树脂基复合材料帽形结构固化温度场数值模拟*

陈 蓉，李树健

(1.湖南工程学院 机械工程学院，湘潭 411104；2.风电装备与电能变换协同创新中心，湘潭 411104；3.湖南科技大学 机电工程学院，湘潭 411201)

树脂基复合材料帽形结构固化温度场数值模拟*

陈 蓉1，2，李树健3

(1.湖南工程学院 机械工程学院，湘潭 411104；2.风电装备与电能变换协同创新中心，湘潭 411104；3.湖南科技大学 机电工程学院，湘潭 411201)

针对树脂基复合材料固化过程温度场分布难以有效表征问题，以帽形结构为例，采用有限元数值模拟方法对其固化过程温度场进行了仿真分析.结果表明：(1)固化工艺温度越高，树脂放热量越大，且相应固化度越大；(2)提高固化工艺温度有利于加快固化交联反应的进程，并通过数学拟合的方法，获得了固化反应速率与温度的关系曲线.

树脂基复合材料；帽形结构；温度场；数值模拟

0 前言

先进树脂基复合材料(Advanced polymer matrix composites)，主要是指以树脂作为承力载体，用碳纤维等高性能增强相增强的复合材料[1].自上世纪60年代中期问世以来，由于其良好的可设计性、材料与结构的同一性，重量轻、比强度比刚度高、耐腐蚀，以及独特的电热性能和便于大面积整体成型等显著优点，使之与传统钢、铝合金结构材料相比，具有更优越的综合性能[2-4].因此，先进树脂基复合材料在航空航天等高科技领域得到了广泛应用，其用量高低已经成为衡量飞行器先进性的重要指标[5].近几年，随着航空制造技术的发展，先进树脂基复合材料在大飞机上的应用已经从次承力结构迅速扩展到主承力结构，其用量从25%左右激增到52%左右.在大飞机领域，空客军用运输机A400M在机翼上使用了先进树脂基复合材料，波音B787和空客A350在机翼和机身上均使用了先进复树脂基合材料，而大飞机空客A380在机翼、机身、尾翼、中央翼盒等关键部位，采用复合材料的用量已达结构总重的25%左右[6,7].

在所有复合材料构件设计选型中，蒙皮与长桁组成的加筋壁板结构成为主要的结构形式，其中，帽形结构由于具有良好的稳定性且传递轴向载荷效率高等优点，成为机身段等筒状结构的首选，如图1所示.在帽形结构成形过程中，构件内部温度场分布是影响成形质量的重要因素，能够有效表征其成形过程的温度场分布情况，是当前学者研究的热点.针对树脂基复合材料固化过程温度场分布难以有效表征问题，本文通过采用有限元数值仿真方法，研究固化工艺温度对树脂基复合材料帽形结构固化温度场的影响，旨在有效预测树脂基复合材料帽形结构固化过程的温度场分布，为工程实践中的固化工艺优化提供理论支持.

图1 典型树脂基复合材料帽形结构

1 数学建模

1.1 热-化学模型

关于先进树脂基复合材料固化过程的温度场问题，其本质是带有非线性内部热源的热传导问题，这个非线性内部热源，便来自于复合材料树脂基体的自身交联反应放热.目前，研究复合材料温度场问题，几乎都是建立在经典热-化学模型的基础上[8,9]：

(1)

(2)

(3)

1.2 固化动力学模型

本文采用唯象模型的自催化模型形式，其具体表现形式为[10]：

(4)

此时，固化速率反应函数 的表现形式为：

(5)

其中，Ai为自催化动力学模型的频率因子，ΔEi为自催化动力学模型的活化能，m1、n1为自催化模型的反应级数.

2 材料参数、网格划分与边界条件

本文数值仿真的材料选用AS4/3501-6复合材料，其材料参数[11]见表1.树脂基复合材料帽形结构的几何模型如图2所示，其中，为便于仿真结果处理，设定帽形筋条厚度0.8 cm，蒙皮壁板厚度为1 cm，截取的帽形结构长度方向上的尺寸为10 cm.

图2 帽形结构的几何模型

ParametersValueρ1578(kg/m3)k862(J/kg·K)c0．4135(W/m·K)A12．102×109(min-1)A2-2．104×109(min-1)A31．96×105(min-1)ΔE18．07×104(J/mol)ΔE27．78×104(J/mol)ΔE35．66×104(J/mol)Hu198．9×103(J/kg)

采用COMSOL Multiphysics有限元软件进行数值仿真，帽形结构几何模型的网格结构采用正四面体结构，采用较精细化网格划分级别，具体网格划分情况如图3所示.

