中的固体或液体颗粒，也适用于对气溶胶的定义，在大气科学中更为常用[1]。传统观点认为，来源于养殖场的PM是影响人类健康和动物生产性能的主要室内污染源[2]。吸入的粒子可以进入呼吸道深部，危害人类和动物的呼吸系统，增加养殖户及周边人群患慢性咳嗽/痰、慢性支气管炎、过敏反应、哮喘等疾病的发生率[3]。研究表明，PM不仅影响畜禽舍内空气质量，对外部环境同样有影响。通过排风系统，养殖场PM外排到环境中，对环境空气质量造成很大影响[4]。尽管目前养殖场来源的PM排放量仅占PM10总量的8%、PM2.5的4%，但根据现行的政策来看，在其他来源的PM排放量受控而占比下降的情况下，未来农业，尤其畜牧业将是PM的重要来源[5]。在荷兰，农业排放对PM的贡献率已高达25%[6]。在养殖场生产中，集约化家禽和猪舍又是主要的PM排放源，约占欧洲农业总排放量的50%(家禽)和30%(猪)。笔者分析了养殖场颗粒物(PM)来源、浓度、粒径大小及分布、化学组成，并提出了养殖场PM的减排措施。

1 养殖场PM来源分析

来源分析是研究PM属性的关键部分，但在畜牧业生产系统中颗粒物根源调查数据相对缺乏。目前对养殖舍内PM来源的研究主要集中在发生源上，其中猪和家禽舍中主要的PM来源已经得到确认。猪舍中，PM主要来源于饲料[7]，且更倾向于粗颗粒[8]。粪便也是猪舍内PM的重要来源，且大多数属于可吸收粒子，对肺组织有更强的危害作用[8]。对猪舍内PM粒径分化源分析表明，5%～10%的总颗粒物是皮毛颗粒物，占7～9 μm粒径范围内总粒子数的50%[9]。Aarnink等[10]认为饲料和皮毛是猪舍PM的最主要来源，而Nilsson[11]认为动物本身也是重要来源之一。

在禽舍中，羽毛、尿液中的矿物晶体和垃圾是PM的主要来源[10]。Qi 等[12]认为皮肤、羽毛、粪便、尿液、饲料和垃圾是畜禽舍内PM的重要来源。在育肥猪舍，以秸秆作为垫料比混凝土地面的猪舍PM浓度增加了1倍。育肥期结束时，秸秆垫料变得更加“多尘”，也更容易分解，从而产生更多的颗粒物[13]。此外，垃圾的类型和含水量也会影响PM浓度[14]。在兔舍中，毛皮、粪便、尿液、饲料、垫料和消毒剂是PM的主要来源[15]。

由于畜禽舍中PM形态相似、化学成分复杂、有机物质含量高，所以不能像普通空气颗粒物源分析那样通过无机元素进行区分和归类[16-17]。 畜禽舍PM来源(主要是饲料和粪便)中绝大多数有机颗粒形态非常相似，所以区分是饲料颗粒物还是粪便颗粒物，或者是未消化的饲料颗粒物非常困难。Honey等[9]报道，在许多研究中都高估了饲料颗粒物对PM的贡献率，因为未能有效区分饲料和粪便来源颗粒物。 Donham 等[8]认为使用染色剂可能会对这种区分有帮助，可以用碘来染色饲料颗粒中的淀粉，用硫酸耐尔蓝来染色粪便颗粒。

2 养殖场PM浓度分析

养殖场中PM的形成、浓度和排放量与诸多物理因素和生物因素有关。已有关于这些特定颗粒物的浓度和排放数据信息主要集中在家禽舍和猪舍。肉鸡舍和猪舍内可吸入和可吸收颗粒物浓度见表1、2。其中可吸入颗粒物相当于总悬浮微粒，可吸收颗粒物相当于PM4或PM5(根据EN ISO 481：1993、ISO7708：1995)。禽舍内PM浓度高于猪舍，其中肉鸡舍(架养)内PM浓度又高于蛋鸡舍(笼养)。火鸡舍内总悬浮微粒的浓度与肉鸡舍的可吸入颗粒物浓度相当(表2)。火鸡舍中总悬浮微粒浓度为1.3～7.5 mg/m3[18]。奶牛舍内气溶胶粒子浓度较低，总悬浮微粒浓度在1 mg/m3以下[19]。

