广州市春季一次沙尘天气过程综合观测

刘文彬，黄祖照，陈彦宁，邝俊侠，张金谱，邱晓暖

广州市环境监测中心站，广东 广州 510030

广州市春季一次沙尘天气过程综合观测

刘文彬，黄祖照，陈彦宁，邝俊侠，张金谱，邱晓暖

广州市环境监测中心站，广东 广州 510030

2017年4月21—23日广州市经历了一次远距离传输的沙尘天气过程，为了解沙尘过程对广州市空气质量的影响，基于广州市大气超级站，利用单颗粒气溶胶质谱(SPAMS)、气溶胶激光雷达观测数据并结合HYSPLIT后向轨迹模型分析了沙尘过程细颗粒物组分及污染来源贡献变化和沙尘气溶胶的来源及路径。结果表明：受沙尘过境影响，PM10浓度大幅升高，PM2.5/PM10最小值仅为12.1%；沙尘过境期间影响近地面颗粒物的沙尘高度主要分布在1 km以下区域，近地面颗粒物消光系数均值为100.11 Mm-1，探测到最大退偏振比为0.28。SPAMS研究发现沙尘过境期间含硅酸盐颗粒物(SI)的细颗粒物数浓度比例达25.9%，是沙尘过境前的1.4倍；PM2.5中扬尘贡献率明显增大，达到了17.3%，是沙尘过境前的 1.9倍。后向轨迹模型HYSPLIT显示此次沙尘为典型的北方沙尘传输，沙尘源自中国西北地区，传输方向为自西北输送至华东地区后，转为东南方向影响广州市。

沙尘；PM2.5；激光雷达；单颗粒气溶胶质谱；来源解析

气溶胶是指液态或固态微粒均匀散布在气体中形成的相对稳定的悬浮体系，其粒径区间为0.001～100 μm,气溶胶在诸多的大气过程中扮演着重要角色，与大气环境中许多物理化学过程的发生和大气辐射传输密切相关，是大气边界层的垂直结构和时空变化观测的天然载体[1-3]。沙尘天气是由于强风将地面沙尘卷到空中，在特定大尺度环流背景下诱发的一种灾害性天气[4]。每年春季从中国西北沙漠源区因强风携卷地面沙尘，并在大尺度环流背景下诱发的沙尘气溶胶远距离传输影响范围较广，尤其是对其传输影响的下游地区环境空气质量影响较大[5-6]。近年来，国内外很多学者开展了大量沙尘天气过程及其对大气颗粒物污染影响的研究，冯鑫媛等[7]研究发现2000—2008年中国北方环保重点城市春季颗粒物高污染状况主要与沙尘天气有关，影响程度自西向东降低。杨欣等[8]对北京市2013年春季沙尘过程进行了研究，比较了霾-沙交替的污染差异。刘文彬等[9]研究广州2013年春季浮尘天气过程，分析了沙尘传输路径及对广州空气质量的影响。但在珠三角地区利用多种在线手段监测沙尘传输过程及对颗粒物的污染贡献研究的报道较少。

研究利用在线高分辨率观测手段，针对2017年4月21—23日广州市出现的沙尘天气过程，对PM2.5、PM10、消光及退偏振比垂直分布、颗粒物组分等进行在线监测，并利用SPAMS在线源解析系统分析了沙尘天气过程PM2.5主要化学成分及其污染来源贡献，以期为广州市大气细颗粒物精细化治理和空气质量持续改善提供科学支撑。

1 实验部分

1.1采样时间与地点

采样时间为2017年4月21—23日，采样地点为广州市环境监测中心站大气超级站(地理坐标为23°07′59″N，113°15′35″E)。该地点位于广州市中心，周围无建筑遮挡，视野开阔，周围无明显工业污染源，观测结果能够反映广州城区大气污染特征。

1.2监测仪器

采用美国BAM-1020颗粒物监测仪监测PM10和PM2.5质量浓度，数据分辨率为1 h；采用美国Aethalometer-AE31黑碳仪监测黑碳质量浓度，使用880 nm光源，黑碳质量衰减系数(σ)取16.6 m2/g，数据分辨率为5 min；采用澳大利亚Aurora 1000 Nephelometer积分式浊度仪监测大气气溶胶散射系数，波长为525 nm，测量范围为0～2 000 Mm-1，积分角度为10°～170°；采用SPAMS 0525在线单颗粒气溶胶质谱仪(中国)监测PM2.5化学组分及进行PM2.5来源解析，设置仪器时间分辨率为1 h；采用高能偏振-米散射雷达监测气溶胶消光及退偏振比，工作波长为532 nm，垂直分辨率为7.5 m，有效探测高度主要受天气状况影响，激光雷达数据进行反演之前经过背景噪音订正、低层重叠因子订正和距离订正；同步采用维萨拉气象六参数仪观测气象因子(表1)。

