黄、渤海滨海带大气颗粒物时空分布与来源特征

许芸松，刘伟健，赵永志，余双雨，沈国锋，李静雅，熊冠男，刘洋，蔡传洋，李尧，陶澍，刘文新,*

1. 北京大学城市与环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室，北京1008712. 黑龙江省齐齐哈尔市环境工程评估中心，齐齐哈尔 1610053. 南开大学环境科学与工程学院，天津 300350

黄、渤海滨海带大气颗粒物时空分布与来源特征

许芸松1，刘伟健1，赵永志2，余双雨1，沈国锋1，李静雅1，熊冠男1，刘洋1，蔡传洋1，李尧3，陶澍1，刘文新1,*

1. 北京大学城市与环境学院地表过程分析与模拟教育部重点实验室，北京1008712. 黑龙江省齐齐哈尔市环境工程评估中心，齐齐哈尔 1610053. 南开大学环境科学与工程学院，天津 300350

PM10作为大气污染物监测的主要指标之一，探究大气PM10浓度对大气环境质量和人体健康评价具有重要意义。黄、渤海滨海带包括京、津和辽、冀、鲁、苏等工、农业大省，区域大气PM10污染的时空分布和来源特征具有复杂性和典型性。在锦州、北京、天津、烟台、青岛、连云港和盐城7个城市布设10个采样点，含7个城市点和3个农村点，开展为期一年的大气颗粒物的采样；同时，于冬季1月和夏季7月在锦州、天津和烟台进行合计60 d的加密采样，藉以确定研究区域大气PM10的时空分布和来源特征。结果表明，黄、渤海滨海带大气年均PM10总浓度为(129±18) μg·m-3，单月最低值出现在2015年7月盐城农村样点15 μg·m-3，最高值为2015年3月北京城市点307 μg·m-3。盐城大气PM10浓度(城市点(85±27) μg·m-3和农村点(66±35) μg·m-3)显著低于其他样点大气PM10浓度。渤海滨海带中西部的京(140±68 μg·m-3)、津(169±60 μg·m-3)两市大气PM10年均浓度显著高于东部的锦州(125±41 μg·m-3)和烟台(109±31 μg·m-3)；而且黄海滨海带大气PM10年均浓度(114 μg·m-3)显著低于渤海滨海带年均浓度(136 μg·m-3)，总体上表现出西高东低、北高南低的特征。黄、渤海滨海带城市点和农村点年均浓度分别为(129±18) μg·m-3和(112±30) μg·m-3；农村点春冬季大气PM10浓度和城市点浓度相当，无显著差异，夏秋季大气PM10浓度略低于城市浓度，表明农村地区大气颗粒物污染情况也较为严重，需受到关注。区域内PM10浓度季节变化整体表现为春冬高、夏秋低。利用多元回归分析初步判断黄、渤海滨海带PM10属于复合来源，大气PM10浓度约30%的变化与降水、人均能耗和沙尘天气相关。黄、渤海滨海带大气PM10浓度的昼夜变化不大，大气PM10浓度与气温呈现正相关，与风速和降水呈现负相关，表现为受各种气象因素综合作用的影响。

黄渤海滨海带；大气；PM10；时空分布；来源特征

Received16 January 2017accepted8 March 2017

Abstract: Since PM10is one of the major indicators to assess atmospheric pollution, it is significant to explore the tempo-spatial changes in PM10for the air quality and human health. In the littoral zones of Bohai Sea and Yellow Sea, there are two municipalities and some industrial and agricultural provinces, therefore the spatiotemporal distribution and source characteristics of PM10are characterized by complexity and representativeness. In this study, the PM10samples were collected in 7 urban sites (i.e., Jinzhou, Beijing, Tianjin, Yantai, Qingdao, Lianyungang and Yancheng) and 3 corresponding rural sites for a period of 1 year. Meanwhile, the intensive sampling activities were conducted in January and July lasted for a total of 60 days in the sites at Jinzhou, Tianjin and Yantai. The results showed that the annual average of PM10concentrations in the whole littoral zone was (129±18) μg·m-3. The minimum concentration of PM10in a single month was 15 μg·m-3at the rural site of Yancheng in July 2015; while the maximum concentration of PM10in a single month was 307 μg·m-3at the urban site of Beijing in March 2015. The concentrations of PM10in Yancheng (85±27 μg·m-3and 66±35 μg·m-3at urban and rural sites, respectively) were obviously lower than those at the other sampling sites. The concentrations of PM10in Beijing (140±68 μg·m-3) and in Tianjin (169±60 μg·m-3) situated in the mid-west part of Bohai littoral zone, were evidently greater than those in Jinzhou (125±41 μg·m-3) and in Yantai (109±31 μg·m-3) located in the east part of Bohai littoral zone. Moreover, the annual average concentration of PM10in the coastal zone of Yellow Sea (114 μg·m-3) was apparently lower than that in the coastal areas of Bohai Sea (136 μg·m-3). Therefore, the spatial distribution of PM10concentration exhibited the decreasing trend from the west to the east and from the north to the south. In addition, the annual averages of PM10concentrations in the urban and rural sites were (129±18) μg·m-3and (112±30) μg·m-3, respectively. The levels of PM10in the rural sites during winter and spring were close to those in the urban sites with no significant differences, indicating that the air pollution in the local rural areas was considerably severe and thus more attention should be paid. The levels of PM10in the rural sites during summer and autumn were slightly lower than those in the urban sites. In view of two coastal zones, the seasonal feature of PM10concentration was higher in spring and winter, and lower in summer and autumn. Based on a multivariate regression model, the emission source of PM10in the littoral areas of Bohai Sea and Yellow Sea was multiple. About 30% of the total variations in the concentration of PM10could be attributed to the local wet precipitation, energy consumption per capita and sandstorm. The diurnal changes in concentration of PM10were not significant in the two zones. The concentration PM10showed positive correlation with air temperature, and negative correlations with wind velocity and wet precipitation. In other words, PM2.5concentration was affected by the combined meteorological factors.

