航空煤油替代燃料模型构建方法及HEF航空煤油替代燃料模型

郑 东 钟北京 姚 通



航空煤油替代燃料模型构建方法及HEF航空煤油替代燃料模型

郑 东1,2钟北京2,*姚 通3

(1西南交通大学机械学院, 成都 610031；2清华大学航天航空学院，北京100084；3清华大学热能工程系燃烧能源中心，北京100084)

本文在完善燃烧化学特性参数，发展更准确的混合物特性参数计算方法的基础上，提出一套完整的、精确的航煤替代燃料模型构建方法。并采用定容燃烧弹实验系统首次测量了初始温度420和460 K、压力0.1 MPa，实际HEF航煤以及代表性组分十氢萘的层流火焰传播速度，为本文发展和验证替代燃料模型提供充分的实验数据。依据该方法提出了摩尔分数为65%正十二烷、10%正十四烷、25%十氢萘三组分HEF航煤替代燃料模型。充分的的实验和计算结果验证表明，替代燃料模型与实际HEF航煤在物理特性和燃烧化学特性方面有很高的相似性。本文提出的HEF航煤替代燃料模型和实验测量的层流火焰传播速度，为后续化学反应机理的发展与验证奠定了基础。

航空煤油；替代燃料；高能量密度燃料；层流火焰传播速度；反应机理

1 引言

为了进一步提高飞行器航速与航程，高能量密度燃料(HEF: High Energy Density Fuel)成为各国争相研究的热点1。其中，HEF航空煤油(以下简称航煤)在航空发动机燃烧室中湍流燃烧的研究最具重要性和挑战性，其核心问题是强烈的湍流与燃料燃烧化学反应的相互作用2，因此发展HEF航煤化学反应机理是阐明湍流与化学反应相互作用的必要前提。鉴于HEF航煤是包含多种大分子碳氢化合物的复杂混合物，直接构建其化学反应动力学模型是行不通的。因此，需要发展包含较少组分的替代燃料模型，进而构建其化学反应机理。这种方法也常用于研究其它燃油(汽油、柴油)的化学反应动力学3–5。目前大量的研究均针对传统航煤，试图发展能够表征实际燃料部分物理特性和燃烧化学特性的替代燃料模型。

Edwards等6比较了正十二烷与JP-7航煤的物理特性(密度、粘度、导热率、热熔等物理特性)，认为正十二烷可以作为JP-7航煤粗略的物理替代模型。在后续研究中进一步强调替代燃料必须能够描述实际燃料重要的物理和燃烧化学反应特性7。Wood等8根据蒸馏曲线的匹配性提出了JP-4航煤的14组分替代燃料模型。Violi等9提出6组分和7组分的替代燃料模型，用于描述JP-8航煤的蒸馏特性、闪点、组成、碳烟生成等特性。范学军等10针对RP-3航煤，基于热物性提出了摩尔分数为49%正癸烷/44%三甲基环己烷/7%丙基苯替代燃料模型。曾文等11同样基于物理特性，提出了摩尔分数为65%正十烷/10%甲苯/25%丙基环己烷RP-3航空煤油替代燃料模型。但是这些替代燃料模型10–12缺少燃烧化学特性方面的验证，而且部分替代燃料模型代表性组分较多，不易于反应动力学模型的发展。

因此，为了同时兼顾物理和燃烧化学特性相似性，近年来发展替代燃料模型的思路大多是：以匹配重要特性参数，如密度、分子量(MW: Molecular Weight)、氢碳原子数比(H/C: Hydrogen/Carbon)、衍生十六烷值(DCN: Derived Cetane Number)、碳烟阈值系数(TSI: Threshold Sooting Index)等为目标，确定代表性组分及其比例，从而构建替代燃料模型。例如Dooley等13以MW、H/C、DCN和TSI特性参数为目标，提出了摩尔分数为42.67%正癸烷/33.02%异辛烷/24.31%甲苯三组分Jet-A替代燃料模型。随后着重考虑燃烧化学特性相似性，提出了摩尔分数为40.4%正十二烷/29.5%异辛烷/22.8%三甲基苯/7.3%正丙基苯四组分Jet-A替代燃料模型14。我们之前的研究15以匹配密度、粘度、MW和H/C为目标，提出了摩尔分数40%正癸烷、42%正十二烷、13%乙基环己烷和5%对二甲苯四组分RP-3航煤替代燃料模型，并发展其化学反应机理。虽然相关的研究已经考虑到了燃烧化学特性相似性，但匹配燃烧化学特性参数仍然不够全面，针对混合物目标参数计算大多采用近似线性关系式13–15。