表1 监测项目与仪器方法

1.3气溶胶吸收消光计算

bap=8.28×MBC+2.23

式中:MBC为黑碳气溶胶的质量浓度，μg/m3。

1.4单颗粒气溶胶质谱数据分析方法

将颗粒物的粒径质谱信息输入到MATLAB 7.12上运行的SPAMS Data Analysis V 3.2软件包进行处理。首先通过自适应共振理论神经网络算法(ART-2a)对采集到的颗粒进行自动分类，再根据化学成分特征，通过人工将其合并为8类：EC、有机碳(OC)、元素碳有机碳混合碳(ECOC)、富钠钾颗粒(NaK-Rich)、左旋葡聚糖颗粒(LEV)、重金属颗粒(HM)、富硅酸盐颗粒(SI)和其他，它们占总颗粒数的96%，粒径为0.2～2.0 μm。最后，根据各类污染源的排放特征，采用示踪离子法将采集到的环境颗粒物分为移动源、燃煤、工业工艺源、扬尘、生物质燃烧、二次无机及其他等7种源类。

1.5广州市受沙尘天气影响判断识别

广州市沙尘天气的判断识别基于中国沙尘暴网监测公布信息；中国环境监测总站《受沙尘天气过程影响城市空气质量评价补充规定》中沙尘天气PM2.5/PM10比值变化特点; 后向轨迹; 日常监测工作记录; 激光雷达监测高空散射强度和退偏振比等参数。

2 结果与分析

2.1气象条件及颗粒物浓度

2017年4月14日开始，中国内蒙古中西部、甘肃西部、宁夏北部、华北北部、新疆南疆盆地等地出现了扬尘，局地出现沙尘暴天气，沙尘气溶胶随着大气环流不断南下，4月21—23日逐渐影响广州。图1为沙尘过程监测点颗粒物浓度及气象条件变化，按照中国环境监测总站《受沙尘天气过程影响城市空气质量评价补充规定》中关于沙尘天气影响起始和结束时间确定方法，即“以城市PM2.5与PM10小时浓度比值小于等于前6 h比值平均值的50%作为受影响起始时间；以城市PM10小时平均浓度首次降至与沙尘天气前6 h PM10平均浓度相对偏差小于等于10%作为沙尘天气影响结束时间”作为判定依据，将沙尘影响过程划分为3阶段：第1阶段为沙尘过境前阶段(4月21日10:00—23:00)，沙尘前锋尚未来到测点上空，相对湿度较高，PM10和PM2.5变化趋势一致，PM2.5在PM10中占比为52.1%；第2阶段为沙尘过境阶段(4月22日00:00—23日13:00)，其中4月22日10:00—21:00为沙尘影响较为严重时段，相对湿度明显降低，粗颗粒物浓度迅速飙

升，最大小时浓度达到82 μg/m3，PM10和PM2.5小时浓度均值分别为56.09、9.23 μg/m3，PM2.5/PM10比值下降至16.5%，4月22日22:00—23日13:00为沙尘影响的持续时段，PM2.5浓度略有回升；第3阶段为沙尘过境后阶段(4月23日14:00—23:00)，相对湿度升高，PM2.5迅速升高，PM10和PM2.5小时均值分别为65.4、48 μg/m3，PM2.5/PM10比值达到73.4%，颗粒物表现出以细颗粒物为主的污染特征。观测期间平均风速为1.8 m/s，最大风速为4.3 m/s，出现在第2阶段的4月22日02:00，风向以偏北风为主。平均温度为17～33 ℃，相对湿度为56%～94%。观测期间出现了短时降水，其中沙尘过境前(4月21日15:00)降水量达到了8.3 mm，本地污染物得到湿沉降的有效清除，其中PM10和PM2.5下降幅度明显。沙尘过程期间也出现了短时降水，但雨量较小。

图1 PM10和PM2.5浓度及气象参数变化趋势Fig.1 Time series of PM10，PM2.5 and meteorological parameters during the floating dust case

2.2气溶胶消光及退偏振比垂直分布

气溶胶消光系数反映大气中不同气溶胶粒子通过散射和吸收作用，对某一波段太阳辐射衰减综合的描述，消光系数值越大，说明能见度越低；退偏振比值反映气溶胶和云粒子的非球形特征，沙尘过程期间粗颗粒所占比例较高，多为不规则粒子，其产生退偏振比值较高。研究认为沙尘气溶胶退偏振比一般大于0.2[11]，因此通常利用气溶胶激光雷达退偏振比数据判断沙尘气溶胶。利用Fernald方法对4月21—23日气溶胶激光雷达探测Mie散射信号进行反演，对偏振通道数据进行处理和分析，得到气溶胶消光系数与退偏振比的垂直分布如图2所示。