图3 帽形结构的网格划分

在边界条件设置方面，由于空气的导热系数很小，只有0.023 W/m·K[12]，且考虑到制件实际成型的设备环境，为简化数学模型提高运算效率，忽略对流换热的影响.设定由室温(20 ℃)开始按固化工艺曲线加热升温，施温表面为帽形结构的外部表面，内部表面及厚度界面上不施加温度，依靠接触的模具进行热传导.考虑到帽形结构在成型过程中中空处需要设置模具定位辅助成型，因而，在其空腔内表面全部设置固定约束.帽形结构的下表面与模具直接接触，不考虑模具的热变形，在帽形结构下表面也设定固定约束.

3 复合材料帽形结构温度场数值分析

帽形结构由于其独特的结构形式，受固化工艺温度影响会随固化进程推进产生复杂的温度和固化度场分布.提高固化工艺温度虽然会降低固化时间并提高固化效率.但也会导致制件内部残余应力增加，同样会对成型质量造成影响.因此，为平衡成型效率与成型质量之间的关系，为寻找最佳工艺窗口提供理论依据，研究固化工艺温度对制件温度场的影响十分必要.结合本文所用材料体系特点，设定不同的固化工艺温度曲线，如图4所示.

图4 固化工艺温度曲线

图5为帽形结构拐角中心位置温度随时间的变化关系.可以看到，固化交联反应放热峰的出现进一步说明了复合材料固化过程是一个放热过程，随固化工艺温度提高，放热峰表示的放热量越大，且固化放热峰温度值比实际设定工艺温度高10 ℃左右.这是因为：(1)该数值模拟选用的几何模型厚度较小，但不同厚度截面的温差相对较大，虽该区域温度较高，但总体放热峰温度实际并不大，树脂含量有限是其主要原因；(2)对于帽形结构成型时，采用上下表面同时加热进行热传导，是温度偏差较小的又一原因；(3)所选用材料体系属于低放热体系，也是导致放热峰较低的一个原因.

图5 帽形结构拐角中心温度随时间的变化关系

从图5还可以看出，随固化工艺温度提高，在固化第一个台阶前期，材料内部温度曲线几乎完全一致，当固化进行至第一台阶后期，材料内部温度随固化工艺温度的升高明显加快，达到固化工艺温度的时间也相应提前.这是因为，在固化加热升温初期，初始温度相同，外部施加的温度需要一定时间才能传递到制件内部，因此固化初期固化工艺温度对制件内部温度影响很小.随固化进程的推进，外部施加的热量逐渐传递到制件内部，使内外温差逐渐缩小，且制件内部由固化反应放热产生的热量不能很快释放出去，此时整个制件内部温度受固化工艺温度影响十分明显.

为进一步说明固化升温过程中制件的温度场分布情况，以固化工艺温度为450 K为例，数值仿真的帽形结构拐角中心的不同时刻温度场分布云图如图6所示，从不同时刻的温度场分布云图来看，也验证了上述观点.同时，在未进行二阶保温前，在帽形结构筋条与蒙皮结合区域温度较高，与其他区域的温差较大，当固化时间进行到8000 s左右时，该区域的温度基本达到最高值，这主要与该区域几何厚度相对较大有关.

帽形结构拐角中心的固化度随时间的变化关系如图7所示.可以看出，随着时间推移，固化交联反应逐渐加剧，固化度由零开始渐渐增加，当固化温度曲线到达第二个保温台阶时，此时固化度已十分接近1，树脂固化基本完成.并且，固化工艺温度增加，明显加快了固化交联反应进程，较高的固化工艺温度可保证制件固化率先完成.

图6 温度场分布云图(固化工艺温度450 K)

图7 帽形结构拐角中心固化度随时间的变化关系

固化反应速率受固化工艺温度影响的具体数量关系如图8、图9所示，图8和图9分别表征了固化速率、时间及工艺温度间的变化关系.可以看出，随着固化温度由430 K提高到440 K和450 K，达到最大固化速率的时间在向前移，固化时间提前的具体数值可由图7得出，约为1500 s左右.并且，整个体系可达到的固化速率也在增加，随固化工艺温度提高，材料的固化反应速率分别提高了34.6%和84.6%.研究还发现，固化速率与固化温度类似存在线性关系，通过数据拟合方法，可得出固化速率与固化温度间的数量关系式，如式(6)所示.