因此，本文就进一步完善燃烧化学特性参数，以及更为精确的混合物特性参数计算方法展开深入研究，提出一套完整的、精确的航煤替代燃料模型构建理论方法。依据该理论方法发展能够全面描述实际HEF航煤物理和燃烧化学特性的替代燃料模型。并采用定容燃烧弹实验系统，测量实际HEF航煤及替代燃料模型层流火焰传播速度，着重验证其燃烧化学特性的相似性。为后续HEF航煤化学反应动力学模型的构建与验证，提供准确替代燃料模型和充分实验数据。

图1 发展航煤替代燃料模型的方法

2 替代燃料模型构建理论方法

如图1所示给出了本文提出的发展航煤替代燃料模型的方法，该方法可分为三个层次：一是通过实验研究实际燃油组成、物理和燃烧化学特性。二是依据实验测量的燃油特性，选择不同烃类的代表性组分。三是优化代表性组分比例，具体过程如图1所示，通过优化程序初步确定代表性组分比例，进而计算混合物特性参数，然后计算目标函数(即全局误差)，最后判断全局误差是否达到最小。从而，使得混合物(即替代燃料模型)的物理、燃烧化学特性与实际燃油匹配。对于前两个层次具体内容在我们之前的研究15和相关文献14中有详细介绍，这里不再累赘。本文将重点阐述在第三层次中所完善的燃烧化学特性参数，以及精确的混合物特性参数计算方法。

2.1 目标特性参数

替代燃料模型要能准确描述实际燃油流动、雾化蒸发、着火燃烧等特性，其所要匹配的物理和燃烧化学特性参数必须更加全面。下面逐一介绍重要的目标特性参数，及由代表性组分组成的混合物特性参数计算方法。

2.1.1 密度/黏度

密度是燃油最基本的物理特性之一，文献16中作为替代模型首要匹配的物理特性参数，对于混合物密度计算均采用近似线性关系式(1)。而黏度不仅关系到传输性质，而且一定程度上决定了燃油的雾化蒸发过程。为了能够再现航煤在喷雾燃烧中的雾化蒸发特性，替代燃料模型的密度和黏度均应该与实际航煤接近，因此本文同时选择密度、黏度物理特性参数。与此同时，本文基于Supertrapp程序17采用广义对应状态法则和Peng-Robinson方程对混合物的密度、粘度进行更为精确的计算，以取代近似线性关系式(1)的计算方法。

ρ = ∑viρi(1)

式(1)中v是代表性组分的液体体积分数，ρ是代表性组分的密度。

2.1.2 分子量/碳氢比

分子量对气相燃料的扩散有重要影响18，要能描述航空煤油气相扩散特性，替代燃料模型平均分子量应该与航煤分子量匹配；碳氢比决定了燃烧产物CO2和H2O的比例，控制反应系统的生成焓和绝热火焰温度，对燃料燃烧有重要影响14，替代燃料模型的碳氢比需与航空煤油一致。对于混合物平均分子量和碳氢比可以通过式(2)、(3)准确计算。

MW = ∑xiMWi(2) H/C = (∑xiHi)/(∑xiCi)(3)

式(2)、(3)中x是代表性组分摩尔分数，MW、H和C分别是代表性组分的分子量、氢原子数和碳原子数。

2.1.3 DCN

DCN反映燃油喷雾燃烧着火过程特性，是重要的燃烧化学特性参数之一。大量的文献13,19–21通过实验测量了纯组分、混合燃料以及实际燃油的DCN，其中Dooley等13针对正癸烷/甲苯/异辛烷两组分和三组分混合燃料的DCN进行了详细实验研究。如图2所示整理了随甲苯液体体积分数和摩尔分数变化，正癸烷/甲苯混合燃料DCN实验测量值13，并进行了线性拟合。由图2可见，混合燃料的DCN与组分液体体积分数表现出较高的线性关系，而与组分摩尔分数线性关系较差。因此，对于混合物DCN的计算可以采用线性关系式(4)。Mueller等19在研究柴油替代燃料模型也采用了该线性关系式，计算替代燃料模型DCN。