从图2可以看到，沙尘前锋初期，大风把边界层抬高(云底以下)，边界层高度约1.5 km。外来输送的沙尘进入边界层，沙尘逐步下沉并与地面扬尘混合。测点上空1 km以下区域退偏振比明显增大，0.8 km左右退偏振比达到了0.28，气溶胶非球形特征明显增强。随着沙尘气溶胶的沉降，近地面PM10浓度开始快速攀升，颗粒物以粗颗粒物污染为主。激光雷达获得测点上空颗粒物消光系数值较低，消光系数均小于0.2 km-1。这与前期降雨冲刷，湿沉降对本地颗粒物进行了有效清除，而沙尘输送粗颗粒物产生消光能力较弱有关。

图2 激光雷达探测气溶胶消光和退偏振比垂直分布Fig.2 The vertical profile of aerosol light extinction and depolarization ratio detected by Lidar

由于激光雷达存在200 m盲区，为了解近地面测点颗粒物消光系数变化，对近地面颗粒物消光进行同步观测。图3为观测期间近地面浊度仪和黑碳仪获得颗粒物的散射消光和吸收消光变化趋势图。

图3 颗粒物散射消光及吸收消光逐时变化Fig.3 Time series of scattering extinction coefficients and absorb extinction coefficients of particle

从图3可以看到颗粒物消光系数以散射消光为主，并且消光系数与PM2.5浓度变化趋势一致，在沙尘过境前后，近地面细颗粒物比例较高，消光系数较大。而沙尘过境期间，颗粒物以粗颗粒物污染为主，粗颗粒物对能见度的影响较小。这与吴兑等[12]对粗颗粒物气溶胶远距离输送过程光学特性研究结论一致。另外，研究表明广州市灰霾天气颗粒物主要以细颗粒物污染为主，刘文彬等[13]对广州市灰霾天气消光特性研究结果表明广州市灰霾天气期间颗粒物散射消光和吸收消光均值分别约为382.99、85.11 Mm-1。而沙尘过境期间颗粒物消光系数均值为100.11 Mm-1，其中散射消光和吸收消光均值分别为86.44、13.67 Mm-1。

2.3PM2.5单颗粒气溶胶化学组成

2.3.1 化学组分质谱特征

对颗粒物分类后获得的7类颗粒物的质谱特征进行了分析，各类颗粒物的质谱特征分别为

EC：正负质谱图中均含有一系列的EC峰(m/z=±12n，n≥1)。

NaK-Rich：质谱图比较干净，正质谱图中只含有Na+和K+的特征峰。

HM：正质谱图中含有Al+(m/z=29)，Mn+(m/z=55)，Fe+(m/z=56)，Cu+(m/z=63、65)，Pb+(m/z=206～208)等，负质谱图中有比较强的Cl-(m/z=-35、-37)，此类型颗粒物很可能来自工艺源排放。

2.3.2 化学组分变化特征

图4为4月21—23日PM2.5主要化学组分占比变化，观测期间大气中含EC、OC、ECOC、LEV、HM、NaK-Rich和SI的占比分别为29.8%、12.1%、5.5%、7.6%、10.6%、12.2%和21.6%，其中含EC和SI占比最多。沙尘过境前后大气中含EC颗粒物的细颗粒物最为丰富，EC主要由化石燃料和生物质燃料的不完全燃烧产生，并由污染源直接排放，常作为一次源排放的示踪物，主要来自本地一次污染源排放。沙尘的远距离输送沉降并与本地细颗粒物混合使得细颗粒物中化学组分的占比发生了较大变化。沙尘过境期间，大气环境中富含SI的细颗粒物占比明显增大，其占比已达25.9%，是沙尘过境前的1.4倍。

图4 8类颗粒物成分比例变化Fig.4 Percentage change of 8 types of fine particles

2.4沙尘气溶胶来源及对PM2.5污染贡献

利用广州市建立的本地源谱，对观测期间细颗粒物的来源进行了解析。沙尘过程不同阶段各类来源对PM2.5的贡献如表2和图5所示。

表2 沙尘过程不同阶段PM2.5污染来源贡献Table 2 The source contribution to PM2.5 duringdifferent process of dust case %