表1肉鸡舍内可吸入和可吸收颗粒物浓度分析

Table1TheconcentrationsofinhalableandrespirablePMinbroilerhouses

类型Type浓度Concentration∥mg/m3平均值Mean范围Range国家Country可吸入颗粒物10．10—英国InhalablePM—9．2～11．1苏格兰—1～14德国7．153．83～10．36英国、荷兰、丹麦、德国3．21—荷兰—8．2～9．0荷兰—0．73～11．39美国—1．77～4．41苏格兰4．322．27～8．58澳大利亚—2．0～4．9克罗地亚可吸收颗粒物5．43美国RespirablePM9．710．10—英国0．810．42～1．14英国、荷兰、丹麦、德国—1．4～1．9荷兰0．840．30～1．80澳大利亚

表2猪舍内可吸入和可吸收颗粒物浓度分析

Table2TheconcentrationsofinhalableandrespirablePMinpighouses

类型Type浓度Concentration∥mg/m3平均值Mean范围Range国家Country动物类型Animalkinds可吸入颗粒物6．253．2～15．3美国猪(多种)InhalablePM7．803．1～14．5美国育成猪0．720．12～2．14美国育肥猪—1～5德国育肥猪2．191．87～2．76英国、荷兰、丹麦、德国母猪/断奶仔猪/育肥猪0．43—荷兰断奶仔猪—0．79～1．91瑞典育肥猪/育成猪—0．42～6．86美国育成猪—2．08～5．67荷兰育肥猪/育成猪—0．05～5．6美国育成猪—0．4～3．7德国育肥猪可吸收颗粒物RespirablePM0．230．18～0．26英国、荷兰、丹麦、德国母猪/断奶仔猪/育肥猪—0．09～0．30瑞典育肥猪/育成猪—0．04～0．44美国育成猪—0．16～0．71荷兰育肥猪/育成猪—0．00～0．85德国育成猪

3 养殖场PM粒径大小及分布

养殖场PM包括粗颗粒和细颗粒。大多数畜禽舍内粗颗粒在总颗粒物中的占比超过85%[20]。Roumeliotis等[21]研究表明，PM2.5在PM10中的占比约为75%，PM1中的亚微米颗粒一般很难被检测到，但它们在养殖场中对PM浓度的贡献率不容忽视。最小粒径范围内的粒子数量非常多，与所使用的检测设备和检测限有关。肉鸡舍内可吸收PM在1～2 μm范围的粒子数量最多[22]。蛋鸡舍内99%的粒子粒径小于10 μm，且97%的的粒子粒径小于5 μm[23]，40%以上的粒子粒径在0.3～0.5 μm范围内[23]。

不同质量分数的粒子分布不同。在猪舍和家禽舍内的粒子中值粒径在11～17 μm[24]。在肉鸡舍中粒子中值粒径在24～27 μm[19]。与肉鸡舍相比，猪舍内小粒子的浓度更高[10]。猪舍中小于5.8 μm的粒子占总悬浮微粒的29%，而在肉鸡舍中占比仅为18%左右[10]。火鸡舍中粒径超过53 μm的粒子占总悬浮微粒的50%[25]。

4 养殖场PM的化学组成

养殖舍内90%以上PM由有机物组成[10，26]，主要是生物起源的颗粒物，含微生物(真菌、细菌、病毒、毒素和过敏原)和其他物质，如饲料、皮毛和粪便等[8]。PM的组成与动物种类有关，与舍内设施条件及垃圾废物的处理等也存在直接关系[10]。例如，与牛舍PM相比，家禽和猪舍PM中氮含量和干物质含量较高，而牛舍环境一般湿度大，矿物质或灰分含量高[27]。猪舍和鸡舍空气中PM的典型化学成分，干物质和氮含量高，磷和钾的浓度也较高。肉鸡舍中氮浓度(169 g/kg PM)高于猪舍(67 g/kg PM)。