DCN= ∑viDCNi(4)

2.1.4 层流火焰传播速度

除了上述DCN描述燃油着火特性外，燃油燃烧特性也是不容忽视的。层流火焰传播速度是反映燃料基础燃烧特性最重要、最直接的参数之一22，因此本文首次将层流火焰传播速度作为重要的燃烧化学特性参数，完善匹配的燃烧化学特性参数。

图3给出了Rau等23对异辛烷/乙醇混合燃料的层流火焰传播速度实验测量结果，并对实验值随乙醇液体体积分数进行了线性回归，不难发现混合燃料层流火焰传播速度与乙醇液体体积分数呈现较高的线性关系。因此，对于混合物层流火焰传播速度可以采用线性关系式(5)计算获得。与此同时，图4对比了Van Lipzig等24异辛烷/正庚烷/乙醇(液体体积比1/3)层流火焰传播速度实验值，和采用线性关系式(5)计算值。由图4可见，计算结果和实验结果高度一致，充分说明采用线性关系式(5)能准确计算混合物的层流火焰传播速度。

FS=∑vFS(5)

图3 异辛烷/乙醇混合燃料火焰传播速度测量随乙醇比例的变化关系23

图4 异辛烷/正庚烷/乙醇混合燃料火焰传播速度计算值与实验值对比24

式(5)中FS是代表性组分的层流火焰传播速度。

2.2 目标函数与优化

目标函数表示混合物和实际燃油目标特性参数的全局误差，本文通过式(6)计算。当全局误差即最小时，表明混合物目标特性参数与实际燃油最接近。

Er = WDCNF2DCN + WFSF2FS + WMWF2MW+ WH/CF2H/C + WρF2ρ + WμF2μ(6)

式(6)中W是特性参数的权重因子，F定义为混合物与实际燃油特性参数的相对误差。本文通过式(7)–(12)计算混合物与实际燃油各个特性参数的相对误差。

FDCN = (DCN − DCNreal)/DCNreal(7) FFS = (FS − FSreal)/FSreal(8) FMW = (MW − MWreal)/MWreal(9) FH/C = (H/C − H/Creal)/H/Creal(10) Fρ = (ρ − ρreal)/ρreal(11) Fμ = (μ − μreal)/μreal(12)

式(7)–(12)中DCNreal、FSreal、MWreal、/real、real和real分别代表实际燃油的DCN、层流火焰传播速度、MW、/、密度和动力黏度。

图5 定容燃烧弹实验系统示意图

整个优化过程如图1所示，首先由组分优化计算获得代表性组分的组成比例。然后依据上述混合物特性参数计算方法，获得混合物的特性参数值。进而通过式(6)–(12)计算相对误差值和目标函数值，判断是否达到最小值。其中组分优化算法：确定相对误差值最大的特性参数，选择易于调整该特性参数的代表性组分并调整其比例，归一化后给出优化的组成比例。通过如此反复迭代计算直到达到最小值，获得替代燃料模型。本文对Supertrapp程序进行二次开发(即修改原程序中参数输入和计算结果输出子程序，实现与优化主程序的耦合)，基于Fortran语言编程实现整个优化过程计算。

3 层流火焰传播速度实验测量

上一节中提出了一套完整的、精确的航煤替代燃料模型构建理论方法。其中层流火焰传播速度反映燃烧化学特性重要参数之一，丰富准确的层流火焰传播速度实验数据是替代燃料模型提出的必要前提。对于大部分代表性组分的火焰传播速度可以查阅相关参考文献25,26，而对于下一节HEF航煤和代表性组分十氢萘，目前尚无文献报道相关实验数据。因此本节采用定容燃烧弹实验系统，测量其层流火焰传播速度。

