灰霾污染和清洁过程中污染物垂直结构特征

王 界，李 亮，孟晓艳，潘本锋，万学平，贾国山

1.无锡中科光电技术有限公司，江苏 无锡 214135 2.中国环境监测总站,国家环境保护环境监测质量控制重点实验室，北京 100012 3.兴义市环境保护局，贵州 兴义 562400

近年来，中国面临的大气复合型污染越来越严重[1-6]。大气复合污染是指由机动车尾气、燃煤、光化学烟雾和酸雨等多种污染类型相互叠加耦合而成，其典型表现是城市地区大气灰霾污染发生的频次逐年增加[7]。对于该复杂的环境污染问题，在没有国外先进经验可以借鉴的情况下，环境监测和治理遇到了前所未有的挑战[8-11]。传统灰霾监测技术主要依赖于简单记录、颗粒物采样分析和地面定点测量等，但其监测时间跨度及监测面积的广度不能满足区域污染监测的需要[12]。随着激光器技术的革新，用于监测大气中气溶胶和痕量气体成分的激光雷达等地基遥感设备已逐渐成为大气复合污染监测中不可或缺的监测仪器。激光雷达能够以高空间分辨率、高探测灵敏度对大气污染物的垂直剖面特征进行探测分析，因其实时、在线运行，激光雷达可以对污染物的时空分布进行探测[13-16]。因此，以激光雷达为核心的地基遥感监测仪器能够弥补近地面监测技术的不足。通过结合近地面监测结果和地基遥感监测结果，描绘大气复合污染的立体分布，实现对污染过程、污染特征的解析。本文针对无锡市一次典型的灰霾过程进行研究，采用大气颗粒物监测激光雷达、近地面颗粒物分析仪，对灰霾污染的垂直分布进行探测，重点分析污染形成中污染物的演变特征和污染物的清洁机制，阐述了地基遥感激光雷达在灰霾污染监测中发挥的作用。

1 站点概况及仪器介绍

无锡灰霾站(地理坐标为31°30′N, 121°21′E)位于江苏省无锡市东南部，站点设置在江苏物联网发展研究中心大楼顶层，距离地面约20 m。站房周围无居民区及工业区，临近交通道路但车流量较小，南面约1 km处为城市垃圾焚烧发电厂，除此之外无明显的污染排放来源。该站点设立于2010年，装备的仪器有颗粒物激光雷达(AGHJ-I-LIDAR)，能见度仪，BCA7型大气碳黑分析仪，大气成分监测仪(Thermal Scientific 42i、 49i、43i)，颗粒物分析仪(Thermal Scientific TEOM 1405)，气象仪(AWS2-SW )等仪器。核心仪器原理介绍，参见文献[17]。

2013年11月6—13日，无锡地区经历了灰霾形成和清除过程。图1为空气质量指数(AQI)小时值时间序列以及站点内能见度仪的实时监测结果。

图1 AQI和能见度统计结果Fig.1 Results of visibility and AQI from Nov. 6th to 13th 2013 in Wuxi

由图1可见，11月6日，AQI从早上的不足100，快速增至中午的225以上，无锡地区进入“重度污染”。该污染程度一直持续至8日中午，AQI在8日下午和9日凌晨降至100左右。9日中午，污染程度加重，无锡再度进入“重度污染”阶段。9日22：00时，AQI达到峰值(318)，无锡地区也出现了2 h的“严重污染”过程。10日上午07：00，AQI快速降至48，站点空气质量显示“优”。截至14日凌晨，站点附近的AQI范围为50～100，保持“良”的空气条件。能见度的监测结果发现，6—9日，站点附近的能见度峰值不足15 km，均值约6.95 km。10—13日，能见度逐渐改善，峰值接近25 km，均值约14.2 km。在后文的讨论过程中，将11月6—9日、10—13日标记为“污染时段”和“清洁时段”。

2 污染特征分析

2.1 颗粒物的垂直分布特征分析

颗粒物监测激光雷达可以有效获取气溶胶的时空分布特征。雷达监测结果发现，污染时段颗粒物主要分布在2 km以下，如图2(a)所示。颗粒物垂直分布日变化明显。

消光系数结果显示，6—8日早上和晚间，消光系数不足0.3 km-1，颗粒物集中分布的高度不足1 km。但中午时分，消光系数增大至0.6～0.8 km-1，颗粒物的垂直扩散高度也达到1.2～1.6 km左右。8日中午至9日中午，该时段颗粒物产生的消光系数明显降低，同时污染程度也相应减轻。另外，激光雷达观测的退偏振度结果如图2(b)所示。

6—9日期间，颗粒物产生的退偏振度系数不足0.05，以球形细粒子为主。颗粒物的垂直分布呈从近地面向高空扩散的趋势。高空2～3 km也分布有退偏振度系数约0.03的颗粒物。颗粒物的垂直分布观测说明在灰霾污染发生时，颗粒物主要集中在近地面1 km以下，较大的消光系数对近地面的污染程度影响较大。高空分布的颗粒物有加重近地面污染的可能性。

图2 污染时段(2013年11月6—9日)颗粒物激光雷达的监测结果Fig.2 Results of the LiDAR measurements for the polluted state on November 6-9

