PEEK特种工程塑料耐磨改性研究进展及其应用展望

李长林，黄志刚，翁云宣

(北京工商大学材料与机械工程学院，北京 100048)

0 前言

PEEK是一种线形芳香族半结晶型热塑性特种工程塑料。PEEK的力学性能接近某些金属材料，而其耐磨擦、耐腐蚀性能优于大部分金属材料。在工程塑料家族中，PEEK的高温稳定性、耐老化性能相当突出。除此之外，PEEK还具有自润滑性，易于加工成型。由于PEEK的高性能，近年来在高端制造业领域，如航空航天、精密机械等，对PEEK应用和研究已经有了一定的基础。同时，PEEK由于无毒、稳定性好等特点，在医疗领域的的应用也有很大潜力。在包装与食品机械行业，随着人们食品安全与卫生意识的提高，PEEK作为安全的免润滑剂材料，在关键部件成型制造方面有很大潜力。

在实际应用中，PEEK摩擦磨损现象严重，需要进行填充、改性。通过改性，一方面可以提高PEEK的硬度和耐磨性，另一方面，改性对PEEK的结晶性能也有所提升。同时，由于PEEK价格昂贵，大量填充材料的加入，使得PEEK性价比更为合理。本文介绍了PEEK特种工程塑料耐磨增强改性方法的研究现状；总结了PEEK工程塑料常见的摩擦磨损类型，以及特定工况下PEEK工程塑料摩擦学机理的研究进展。

1 改善PEEK耐磨性的方法

目前改善PEEK耐磨性能的主要方法包括无机粒子填充、纤维与晶须填充以及共混等。无机粒子价格低廉，填充PEEK能够有效降低成本，而且硬质无机粒子在聚合物中可以起到承受载荷，减小压力、摩擦作用下的材料变形，改善材料的摩擦磨损性能。纤维与晶须具有很高的弹性模量和强度，可以显著降低材料的摩擦因数，但缺点是价格高；另外纤维增强PEEK还具有很好的阻燃特性。共混可以改变PEEK的结晶、热性能。如PEEK的玻璃化转变温度(Tg)低，和一些热稳定性好的塑料如聚醚酰亚胺进行共混后，可以明显提高共混物的Tg，提升PEEK的高温摩擦学性能。

1.1 无机粒子填充

无机粒子按照其粒径大小有纳米级和微米级2种。纳米级颗粒具有纳米效应，其表面物理化学缺陷多，易与高分子链结合，从而达到改性的目的。但同时，研究发现纳米粒子改性工艺要求较高，容易发生团簇等现象，从而影响改性效果。相比之下，微米粒子改善PEEK工程塑料性能工艺较为简单。

王齐华等[1]很早就对比研究了相同含量纳米SiC和微米SiC填充PEEK的摩擦磨损性能。研究发现纳米SiC填料能有效改善PEEK的摩擦磨损性能，其磨损类型为犁削和磨料磨损，微米SiC填料能提升材料的耐磨性，但没有减摩效果，其磨损方式以轻微的黏着磨损为主。Zalaznik等[2]研究了不同形状和大小的MoS2粒子填充改性PEEK的效果。研究结果显示不同形状和大小的MoS2粒子都能有效降低摩擦因数，有些高达30 %以上。研究发现，填料浓度较低时(约1.5 %以下)，微米MoS2填充材料的摩擦因数更低，而当填料浓度较高时(约1.5 %～5 %)，纳米MoS2填充材料的摩擦因数更低。进一步研究表明，材料的磨损率和填充粒子的硬度密切相关，填料的硬度越高，材料摩擦磨损性能越好。

纳米粒子在改善PEEK工程塑料摩擦磨损性能的同时，对材料的结晶性能也有影响。如Balaji等[3]研究了PEEK/纳米Si3N4工程塑料。研究发现，当添加10 %纳米Si3N4时，材料的结晶温度升高很多(约14 ℃)，而且此时材料硬度最高，磨损率最低，然而材料的摩擦因数很高，研究发现纳米Si3N4的团簇是摩擦因数升高的原因。

对于纳米粒子填充改善PEEK工程塑料的微观磨损过程，学者也进行了研究，如Kalin[4]在研究WS2粒子对PEEK的改性的过程中，观察到样品的磨损阶段主要包括结合、分层附着和微动磨损几个过程。