图5给出了定容燃烧弹实验系统示意图，本实验系统主要包括定容燃烧弹本体、电加热控温系统、点火控制系统、进排气系统和高速纹影系统。实验系统测量的初始压力范围0.1–3 MPa，初始温度范围300 K–530 K。定容燃烧弹内腔总体积为2.985 L，观察窗半径35 mm采用JGS1石英玻璃。可观测的火焰区域占定容弹体积6.3%，因此可以认为在可观察范围内是球形火焰是定压燃烧过程。采用Phantom v611高速数字摄影机，拍摄参数设置为像素608–608，拍摄速度8000帧/秒。Chen等27对球形火焰法测量层流火焰传播速度的影响因素(点火、内腔边界、火焰不稳定、非线性拉伸等等)进行了详细分析。因此本文剔除由点火、内腔边界和火焰不稳定影响的数据，火焰传播速度与拉伸率呈现良好的线性关系，并采用线性拉伸法获得无拉伸层流火焰传播速度。

采用上述定容燃烧弹实验系统，测量了初始压力0.1 MPa、初始温度420和460 K、当量比范围0.6–1.4条件下，代表性组分十氢萘和HEF航煤的层流火焰传播速度。如图6和图7分别给出了十氢萘/空气、HEF航煤/空气层流火焰传播速度的实验测量结果。由图6和图7可见随初始温度增加，层流火焰传播速度均增大；在当量比1.1附近层流火焰传播速度达到最大；相同工况下十氢萘和HEF航煤层流火焰传播速度差距较小。

4 HEF航煤替代燃料模型

本节以HEF航煤为对象，采用上述航煤替代燃料模型构建方法，发展HEF航煤的替代燃料模型。HEF航煤样品来自于天津大学化工学院。

4.1 HEF航煤成分和特性参数

首先通过色谱-质谱联用仪(GC-MS: Gas Chromatograph-Mass Spectrometer)确定HEF航煤燃料的组成分成及其相对摩尔分数，并分别按照组分的烃类别对GC-MS分析的组分进行归类。如图8和图9分别给出了HEF航煤不同烃类组成比例和组成成分碳数分布。由图8可见，HEF航煤中基本上只含有链烷烃和环烷烃类物质，链烷烃类组分占比高达82.3%，环烷烃占比19.7%，与RP-3航煤的组成烃类15有较大差异。由图9可以看出，HEF航煤中碳氢化合物的碳数分布比较集中在C10–C14之间，均为大碳氢化合物。其中浓度最高的碳氢化合物为C11和C12，其总摩尔分数高达79.7%。

图6 十氢萘/空气层流火焰传播速度实验测量结果

图7 HEF航煤/空气层流火焰传播速度实验测量结果

图8 HEF航煤组成成分(摩尔分数)

图9 HEF航煤组成成分碳数分布

其次对HEF航煤的重要物理和燃烧化学特性参数进行分析。表1给出了本文测量的结果，并与文献15中RP-3结果进行了对比。由表1可见HEF航煤的密度、H/C与RP-3航煤接近，但其分子量、粘度、蒸发温度、DCN均大于RP-3，表明两种型号航煤的理化特性有较大的差异。

表1 HEF航煤的特性参数分析结果

表2 HEF航煤代表性组分的特性参数

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4.2 HEF航煤替代燃料模型

上述HEF航煤的组成成分和特性参数实验分析结果，为构建替代燃料模型提供了重要依据。由HEF航煤成分分析可知该航煤基本上只含有82.3%链烷烃和19.7环烷烃，平均碳原子数为11.75。鉴于正十二烷分子量、碳原子数与HEF航煤接近(见表2)，而且正十二烷也是常用的航煤替代燃料组分。与此同时，正十四烷有较高的分子量、粘度、蒸发温度(见表2)，是较为理想的平衡理化特性的组分。因此选择正十二烷和正十四烷作为新型航煤链烷烃代表性组分。相对于单环烷烃而言，双环十氢萘具有更高的碳原子数和密度(见表2)，更适合作为HEF航煤环烷烃类的代表性组分。至此本文选择正十二烷、正十四烷和十氢萘作为HEF航煤的代表性组分。而且文献30–32对于正十二烷、正十四烷和十氢萘化学反应机理均有一定的研究，这为后续发展HEF航煤燃烧化学反应机理奠定了基础。

