中国亚热带地区2005~2014年秸秆露天燃烧排放污染物

杨夏捷,鞠园华,靳全锋,田 超,蔡奇均,郭福涛*

中国亚热带地区2005~2014年秸秆露天燃烧排放污染物

杨夏捷1,2,鞠园华1,2,靳全锋1,2,田 超1,2,蔡奇均1,2,郭福涛1,2*

(1.福建农林大学林学院,福建福州 350002；2.福建农林大学海峡两岸红壤区水土保持协同创新中心,福建福州 350002)

通过室内模拟试验,测量中国亚热带地区水稻、小麦、豆类、油菜、玉米和棉花中CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放因子,并基于统计年鉴计算出的研究区域农作物秸秆产量和露天燃烧量,对亚热带地区8个省分2005-2014年间秸秆露天燃烧各类污染物的排放总量进行估算,并分析其时空变化趋势.结果表明,农作物秸秆燃烧时CO、CO2、NO、CH和PM2.5的平均排放因子分别为159.55,1234.96,1.88,31.27,7.62g/kg.其中,各污染物平均排放因子最高的农作物依次是棉花(172.40g/kg)、豆类(1348.77g/kg)、油菜(4.08g/kg)、水稻(66.78g/kg)和豆类(10.15g/kg).2005-2014年,我国亚热带地区农作物秸秆产量和露天燃烧总量分别为1221.281Mt和261.729Mt;CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放量分别为40890.56,324104.01,370.79,1429.36,1835.94kt.其中,水稻秸秆燃烧所排放NO占研究区域总排放量的60%左右,对其余污染物的贡献率均在75%以上;小麦和棉花对各类污染物的贡献程度均不足5%.此外,各污染物排放在时间和空间上的变化存在差异.浙江、福建和贵州污染物排放呈下降趋势,广东、广西、云南、湖南和江西呈上升趋势.

室内模拟试验；污染物；排放因子；排放清单；细小颗粒物；亚热带地区

随着我国农民生活水平的不断提高,农作物秸秆露天燃烧日趋严重.秸秆在燃烧过程中,能够释放大量颗粒物和CO、NO等污染性气体,对生态环境和人体健康产生重要影响,因而受到国内外学者的广泛关注[1-3].目前,国内关于秸秆燃烧污染物排放量的估算研究已有报道[4-9],但这些研究时间跨度较短,没有揭示出污染物排放的时间变化趋势.此外,很多研究中污染物排放因子采用不同研究的平均值,但由于不同研究的实验条件之间往往存在较大差异,平均排放因子法有可能产生较大误差.

南方亚热带地区是我国重要的农作物产区,一年多季的种植特点使得秸秆产量和室外燃烧量非常大,大量的烟气释放对区域大气环境产生重要影响[10].然而,目前国内关于秸秆燃烧排放污染物的研究主要集中在中东部地区[3-7],亚热带地区却相对较少.鉴于此,本文基于自行设计的生物质燃烧烟气分析实验室,对亚热带6种主要农作物秸秆燃烧释放污染物(CO、CO2、CH、NO和PM2.5)的排放因子进行同标准计算,并结合统计年鉴估算我国亚热带8个省份2005~2014年不同污染物的排放总量,分析各污染物的时空变化规律,旨在为评价农作物秸秆燃烧对区域环境影响提供数据支持.

1 研究区域概况

中国亚热带地区,包括浙江、福建、广东、广西、云南、贵州、湖南和江西8省(图1),位于北纬 20°06′~31°30′,东经97°20′~123°30′,地理位置横跨中国东、南部,土地面积约1.6×106km2,占中国国土面积1/6.该地区处于亚热带季风气候区,年太阳辐射总量448.99kJ/cm2,年平均降水量1361mm,年均气温18.6℃.中国亚热带地区土壤肥沃,农业发达,粮食产量高,江西、湖南、广东等省份属于全国农业大省,主要农作物包括水稻、油菜等[11].