图8 固化速率随时间的变化关系

图9 固化速率随工艺温度的变化关系

v=0.11×T-44.77(×10-4s-1)

(6)

其中，v表示固化反应速率，T表示固化温度.

另外，对于帽形结构此类具有变厚度、带拐角结构，其温度场、固化度场的分布依据位置的不同具有更明显的梯度性，这也是导致后期固化变形、局部裂纹及分层的主要因素.

4 结论

(1)固化过程中复合材料基体树脂的放热量与固化工艺温度有关，固化工艺温度越高，树脂的放热量越大，且相应的固化度越大.

(2)提高固化工艺温度增加有利于加快固化交联反应的进程，并通过数学拟合的方法，得到了固化反应速率与温度的关系曲线.

[1] Mair R I. Advanced Composite Structures Research in Australia[J]. Composite Structures, 2002, 57(1): 3-10.

[2] 陈 蓉，吴安如，孙振起，等，基于RTM工艺成型复合材料风机叶片的质量控制研究进展[J].湖南工程学院学报(自科版),2016,26(3):28-31.

[3] 白海明,湛利华,李树健,等.基于热固性树脂基复合材料帽型加筋结构制造的硅橡胶芯模预制调型孔理论建模与实验验证[J].复合材料学报,2016,33(1):107-115.

[4] 蒲永伟,湛利华.航空先进复合材料帽型加筋构件制造关键技术探究[J].航空制造技术, 2015, 473(4):78-81.

[5] 顾铁卓，李 敏，李艳霞，等.飞行器结构用复合材料制造技术与工艺理论进展[J].航空学报，2015，36(8)：2773-2797.

[6] 杨 博，王 菲，陈永清.大尺寸复合材料翼梁的制造技术发展[J]. 航空制造技术，2013，442(22):74-77.

[7] 孙振起，吴安如.先进复合材料在飞机结构中的应用[J].材料导报，2015，29(1)：61-64.

[8] Yan X. Finite Element Modeling of Curing of Epoxy Matrix Composites[J].Journal of Applied Polymer Science, 2007, 103(4): 2310-2319.

[9] Svanberg J M, Holmberg J A. Prediction of Shape Distortions Part I. FE-implementation of a Path Dependent Constitutive Model[J].Composites Part A: Applied Science and Manufacturing,2004,35(6):711-721.

[10] Cai H, Li P, Sui G, et al. Curing kinetics Study of Epoxy Resin/Flexible Amine Toughness Systems by Dynamic and Isothermal DSC[J]. Thermochimica Acta, 2008, 473(1): 101-105.

[11] Bogetti T A, Gillespie J W. Process-Induced Stress and Deformation in Thick-Section Thermoset Composite Laminates[J]. Journal of Composite Materials, 1992, 26(5): 626-660.

[12] 杨世铭,传热学[M].北京：高等教育出版社，1998.

NumericalSimulationofCuringTemperatureFieldforPolymerMatrixCompositeHat-shapeStructure

CHEN Rong1,2, LI Shu-jian3

(1. College of Mechanical Engineering, Hunan Institute of Engineering, Xiangtan 411104, China;2. Wind Power Equipment and Power Conversion Collaborative Innovation Center, Xiangtan 411104, China;3. School of Mechanical and Electrical Engineering, Hunan University of Science and Technology, Xiangtan 411201, China)

Aiming at the problem that the temperature distribution of polymer matrix composite is difficult to be effectively represented during the curing process, the hat-shape structure is taken as an example, and the temperature field is simulated by finite element numerical simulation. Result shows that: (1) the heat release of the resin and the curing degree increase with the increase of curing cycle temperature; (2) Increasing the temperature of curing process is beneficial to accelerate the process of curing crosslinking reaction, and the relationship between the reaction rate and temperature is obtained with the method of data fitting.

polymer matrix composite; hat-shape structure; temperature field; numerical simulation

2017-08-17

湖南省教育厅科研一般项目(15C0325).

陈 蓉(1987-)，女，讲师，博士研究生，研究方向：材料成型工艺.通信作者：李树健(1982-)，男，讲师，研究方向：复合材料成型工艺.

TK81

A

1671-119X(2017)04-0017-05