1.2 纤维与晶须填充

纤维主要有碳纤维(CF)和玻璃纤维(GF)，用纤维增强PEEK，可显著提高工程塑料的力学性能。

纤维通常与无机粒子混合来增强PEEK，形成三元工程塑料。CF有很强的减摩阻磨作用，而无机粒子可为提高工程塑料的硬度做贡献。ZHANG等[5]研究了CF增强PEEK工程塑料，结果显示，材料摩擦因数低且稳定，而且磨损程度随着载荷的增加变化不大。

近年来，多壁碳纳米管(MWCNT)也被用于增强PEEK，而且效果很好。王志等[6]研究了MWCNT增强PEEK工程塑料。发现PEEK/MWCNT工程塑料不但耐磨性等力学性能提高了，而且工程塑料具有极强的阻燃性能。

CF增强PEEK效果显著，对其摩擦磨损机理的研究，也有大量文献报道。文献[7]在研究纳米PEEK/ZrO2/CF材料的耐磨性时发现，低压低速时，工程塑料表现为轻微的局部黏着；当压力和速度很高时，工程塑料表面变得粗糙，大量CF暴露出来，存在严重的黏着磨损。为了解决高压高速下CF大量暴露的问题，文献[8]在CF增强PEEK的基础上，混杂了PTW纤维，很好地解决了前述问题。摩擦过程中，CF承担主要载荷，而PTW纤维起辅助作用，大大降低了CF从工程塑料上的剥落程度，从而提高了材料的使用寿命。

在纤维与无机粒子混合增强PEEK过程中，纳米无机粒子的添加要适量，否则极易引起团聚现象。如Zhang等[9]在研究PEEK/SCF/PTFE/SiO2工程塑料过程中，发现纳米粒子团块存在于PEEK中。随着纳米粒子的增加，纳米颗粒团聚体会越来越大。因此要综合考察各组分含量对工程塑料综合性能的影响规律[10]。

在普通CF增强改性PEEK工程塑料的基础上，一些学者为了提高CF与PEEK的结合程度，尝试对CF进行预处理，以进一步提高工程塑料的综合性能。如Sharma等[11]利用等离子体对CF进行表面处理，然后用处理过的CF改性PEEK。结果显示，相比于用未经等离子体处理CF增强的工程塑料，处理后的PEEK/CF材料的摩擦因数降低了5 %，力学性能有所提高。还有学者尝试从工艺上对CF增强PEEK工程塑料进行改进，汪怀远等[12]采用新的造孔发泡工艺，制备了ACF增强PEEK/PTFE多孔自润滑材料。结果表明，当ACF质量分数为8 %，PTFE质量分数为20 %时，工程塑料的摩擦学性能最优，与普通CF增强PEEK工程塑料相比，摩擦磨损性能有很大提高。

CF增强PEEK工程塑料力学性能优异，但CF价格昂贵，而GF具有价格低廉的特点，而且GF抗冲击性能和压缩性能好，GF增强后，PEEK工程塑料热变形温度更高，收缩率更小，这方面的文献报道也很多。文献[13]研究了短切GF增强PEEK材料的摩擦学性能。研究发现，除耐磨性增强外，短切GF增强PEEK工程塑料的热分解温度也得到了很大的提高。但相比CF增强PEEK工程塑料，GF增强工程塑料拉伸强度比较低。

晶须是一种类纤维状单晶体，晶须晶体结构比较完整，强度高，是工程塑料常采用的增强体。近年来晶须制造技术不断完善，生产成本大幅下降，这使得晶须成为聚合物改性的一种新的增强材料。戴春霞等[14]用ZnO晶须填充PEEK工程塑料，明显增强了PEEK工程塑料的耐磨性；添加10 %左右ZnO晶须时，得到的PEEK工程塑料的摩擦磨损性能最好，相比纯PEEK下降约34 %。

1.3 共混

共混是将2种或2种以上分子结构不同的均聚物、共聚物或均聚物和共聚物物理混合，然后重新造粒后注塑或热压形成新的工程塑料。共混可以在某些性能上改进工程塑料的性能。近年来通过共混来提高PEEK工程塑料的研究报道也很多。