图1 研究区域示意

2 材料与方法

2.1 材料

2.1.1 试验材料 材料的选取和处理参照国内外相关研究成果[9,12-14],本试验选用来自研究区域内的水稻(浙福802、双桂1号、Ⅱ优3301)、小麦(M76优3301、湘早143)、豆类(华夏1号、华夏3号)、油菜(南油10号、浙油28)、玉米(浙糯玉7号、闽紫糯1号)和棉花(中棉所63)秸秆.在清除表面泥土杂物后,为模拟真实燃烧情况,将上述不同品种的6种农作物秸秆分别自然晾干.为便于充分燃烧,并结合燃烧装置的实际情况,将已晾干的秸秆样本分别剪成6cm左右长度.之后,将各农作物秸秆依次在分析天平上称重(精度0.01g),并将每种作物分为3组.先将每组各称量30g,作为燃烧样本;之后,将各组作物及其燃烧后的灰分研磨,依次在十万分之一电子天平上精确称取0.1g,分别用锡箔纸包好,作为碳元素分析样本.

表1 各地区不同作物秸秆系数

2.1.2 统计资料 根据中国亚热带地区8个省份的统计年鉴(2006~2015年),得到各省水稻、小麦、豆类、油菜、玉米和棉花等农作物在2005~ 2014年的年产量(Mt).并根据相关研究[15-17],分别选取各地区对应的各类农作物秸秆系数(表1),计算出亚热带地区各省作物的秸秆产量.通过查阅相关文献[18-19],得到研究区域各省农作物秸秆的露天燃烧比例(表2).同时,根据李瑞敏等[20]、Zarate等[21]和Wang 等[22]的研究结论,认为各农作物的平均露天燃烧效率为80%.

表2 各地区秸秆露天燃烧比例

2.2 仪器和设备

Testo350升级型烟气分析仪(德国);TSI8533颗粒物分析仪(美国);自主设计燃烧装置体系(图2)[23-25];Elementar Analysensysteme GmbH vario macro cube型微量碳氮元素分析仪(德国).

图2 自主设计燃烧装置示意

2.3 实验过程与方法

2.3.1 样本燃烧 真实秸秆燃烧时由于处于堆积状态,在燃烧初期存在不完全燃烧的过程.但由于很难判断出秸秆燃烧过程中充分和不充分燃烧的比例,因此,在大尺度大区域污染物排放估算时,同时考虑充分和不充分燃烧两种情况较为困难.本研究在模拟实验的设计中,尽量模拟真实情况,根据多次试验结果显示,温度控制在180℃时秸秆进入不充分燃烧状态,此时将样本以堆压的形式,放入燃烧箱内,迅速关闭箱门,随着燃烧进行,温度达到270℃后,进入充分燃烧阶段.为实现充分燃烧,每个样本的燃烧过程持续40min.

2.3.2 气态污染物排放测定 不同农作物秸秆燃烧时会排放出大量污染性气体.其中,CO、CO2、NO和碳氢化合物(CH)等气态污染物运用Testo350升级型烟气分析仪(德国)实时监测.该仪器基于分光红外在线监测仪器测定烟气中的污染性气体.仪器每次测试实验前需用标准气体进行校准,仪器记录数据间隔为5s,CO、CO2、NO和CH的测量精度分别为1´10-6、1´10-4、1´10-6和1´10-6.

2.3.3 颗粒物排放测定 不同农作物秸秆在燃烧过程中产生的PM2.5等颗粒物通过TSI8533颗粒物分析仪(美国)实时监测.该仪器基于分光红外在线监测仪器测定烟气中的颗粒物浓度.试验前对仪器校零,仪器记录数据间隔为5s,PM2.5的测量精度为 0.001mg/m3.为保证颗粒物浓度测量的准确性,试验过程中将仪器连接的烟气导引通道的长度适当增大,并通过实验室内设空调进行温度调节,从而保证PM2.5采集进样口的温度接近于室温.

2.3.4 碳元素含量测定 将研磨好的各组农作物秸秆及其燃烧灰分分别用包样器包好,作为元素分析样本,依次放入微量碳氮元素分析仪中,分别测得每个样本中碳元素的含量(%)并记录.每个样本的分析时间约为20min.

2.4 数据计算与分析

2.4.1 排放因子计算 本研究中采用碳守恒的方法来计算排放因子[26].该方法的基本假设是燃料中的碳排放主要以气态CO2、CO、总碳氢(THC)和颗粒物形态的碳形式存在,根据元素守恒原则,分别计算CO2、CO、NO、CH和PM2.5的排放因子.

设定一个不完全燃烧系数PIC:

式中:C-CO、C-THC、C-PM和C-CO2分别表示CO、THC、颗粒物和CO2的碳排放.

