超薄双金属氢氧化物纳米片的干法剥离用作氧析出反应电催化剂

庄 林



超薄双金属氢氧化物纳米片的干法剥离用作氧析出反应电催化剂

庄 林

(武汉大学化学与分子科学学院，武汉 430072)

体相层状双金属氢氧化物(layered double hydroxides，简称LDHs)由于其独特的二维结构、大的比表面积以及其特殊的电子结构显示出良好的电催化性能，其用于氧析出反应(oxygen evolution reaction，简称OER)已有了广泛的研究1。但是，大的颗粒尺寸和颗粒的厚度限制了电催化活性位点的暴露从而抑制了其OER的电催化活性。研究表明，相比体相LDHs，单层的二维超薄LDHs纳米片具有更高的比表面，易于暴露更多的电催化活性位点，有利于提高OER的电催化活性2。目前，二维超薄的LDHs纳米片的合成，主要通过液相剥离法剥离，例如表面活性剂分子插层辅助剥离法、表面活性剂剥离法等3。然而，液相剥离法由于其工艺复杂、耗时长、成本高并且表面溶液吸附溶剂分子，从而限制了其大规模生产。另外，在二维超薄的LDHs纳米片的基面内引入缺陷是提高OER电催化活性的另外一种方法4。因而，寻找一种工艺简单，耗时短，成本低的LDHs剥离方法，同时又能够在二维基面引入缺陷的方法，仍然是一大挑战。目前为止，此类方法尚未见报到。

最近湖南大学王双印教授课题组，利用等离子体技术干法剥离体相钴铁双金属氢氧化物纳米片(CoFe LDHs)，得到富含缺陷的二维超薄纳米片，相关结果发表在杂志上5。该课题组首次利用Ar等离子体一步干法剥离体相层状双金属氢氧化物形成二维超薄纳米片，同时在二维超薄纳米片基面内引入缺陷。此种剥离的方法耗时短、成本低、避免了液相剥离时溶剂分子的吸附而且易于大规模生产。剥离所得的二维超薄纳米片，有更高比表面积，有利于更多的电催化活性位点的暴露，从而提OER的电催化活性。另外，剥离所得的二维超薄纳米片被证实有大量缺陷的形成，富含氧空位，钴空位和铁空位。这些多空位位点的形成有利于调控材料表面的电子结构，降低钴原子和铁原子周围的配位数，增加原子周围的混乱度，更加利于氧析出反应中间体的吸附，具有更高的电催化OER活性，从而提高OER的电催化性能。

这一项成果不仅提供了一种剥离体相LDHs的新方法。而且更重要的是，剥离的同时在其表面可以引入多种空位，从而进一步改善材料的特性。势必对以后层状材料的剥离以及表面改性领域带来全新的启示。

(1) Long, X.; Wang, Z.; Xiao, S.; An, Y.; Yang, S.2016,(4), 213. doi: 10.1016/j.mattod.2015.10.006

(2) Song, F.; Hu, X.. 2014,, 4477. doi: 10.1038/ncomms5477

(3) Nhlapo, N.; Motumi, T.; Landman, E.; Verryn, S. M.; Focke, W. W.. 2008,(3), 1033. doi: 10.1007/s10853-007-2251-0

(4) Liu, Y.; Cheng, H.; Lyu, M.; Fan, S.; Liu, Q.; Zhang, W.; Zhi, Y.; Wang, C.; Xiao, C.; Wei, S.. 2014,(44), 15670. doi: 10.1021/ja5085157

(5) Wang, Y.; Zhang, Y.; Liu, Z.; Xie, C.; Feng, S.; Liu, D.; Shao, M.; Wang, S.. 2017, doi: 10.1002/anie.201701477

Ultrathin Layered Double Hydroxide Nanosheets with Multi-Vacancies Obtained by Plasma Technology as Oxygen Evolving Electrocatalysts

ZHUANG Lin

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10.3866/PKU.WHXB201705122