文献[15]研究了 PEEK/PTFE 共混材料的摩擦学性能。研究了PTFE的含量与材料磨损率的关系及其摩擦学机理。文献[16]研究了PEEK/PEI/PES 共混工程塑料，当PEEK，PEI，PES的质量比为 6∶3∶1时，结晶度提高37 %以上，Tg比纯PEEK高了约20 ℃，材料的耐磨性能也得到提高，而且随着摩擦时间的增长，摩擦系数改变不明显，说明材料的高温摩擦性能有了很大提高。文献[17]研究了PEEK/CF/PTFE共混工程塑料在不同接触压力下的摩擦性能。由于PTFE的自润滑效应，使得工程塑料的在高压高速摩擦条件下(10 MPa-50 mm/s)仍然能够保持较低的摩擦因数(小于0.4)。 其原因在于PTFE可以减少聚合物材料和钢表面之间的粘合，而且PTFE较柔软，可以减少正常压力下工程塑料的摩擦因数。文献[18]研究了PEEK与超高相对分子质量聚乙烯(PE-UHMW)的共混，形成工程塑料的摩擦、磨损和抗压强度性能更好。

2 PEEK摩擦磨损机理与工况因素

2.1 PEEK的常见摩擦磨损类型

通常情况下，PEEK工程塑料的磨损类型和摩擦过程的具体工况相关，整个摩擦寿命周期内，磨粒磨损、黏着磨损和疲劳磨损3种情况都会有发生，但摩损程度和具体发生过程随具体情况而异。

磨粒磨损是指材料表面与外界硬质颗粒或硬质凸出物相互摩擦引起的表面材料损失。磨粒磨损通常会形成严重的划痕[19]。黏着磨损是指摩擦副相对滑动时, 由于黏着效应，摩擦结点发生剪切断裂，接触表面的材料从一个表面转移到另一个表面的现象[20]。摩擦磨损过程中，由于零件受交变应力，一段时间后，摩檫表面会形成疲劳裂纹。裂纹继续扩展，会造成材料表面颗粒脱落，称为疲劳磨损[21]。

通常PEEK工程塑料在不同的摩擦阶段，有着不同的磨损情况[22]，也可能是几种情况皆有，工程塑料的改性工艺以及工作环境对PEEK摩擦学性能有很大影响。

2.2 具体工况下的PEEK摩擦学机理研究

2.2.1 生物学体液环境摩擦学

在实际工程应用中，工程人员之所以选择PEEK，是因为工作场所、环境氛围特殊。如人造骨关节[23]，在医学上，目前认为PEEK是比较理想的可选材料，生物相容性好[24]。

Cowie[25]用PEEK替代钴铬合金制作了膝关节模型，并与自制胫骨组件在润滑剂为25 %血清、类似于滑膜流体的润滑环境氛围下，进行了室温下的摩擦磨损实验研究，结果显示PEEK效果接近钴铬合金。还有其他如PEEK人工椎间盘[26]等，学者对此类人造关节做了大量应用研究。贾庆卫等[27]研究了PEEK/30 %CF工程塑料作为髓臼假体材料的摩擦学性能，分别研究了干湿2种工况，其中湿摩擦采用乳酸林格氏液模拟生物学体液环境，该研究还与其他合金进行了实验对比。结果显示，在干、湿2种工况下条件下, PEEK/CF磨损量均最小。

2.2.2 不同空气氛围环境摩擦学

除了在医学上的应用，在其他领域，如化工、轻工领域，PEEK工程塑料工作环境氛围复杂多变，需要对其摩擦磨损过程与机理进行有针对性的研究。

Theiler等[28]研究了CNTs/TiO2/石墨填充PEEK在空气、真空和氢环境等氛围下，对钢盘材料的摩擦性能。结果表明纯PEEK对环境是敏感的，CNTs和TiO2增强后的材料摩擦磨损性能有很大提升。纯PEEK在真空环境下磨损率很高。石墨填充PEEK降低了在空气中的磨损率，但是在氢环境中磨损显著。TiO2填充PEEK在氢和真空条件下的磨损率最低。进一步研究表明，摩擦磨损过程中，形成薄而均匀的转移膜的附着力和环境因素有很大关系。Davim[29]也研究了空气、真空和氢环境中PEEK对钢盘的摩擦性能。研究表明真空中气体的解吸导致聚合物的弱化，从而造成了真空条件下的高磨损率。