则,CO2的排放因子可利用公式(2)计算:

式中:EFCO2、f、a、CO2分别代表CO2排放因子、燃料碳质量、灰分碳质量、CO2中碳和CO2的转换因子(即44/12=3.67),代表燃料质量.

目标化合物的排放因子,可以通过目标化合物浓度和CO2浓度之比与CO2排放因子相乘得到,即公式(3):

式中:EF、C、CO2、EFCO2分别代表目标化合物排放因子、目标化合物浓度、CO2浓度和CO2排放因子.

2.4.2 秸秆露天燃烧量计算 秸秆露天燃烧量利用公式 (4)计算[27]:

=∑(P´N´´) (4)

式中:为作物燃烧量(t);为第种作物的产量(t);为第种作物的谷草比;为秸秆露天燃烧比例;为秸秆的露天燃烧效率.

2.4.3 秸秆燃烧排放污染物计算 依据计算出的各类农作物排放因子,并通过查阅资料获得的相关基础数据,利用公式(5)计算研究区域各省排放的气体污染物总量[27]:

E= 10－3´∑M´EF(5)

式中:为污染性气体排放量(t);M为第种生物质的燃烧量(t); EF为第种物质燃烧后污染性气体的排放因子(g/kg).

2.5 不同污染物排放变化趋势及显著性

运用Mann—Kandell 趋势检验法,分析中国亚热带地区各省CO、CO2、NO、CH和PM2.5等污染物2005~2014年内排放情况的变化趋势及其显著性.作为一种非参数统计检验方法, Mann—Kandell 趋势检验法不需要样本遵循一定的分布,且不受少量异常值的干扰,同时计算方法较为简便,因此被广泛用于检验时间序列上的数据变化趋势[28].

2.6 不确定性分析

根据IPCC不确定性评估公式,对排放清单进行不确定性分析.其中,加法合并原则下的不确定性公式为:

式中:total为总体不确定性,X和U分别为不确定量相关的百分比不确定性;

乘法合并原则下的不确定性公式为:

式中:U为每个不确定量和相关的百分比不确定性.

根据IPCC不确定性分析的原则[29]和相关学者的研究成果[4,20,30],本文认为:(1)各类农作物产量的统计资料来自于政府统计部门公开数据,其误差不超过5%;(2)农作物露天燃烧比例来自两位学者研究的平均值,其误差为100%;(3)秸秆系数和露天燃烧效率数据的来源情况较为充分,其误差为60%.

3 结果与讨论

3.1 污染物排放因子计算

不同品种作物的不同污染物排放因子计算结果表明,同种作物不同品种之间的污染物排放因子没有明显差别.因此使用同种作物不同品种的平均排放因子作为污染物估算的排放因子(表3).本研究试验得出排放因子与国外类似实验条件下得出结论比较接近[31-36],且试验中秸秆燃烧过程包括了挥发性物质的释放、明显火焰的出现和灰烬形成等阶段,与田间露天燃烧的真实过程基本相符.同时,本次试验中每种农作物均选择在研究区域广泛种植的品种,研究结果更符合研究区域的实际情况.

表3 不同秸秆燃烧污染物排放因子(g/kg)

3.2 中国亚热带地区农作物秸秆产量与露天燃烧量

根据研究区域各省2006~2015年统计年鉴,分区域估算中国亚热带地区各类农作物秸秆2005~2014年总产量,并计算各地区秸秆露天燃烧量(表4).结果显示,不同地区农作物秸秆产量和燃烧比例存在明显差异.中国亚热带地区2005~2014年秸秆总产量1221.281Mt,秸秆露天燃烧总量为261.729Mt,农作物秸秆露天燃烧量占总产量的21.43%.这与赵建宁等[37]和李飞跃等[38]的研究结论相近.其中,广东省农作物秸秆露天燃烧量所占比例最高,为29.88%,其余依次为浙江、湖南、福建、广西、江西、云南和贵州.造成上述差异的主要原因是各省内农民的收入水平和秸秆利用成本不同.广东、浙江地处我国东南沿海,农业经济较为发达,秸秆的露天燃烧量较高;而云南、贵州位于我国西南地区,其农村经济发展水平和农村人口密度较低,因此燃烧量较低.这与Cao等[39]和陈新锋等[40]的研究结论相同.