图5 PM2.5污染来源贡献变化趋势Fig.5 Time series of source contribution of PM2.5

观测期间，移动源、燃煤、工业工艺、生物质燃烧、扬尘、二次无机和其他来源的贡献率分别为18.8%、21.6%、10.4%、19.4%、13.5%、12.1%、4.2%。观测期间PM2.5的污染来源发生了较大的变化，各类源的贡献随着沙尘过程的发展也表现出此消彼长的态势。与沙尘过境前比较，沙尘过境期间燃煤和移动源的贡献率出现大幅下降，分别由27%和18.9%下降至20.9和10.9%。而扬尘和生物质燃烧的贡献率则大幅增加，其中扬尘的贡献率增加最多，由9.1%增大至17.3%，比广州市PM2.5来源解析的研究结果[16](扬尘贡献率为7.5%)高出了9.8%。沙尘过境后扬尘的贡献率大幅下降，由17.3%下降至12.9%，而移动源的贡献率则出现大幅增加，由10.9%增加至29.8%。

为研究4月22—23日沙尘气溶胶传输路径，利用NOAA的HYSPLIT模式进行气溶胶轨迹倒推，计算点选择广州市(23°07′59″N,113°15′35″E)，高度选取近地面以及118、168 m 3个高度点，回算时间选择4月21日19:00(UTC)，对应近地面监测站点PM10开始升高、PM2.5/PM10比值降低并且测点上空气溶胶退偏振比出现高值的时刻。后向轨迹显示(http://www.arl.noaa.gov/index.php)此次沙尘为典型的北方沙尘传输，对广州市的传输方向为西北至东南。从图6中气团后向轨迹可见，沙尘气溶胶来自中国西北地区。4月20日00:00(UTC)气团起始高度为2 500 m左右，沙尘气溶胶随着气团运动，垂直剖线高度逐渐降低，到达广州地区时垂直剖线高度由2 500 m下降到100 m，造成近地面PM10浓度高值及PM2.5中扬尘源贡献率的增大。

图6 气团后向轨迹Fig.6 Air mass back-trajectory by HYSPLIT4 model

3 结论

基于广州市大气超级站，利用单颗粒气溶胶质谱(SPAMS)、气溶胶激光雷达观测数据并结合HYSPLIT后向轨迹模型分析了沙尘过程细颗粒物组分及污染来源贡献变化和沙尘气溶胶的来源及路径，主要结论如下：

1)受沙尘过境影响，PM10浓度大幅升高，PM10最大小时浓度为82 μg/m3，PM2.5/PM10比值最小值仅为12.1%，颗粒物以粗颗粒物污染为主；沙尘过境期间近地面颗粒物消光系数均值约为100.11 Mm-1，退偏振比为0.28，颗粒物非球形特征明显。

2)SPAMS在线源解析结果表明沙尘过境期间含SI的细颗粒物比例显著升高，是沙尘过境前的1.4倍；扬尘对PM2.5贡献率明显增大，达到了17.3%，是沙尘过境前的1.9倍。

3)HYSPLIT后向轨迹模型表明此次沙尘源自中国西北地区，传输方向为自西北输送至华东地区后，转为东南方向影响广州市。

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ObservationStudiesonaDustCaseintheSpringofGuangzhou

LIU Wenbin, HUANG Zuzhao, CHEN Yanning, KUANG Junxia, ZHANG Jinpu, QIU Xiaonuan

Guangzhou Environmental Monitoring Centre,Guangzhou 510030,China

A dust case had occurred in Guangzhou in 21st-23rd, Apr 2017. In order to understand its effect to the air quality of Guangzhou, the chemical composition, source apportionment of fine particle along with the source and tracks of dust aerosol were analyzed by aerosol Lidar, single particle aerosol mass(SPAMS)and air mass backward trajectory model at the Guangzhou Atmospheric Supersite. The results indicated as follows: Influenced by dust, the concentration of PM10increased significantly and the minimum value of PM2.5/PM10was only 12.1%.Then the dust aerosol which influenced the concentration of PM10mainly distributed below 1 km region. In addition, the average value of particle extinction coefficient was 100.11 Mm-1and the maximum of depolarization ratio reached to 0.28. Besides, SPAMS system results indicated that the proportion of SI type particle in atmosphere was 25.9%, 1.4 times of that before the dust crossing. While the contribution of dust to PM2.5increased significantly during the dust process, whose proportion was 17.3%, 1.9 times of that before the dust crossing. Finally the result of the air mass backward trajectory model of HYSPLIT showed that this dust process was a typical north dust transmission, and the dust was came from the northwest of China, while transmission direction was from northwest transport to the east region of China, then turned into southeast direction and affected Guangzhou.

dust;PM2.5;Lidar;SPAMS;source apportionment

X84

A

1002-6002(2017)05- 0042- 07

10.19316/j.issn.1002-6002.2017.05.07

2017-05-25;

2017-07-11

广州市科技计划项目(201604020006)

刘文彬(1982-)，男，安徽萧县人，硕士，高级工程师。