2.2.3 水润滑环境摩擦学

在高速重载的水环境氛围下工作的部件，采用传统金属等材料，摩擦磨损现象较为严重。研究PEEK在水环境氛围中的摩擦学性能具有重要意义。

唐群国等[30]研究了CF增强PEEK工程塑料在水润滑条件下的摩擦学特性。研究发现当摩擦压力和速度较低时，PEEK的摩擦因数低、磨损量小，其原因是水在含有许多亲水基团的PEEK摩擦表面上形成了边界润滑膜，再加上水的散热作用，共同减弱了材料的摩擦磨损。但当压力较高时，边界润滑水膜被破坏，而且材料表面温度升高，PEEK发生黏着磨损，摩擦系数增高，摩擦过程中产生大量的磨屑，从而更加剧了材料的磨损。Laux等[31]研究了纯PEEK及PTFE/CF/石墨填充PEEK 2种材料在干湿2种工况下摩擦磨损过程。研究发现填充材料表现出优异的干摩擦阻力。在湿摩擦工况下，水对微动环境有很大影响，增加了摩擦碎片的产生，填充材料的磨损比干摩擦工况下增加了将近3倍。纯PEEK正好相反，湿摩擦条件下磨损量比干摩擦工况要小很多。

2.2.4 腐蚀环境氛围摩擦学

在有腐蚀性工作环境下，金属等传统材料耐腐蚀性有限，PEEK由于其独特的耐腐蚀性，发展前景广阔，需要对其腐蚀环境氛围下的摩擦学机理进行研究。

王超等[32]研究了PEEK/SiC/CF和PEEK/SiC/PTW工程塑料在PH值为1的硫酸溶液中的耐蚀性能和摩擦学性能。结果表明，在腐蚀性介质中，质量分数2.5 %的纳米SiC填充工程塑料的耐蚀性最佳，摩擦学性能最佳。在滑动摩擦过程中，PTW可以起承载作用，脱落的PTW可以填充到对偶面的划痕之中，减小磨粒磨损程度，同等情况下PEEK/SiC/PTW工程塑料摩擦学性能优于PEEK/SiC/CF。王志强等[33]以不锈钢与碳纤维增强PEEK为摩擦副，对其在海水中接触表面的温度、摩擦因数和摩擦磨损状况进行了测试。结果表明，摩擦因数随着时间的增加稳定在0.1左右，且磨损程度小于对比材料。梁瑛娜等[34]研究了海水润滑条件下316L不锈钢与仿生非光滑表面PEEK/CF的摩擦学性能。研究结果显示，材料摩擦因数稳定在0.02～0.06，试样温升小，磨损率小。

3 应用展望

PEEK 材料的应用非常广泛。PEEK 具有良好的加工成型特性。在航空航天[35]领域，它可以替代铝、钛和其他金属材料制造所需的零部件。在制造业[36]领域，它可以满足我们对轻量化设计的需求。而且由于力学性能高、耐热、耐磨损，耐腐蚀，PEEK可以做到“以塑代钢”，替代部分高性能金属零件[37]，用于制造活塞[38]、轴承[39-40]、轴类[41]、泵类[42]等核心工作部件，小型机器人关键部件[43]以及电子元器件[44]等。

在包装与食品机械行业，随着食品加工、包装设备运行速度的加快，对设备的可靠性要求也在提高。同时食品加工、包装过程中的清洗、消毒、无菌包装等工艺过程复杂，对包装设备关键零部件的可靠性要求更高。传统材料如聚酰胺、PTFE 等已无法满足包装设备高速、耐磨、无毒的要求。PEEK 具有优异的耐高温、耐磨损、耐腐蚀等性能且无毒，因此 PEEK 是食品加工、包装机械设备关键零件如插拔、芯轮、轴套、齿轮、传动滚子链等[45]的设计、制造的理想选材。采用 PEEK 可以提高设备关键部件塑料零件的使用寿命，减少停机维修，从而提高设备的可靠性、稳定性[46]。

4 结语

虽然对 PEEK 耐磨改性的研究及应用已取得一定成果，但一些特定工况如食品机械工作环境下的摩擦磨损机理还不完善，需要进一步探究其机理。研究PEEK工程塑料的加工、成型工艺与摩擦学性能的关系；分析PEEK工程塑料成型过程中系列物理化学结晶转变与材料摩擦特性的关系；研究探寻性能更好的增强体和更简便的合成工艺，从而推动PEEK工程塑料在行业中的广泛应用。

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