表4 估算各省农作秸秆产量和露天燃烧量(Mt)

3.3 中国亚热带地区污染物排放量

根据研究区域各省农作物秸秆产量和燃烧量,结合实验测得的各类污染物排放因子,计算出2005~2014年中国亚热带地区年均CO、CO2、NO、CH和PM2.5排放量分别为4089.056, 32410.401,37.079 ,1432.936 ,183.594kt.图3表明,污染物在不同省份的排放情况不同.其中,湖南CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放总量占研究区域总排放量的比例最高,分别为29.33%、28.99%、34.04%、28.67%和28.44%;贵州比例最低,分别为3.08%、3.07%、3.93%、2.02%和3.11%.各类污染物单位面积排放比例最高的省份是浙江,分别为28.98%、28.64%、33.14%、27.93%和28.36%;最低的省份是贵州,分别为0.56%、0.56%、0.77%、0.36%和0.56%.结果显示,中国亚热带地区秸秆露天燃烧所排放的污染物总体呈现东多西少的地域分布特征,这与陆炳等[41]和孙剑锋[18]的研究结果相同.

此外,不同农作物对于不同污染物的贡献程度也存在差异.2005~2014年,水稻对研究区域CO、CO2、NO、CH和PM2.5排放总量的贡献率依次为76.43%、76.93%、61.42%、93.10%和75.62%;小麦的贡献率依次为1.34%、1.35%、1.02%、0.71%和1.40%;豆类的贡献率依次为4.02%、3.97%、2.88%、1.72%和5.27%;油菜的贡献率依次为7.53%、6.60%、23.72%、1.03%和5.18%;玉米的贡献率依次为9.39%、9.97%、8.90%、2.49%和11.10%;棉花的贡献率依次为1.29%;1.19%;2.06%、0.96%和1.43%.

彭立群等[19]曾研究全国各省2009年秸秆露天燃烧时污染物的排放情况,其亚热带地区CO、CO2、NO和PM2.5的排放量估算值高于本研究结论.原因在于彭立群等的估算的农作物秸秆包括署类.而田贺忠等[42]对于2007年我国亚热带地区CO、CO2、NO和PM2.5的排放量估算值均显著高于本研究结果,原因是田贺忠等计算了所有农作物秸秆室内和露天燃烧的排放总量,而本文仅研究了水稻、小麦、豆类、油菜、玉米和棉花共6类农作物露天燃烧下的污染物排放情况.

3.4 作物秸秆燃烧排放污染物总量的时间变化趋势

运用Mann—Kandell 趋势检验法分析中国亚热带地区CO、CO2、NO、CH和PM2.5等污染物排放量的年变化趋势(图8).结果显示,研究区域2005~2014年农作物秸秆燃烧释放的各类污染物在时间和空间上分布不均衡.浙江、福建和贵州污染物排放呈下降趋势,广东、广西、云南、湖南和江西污染物排放呈上升趋势.造成上述趋势的主要原因是各省农作物播种面积的变化.根据研究区各省统计年鉴,浙江、福建和贵州2005~2014年农作物播种面积总体呈下降趋势,其余省份播种面积总体呈上升趋势.这与陈瑜琦等[43]和黄利民等[44]对于研究区域的研究结果相同.

此外,相同地区不同污染物的变化趋势也存在一定差异.浙江CO、CO2、NO、CxHy和贵州CO、CO2、CxHy的排放量显著下降,福建各类污染物下降趋势均不显著;广西PM2.5的排放量显著上升,云南、湖南和江西各污染物排放量均显著上升,广东各类污染物上升趋势均不显著.

3.5 排放清单不确定性分析

由表5可以看出,本文估算的误差同前人研究结果相比,相对小一些.原因主要在于,本文污估算所采用的各类污染物排放因子是基于室内模拟试验测得的数据,因此排放因子的误差较小,降低了排放清单整体的不确定性.秸秆露天燃烧比例是影响污染物排放的因子之一.目前,对于我国作物秸秆露天燃烧情况的统计和研究较少,数据相对匮乏,因此对清单不确定性造成一定的影响.