有机颗粒物通常用光学显微镜和扫描电子显微镜分析。电子显微镜比光学显微镜具有更高的放大率，可形成三维形状分辨的图像，能更好地识别和表征单个颗粒。扫描电镜联合X射线单颗粒分析提高了实现对粒子物理特性、化学特性和元素分析的可能性。目前这种技术已被广泛用于PM分析，但需要针对大量的颗粒物进行分析，因此较耗费时间和劳动力[28]。Aarnink等[13]采用扫描电镜联合X射线技术分析了不同猪舍的PM组成，对固定点进行整体面积测量，而不是单颗粒分析，结果表明样品中富含钠、镁铝、磷、硫、氯、钾和钙。Schneider等[29]发现猪场中富含磷、氮、钾和钙的PM粒径不同。这是一个相对较新颖的观点，对PM化学组成的研究，很少从粒子粒径的角度去分析。一般小颗粒(直径约0.65 μm)富含硫、氧、碳以及对应的二级SO42-粒子，其余的为生物起源的粒子。同时，排泄物颗粒呈典型的碳质成分，磷含量高，有机磷和焦磷酸盐信号高。

5 养殖场中PM的减排措施

养殖舍PM排放在很大程度上取决于养殖方式、动物种类以及环境因素，因此PM的减排措施也需因地制宜。相关研究已经为制定PM减排战略奠定了基础：“低尘”饲养[30]、除尘垫料、使用饲料添加剂[31]、水或者油雾喷洒[32]、调整通风率和风量分布[33]、真空除尘[11]、end-of-pipe技术[34]以及静电吸尘和离子化[35]。

这些策略可大致被分为3类：源头控制技术、风量分配、空气净化技术[36]。这些技术在某一特定养殖舍内的应用及其减排效能还需进行详细论证。它们对不同来源、不同粒径大小和分布的PM减排效能尚不清楚。目前，要建立最有效、最可行、最经济的减排策略，并适用于特定畜禽舍、动物种类和地理区域，还有很长的路要走。未来的研究应聚焦于如何改善养殖舍内外的空气质量，并结合多种技术或方法，在减排PM的同时，消除其他污染物，如氨和异味等。计算流体动力学工具(Computational Fluid Dynamics tools)可以通过改变养殖舍内气流模式，提高舍内空气质量，有效减少PM的排放[37]。

6 小结与展望

在目前的污染物和颗粒物排放评估中，畜牧生产系统是被严重忽视的源头之一。因此，需要大力发展针对PM形态及组成分析的方法学。畜禽舍内PM有其独特性：高有机物含量、吸附复合物以及高微生物含量。由于PM富含有机成分以及来源于食物、皮肤和排泄物的C、H、O、N、P、S、Na、Ca、Cl、Mg、K等，因此区分各种无机元素在每个来源中的占比非常重要，这将有助于开展PM来源识别和源头贡献率定量分析，进而从源头上做到减排。对养殖舍PM浓度和排放量的分析也要包括对粒子粒径和分布的监测，尤其是针对不同类型饲养环境和动物种类的畜禽舍。同时，也要关注粒子粒度分级分析，粒度分级与PM来源相关，因此在PM来源解析中要注意分离不同粒径大小的颗粒物样本。

目前对PM排放物，尤其是源头附近排放物形态和化学属性的分析十分匮乏。迄今为止，大多数研究都聚焦于畜禽舍内PM形态学和化学性质的分析，缺乏对这些颗粒物特性、粒径分布和在环境中存活规律的研究。此外，对养殖舍PM排放物形态和化学组成的深入探讨，对于明确环境中二级无机颗粒物形成过程以及其对当地或区域性空气质量的影响具有重要意义。这些发现将有助于了解养殖舍PM排放物对大气化学的影响，同时为建立更有效的、实践性更强的数据模型奠定了基础。现有数据表明，养殖舍附近的PM10并没有超过日限值(50 μg/m3)[38]。Visser等[39]对肉鸡舍外进行24 h连续监测，却发现PM2.5浓度在5.4～55.1 μg/m3。

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