图10 HEF航煤及其替代燃料模型层流火焰传播速度

本文选择密度、黏度、H/C、分子量、DCN、层流火焰传播速度为需要匹配的目标特性参数，特性参数权重因子均为1。通过对目标函数优化最终确定摩尔分数65%正十二烷、10%正十四烷和25%十氢萘三组分HEF航煤替代燃料模型。

4.3 HEF航煤替代燃料模型合理性验证

通过计算和实验测量上述提出HEF航煤替代燃料模型的物理和燃烧化学特性参数，并与实际HEF航煤的测量结果进行对比(如表1所示)。由表1对比结果可见，本文提出的替代燃料模型的密度、黏度、H/C、分子量以及DCN与实际HEF航煤非常相近。

进一步对替代燃料模型与实际HEF航煤在燃烧特性方面的相似性进行充分实验验证。同样采用定容燃烧弹实验系统测量HEF航煤替代燃料模型的层流火焰传播速度，并与实际HEF航煤实验值进行对比。图10给出了初始温度420和460 K、压力0.1 MPa、当量比0.7–1.4范围，实际HEF航煤及其替代燃料模型层流火焰传播速度。由图10可见，当量比0.7时替代燃料模型和实际燃油的层流火焰传播速度略有偏差，这是由于极贫燃条件下，初始火焰球形度较差，从而引起较大的误差。除此以外，在其余当量比范围两者层流火焰传播速度高度一致，说明HEF航煤替代燃料模型能够准确的描述实际HEF航煤的燃烧化学特性。

5 结论

本文采用Supertrapp程序精确计算混合物物理特性，增加层流火焰传播速度作为重要的燃烧化学特性参数，并讨论了混合物燃烧化学特性参数的准确计算方法，提出了一套更完整的、更精确的航煤替代燃料模型构建理论方法。

采用定容燃烧弹实验系统首次测量了初始温度420和460 K、压力0.1 MPa、当量比范围0.7–1.4，实际HEF航煤以及代表性组分十氢萘的层流火焰传播速度，为本文发展和验证替代燃料模型提供了必要的实验支撑。

以HEF航煤为对象，采用本文航煤替代燃料模型构建方法，提出了摩尔分数65%正十二烷、10%正十四烷、25%十氢萘三组分HEF航煤替代燃料模型。充分的实验和计算结果验证了HEF航煤替代燃料模型和实际HEF航煤在物理特性和燃烧化学特性方面的相似性。

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Methodology for Formulating Aviation Kerosene Surrogate Fuels and the Surrogate Fuel Model for HEF Kerosene

ZHENG Dong1,2ZHONG Bei-Jing2,*YAO Tong3

(123)

The methodology for formulating aviation kerosene surrogate fuels was developed based on enriching combustion chemical property parameters, and presenting accurate computational method for mixture fuel property parameters. Moreover, under the conditions of initial pressure of 0.1 MPa, initial temperatures of 420 K and 460 K, the laminar flame speeds of the real HEF kerosene were measured using the constant-volume combustion bomb experiment. Depending on the methodology, the HEF kerosene surrogate fuel model, consisting of 65%-dodecane/10%-tetradecane/25% decalin (mole fraction), was presented. Sufficiently validated results indicated that in both physical and combustion chemical properties, the surrogate fuel models have high similarity with the real HEF kerosene. The present surrogate fuel model and experimental data provide a foundation for the development and validation of the chemical mechanism.

Aviation kerosene; Surrogate fuel; High energy density fuel; Laminar flame speed;Reaction mechanism

April 24, 2017;

May 25, 2017;

June 12, 2017.

Corresponding author. Email: zhongbj@tsinghua.edu.cn; Tel: +86-10-62772928.

10.3866/PKU.WHXB201706121

O643

The project was supported by the National Natural Science Foundation of China (91441113) and Fundamental Research Funds for the Central Universities (2682017CX035)

国家自然科学基金项目(91441113)和中央高校基本科研业务费专项资金项目(2682017CX035)资助