此外,真实秸秆燃烧时存在充分和不充分2个过程,但由于2种燃烧过程所占比例较难确定,因此,在大区域长时间尺度污染物排放估算时,同时考虑2种燃烧过程较为困难.本研究在模拟实验的设计中,尽量模拟真实情况,通过温度调节模拟充分和不充分两个燃烧过程.由于各污染物的排放因子计算是基于实时(每5s记录一次)记录的数据,因此理论上,排放因子的计算也包含了不充分燃烧过程.尽管如此,与真实的露天燃烧情况还是有所偏差,这也是今后研究的方向.

表5 排放源估算误差分析(%)

4 结论

4.1 水稻、小麦、豆类、油菜、玉米和棉花的CO平均排放因子范围142.84~172.40g/kg;CO2平均排放因子范围992.82~1348.77g/kg;NO平均排放因子范围1.07~4.08g/kg;CH平均排放因子范围6.83~66.78g/kg;PM2.5平均排放因子范围4.41~10.15g/kg.

4.2 中国亚热带地区2005~2014年农作物秸秆总产量为1221.281Mt,秸秆露天燃烧量为261.729Mt,燃烧比例为21.43%.其中,水稻所占秸秆产量和燃烧量的比例最高,小麦和棉花最低.农作物秸秆产量的差异直接导致了污染物排放的贡献程度不同,水稻对于研究区域内各类污染物排放的贡献率最高,小麦和棉花最低.

4.3 中国亚热带地区2005~2014年CO、CO2、NO、CH和PM2.5的排放量依次为40890.56, 324104.01,370.79,14329.36,1835.94kt.不同污染物的排放存在显著的时空异质性. 2005~2014年,浙江、福建和贵州CO、CO2、NO、CH和PM2.5等污染物的排放呈下降趋势,广东、广西、云南、湖南和江西呈上升趋势.此外,湖南和浙江分别是排放总量和单位面积排放量最大的省份;贵州的排放总量和单位面积排放量最低.

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Pollutants emission from crop straw field burning in subtropical region of China during 2005~2014.

YANG Xia-jie1,2, JU Yuan-hua1,2, JIN Quan-feng1,2, TIAN Chao1,2, CAI Qi-jun1,2, GUO Fu-tao1,2*

(1.College of Forest, Fujian Agriculture and Forest University, Fuzhou 350002, China；2.Collaborative Innovation Center of Soil and Water Conservation in Red Soil Region of the Cross-Strait, Agriculture and Forest University, Fuzhou 350002, China)., 2017,37(11)：4052~4061

The emission factors of CO, CO2, NO, CHand PM2.5in rice, wheat, beans, rape, maize and cotton were measured by indoor simulation experiment. In addition, the crop straw yield and the amount of field combustion were calculated, based on the statistical yearbook, in order to estimate total emissions of various types of pollutants from open burning of straw in eight provinces of subtropical China during 2005~2014, and temporal and spatial trends were analyzed. The results showed that the average emission factors of CO, CO2, NO, CHand PM2.5from combustion of crop straw were 159.55, 1234.96, 1.88, 31.27 and 7.62g/kg, respectively. The highest average emission factor of each pollutant was for cotton (172.40g/kg), beans (1348.77g/kg), rape (4.08g/kg), rice (66.78g/kg) and beans (10.15g/kg). The output of crop straw and the total amount of field combustion in subtropical areas of China were 1221.281Mt and 261.729Mt, respectively during the study period. Emissions of CO, CO2, NO, CHand PM2.5were 40890.56, 324104.01, 370.79, 14329.36 and 1835.94kt, respectively. The emissions of NOand other pollutants from rice straw burning in the field accounted for more than 60% and 75% of the total emission in the study area. The emission contribution of wheat and cotton was less than 5% of the total emitted pollutants. There was also spatial variation in emission of different pollutants. The emission of pollutant exhibited a downward trend in Zhejiang, Fujian and Guizhou while rising trend was observed in Guangdong, Guangxi, Yunnan and Jiangxi.

indoor simulation test；contaminants；emission factors；emission inventory；particulate matter；subtropical region

X51

A

1000-6923(2017)11-4052-10

杨夏捷(1992-),男,山西大同人,福建农林大学林学院硕士研究生,主要研究方向为林火预测模型和林火生态学.发表论文5篇.

2017-04-13

国家自然科学基金项目(31400552);福建农林大学杰出青年基金项目(XJQ201613);福建农林大学国际科技合作与交流项目(KXB16008A)

* 责任作者, 副教授, guofutao@126.com