11月10日凌晨，激光雷达观测到明显降雨过程，云层低于800 m，雨云产生的消光系数大于1.5 km-1。雨云在10日下午19:00左右抬升至2 km的高度，站点附近的天气开始变晴(图3)。11—13日，颗粒物的日变化明显。早晨和夜晚颗粒物较少，白天颗粒物较集中，但由于白天扩散条件较好，污染物的分布主要集中在高空，此时，近地面的污染程度明显改善。这与污染过程中颗粒物的垂直分布明显不同。观测还发现，在白天出现的消光系数最大值不足0.6 km-1，该最大值出现在1.6 km高度附近。为详细考查污染过程和清洁过程中污染物的垂直分布对污染程度的影响，分别对11月7日(重度污染)、11月11日(良)的消光系数日均值垂直变化特征进行研究，分析方法如文献[18]所述，结果如图4所示。在污染时段中，在1.5 km以下，颗粒物产生的消光系数几乎为常数，约0.2 km-1。在清洁时段，颗粒物产生的消光系数随高度递增急剧降低，至1.5 km附近，消光系数已从近地面的0.22 km-1降至0.05 km-1，随着高度的继续增加，由于云层的影响，在2～2.5 km范围内，产生大于0.15 km-1的消光系数。该分析表明，在污染过程中，较厚的气溶胶层是导致近地面空气质量恶化的主要原因。

2.2 近地面颗粒物浓度监测结果

近地面监测的PM10、PM2.5和碳黑(BC)的质量浓度变化特征如图5所示。在整个监测过程中三者的变化趋势较为一致。

分别对污染时段和清洁时段进行统计，结果表明，污染时段三者的浓度水平明显高于清洁时段。污染时段中，PM10的平均质量浓度为(164.99±89.14) μg/m3，PM2.5的平均质量浓度为(144.83±66.60) μg/m3，分别是标准参考值的1.1、1.92倍。污染过程中，PM2.5/PM10>0.5的时段占全时段的93%。清洁时段PM10、PM2.5的浓度水平分别为(66.10±37.14)、(52.48±36.58) μg/m3。另外，观测结果还发现，污染时段BC粒子的平均质量浓度为(3.77±1.69) μg/m3，明显高于清洁时段[(1.03±0.59) μg/m3]，与其他学者在城市地区的研究结果接近[19-20]。在11月7日夜间21：00—22：00，BC的小时均值超过10 μg/m3，这可能与站点附近的垃圾焚烧厂偷漏排有关。

图3 清洁时段(2013年11月10—13日)颗粒物激光雷达监测结果Fig.3 Results of the LiDAR measurements for the clear state on November 10-13

图4 消光系数廓线日均值变化Fig.4 Daily averages of extinction coefficients profiles

图5 近地面颗粒物和BC的质量浓度监测结果Fig.5 Hourly averages of PM10, PM2.5 and BC mass concentrations

2.3 大气成分要素监测结果

近地面的大气成分监测结果如图6所示。污染过程中O3的平均浓度水平为(24.58±22.87)nmol/mol，NOx的平均浓度水平为(38.84±23.93) nmol/mol，清洁时段中O3、NOx的平均浓度水平分别为(14.54±7.01)、(23.70±13.73) nmol/mol。大气中氧化剂通常采用“O3+NOx”总的浓度来衡量。统计结果发现，污染时段大气中氧化剂水平为63.41 nmol/mol，是清洁时段的1.73倍。高的大气氧化剂水平，表明重污染时段该站点附近二次污染程度较严重。分析发现，2个时段中的SO2平均水平差别不是很明显。

图6 近地面大气成分监测结果Fig.6 Time series of concentrations of O3, NOx, SO2 and "O3+NOx"

2.4 气象参数分析

近地面气象参数的观测结果统计分析(图7)显示，污染过程中，站点附近相对湿度较高，大气压力较低，平均风速仅有1.26 m/s，以静稳天气为主。地面天气形势图(图8)表明，11月9日上午08：00冷锋锋前处于陕西、河南、山东一线，11月10日上午08：00，冷锋锋面已经推移出入东海。冷锋的快速过境，导致近地面温度下降约10 ℃，峰值风速接近6 m/s，平均风速增大至2.08 m/s。锋面移动剧烈地改变了空气的对流状况，对污染物的扩散有利。综合气象参数的分析结果发现，较低的大气压力、高温、高湿形成的静稳天气是造成近地面污染程度加重的客观原因。

图7 近地面气象参数观测结果Fig.7 Hourly variation of wind speed, pressure, RH and ambient temperature

图8 地面天气形势图Fig.8 Surface isobaric observation on 09 November (left) and 10 November (right)

3 结论

结合近地面数据和地基遥感激光雷达的监测结果，对无锡地区冬季的一次灰霾污染过程进行研究，发现了污染过程中污染物主要集中在近地面1 km以内，从近地面至高空1.5 km的分布较为均匀，产生的消光系数接近0.8 km-1，对近地面的污染形成、加重有直接的影响。清洁过程中，垂直扩散条件变好，颗粒物产生的消光系数较小，近地面不足0.5 km-1，并且颗粒物分布随高度的增加递减，高空1.5～2 km附近几乎无气溶胶分布。这也是清洁过程中，近地面空气质量变好和能见度改善的主要原因。由于颗粒物的垂直分布存在差异性，导致污染时段近地面PM10、PM2.5、BC浓度水平分别是清洁时段的2.48、2.76、3.66倍，其中PM2.5在PM10中的占比超过0.5的比例达到93%；气体组分的监测结果发现，污染时段中大气氧化剂水平是清洁时段的1.73倍，可能加剧了大气中二次颗粒物的转化。对气象参数分析发现，污染时段高温、高湿和较低的大气压力所产生的静稳条件是污染程度加重的外因。

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