Keywords: littoral areas; Bohai Sea; Yellow Sea; PM10; spatiotemporal distribution; source characteristics

伴随工业化和城市化发展、机动车保有量提高、以及化石燃料大量燃烧，近年来，大气颗粒物PM已成为影响空气质量的首要污染物[1]。研究表明，长时间暴露于高浓度颗粒物环境中，对人体呼吸系统、心血管系统的发病率和死亡率均有影响[2-6]，尤其是细颗粒物，其中具有代表性之一的是空气动力学直径小于10 μm的颗粒物，即PM10。不同粒径的大气颗粒物不仅来源不同，而且其环境行为、对人体健康影响和气候变化效应也不同。PM10的来源广泛，可分为自然源和人为源。自然源主要包括沙尘暴和火灾等自然过程产生的大气颗粒物；人为源主要指生物质燃烧、工业排放和机动车尾气等人类活动产生的大气颗粒物[7]。PM10由于在大气中会停留较长时间，且比表面积较大，理化成分复杂，对能见度等大气质量指标和人体呼吸系统健康产生严重影响[8]。

我国早在1996年就将PM10纳入空气质量的常规监测[9]，《2012年中国环境状况公报》显示，国家环境空气监测网已囊括338个地级及以上城市的1 436个监测点，大部分监测网点分布于中东部。近年来伴随大气颗粒物污染事件频发，各级政府、公众和媒体关注度日益增强，针对PM10在城市尺度和区域尺度均开展研究[10]，其中近沿海重点城市，如宁波、烟台、天津、青岛和北京等地PM10的分布特征及时空规律[11-17]；区域范围内，徐建辉等[18]定位长江三角洲，对涵盖上海、南京、杭州、宁波等28城市的区域进行PM10质量浓度遥感估算和时空特征分析；郭元喜[19]等针对中东部83个重点城市秋季PM10浓度进行检测。黄、渤海滨海带包括辽宁、河北、山东、江苏、北京和天津，内含环渤海经济圈，矿产资源丰富，人口密集，工农业发达，拥有高密集交通网络[20]。需要指出，大尺度区域内PM监测，特别是年内不同季节结合代表性时段高频加密采样的研究较为少见，尤其是涉及黄、渤海滨海带，而这一区域隶属于我国雾霾等灾害性天气高强度频发地区，选择黄、渤海滨海带地区开展PM监测研究的意义十分重要。尽管未来大气环境监测会更偏重于细和超细颗粒物，如PM2.5、PM1.0和PM0.1等，但目前国内一些城市，特别是二、三线城市，如本区域内的锦州、烟台、青岛、连云港和盐城，PM10仍然是主要监测指标之一。

为探究黄、渤海滨海带区域大气PM10在空间、城乡、季节和昼夜上的差异，本研究在南北纵向跨越辽、京、津、鲁、苏五省市范围内，布设10个采样点，内含7个城市点和3个农村点，开展为期1年的大气颗粒物采样，同时，于冬季1月和夏季7月在锦州、天津和烟台进行合计60 d的加密采样。在此基础上，结合当地实时的气象因素，探讨PM10浓度分布与气象条件的关系。研究所得的大气PM10浓度水平、空间分布、季节与昼夜变化对于综合研究区域大气颗粒物污染、西风带颗粒物污染的跨域传输具有重要意义，为黄、渤海滨海带城乡大气颗粒物污染的比较提供背景数据，也有助于区域内大气颗粒物环境健康风险的准确评估。

1 材料与方法(Materials and methods)

1.1 样品采集

本研究覆盖的区域基本处于33°N～42°N和115°E～121°E之间的一个狭长地带，从北部辽宁锦州纵跨上千公里到南部江苏盐城。采样点设置在辽宁锦州、北京、天津、山东烟台和青岛、江苏连云港和盐城7个城市(参见图1)，该地区的人口总数约为2.3亿，有超过60%的人口生活在城镇地区[13]。7个城市，每个城市设立1个城市点，锦州、烟台和盐城共设立3个农村点(如表1)。城市点一般都位于城市的市中心地区，农村点选择100户以上的样村。

图1 大气PM10样点分布图Fig. 1 Sketch map of air sampling sites for PM10

年度采样时间为2015年5月至2016年4月，每月采集2次大气样品，采样持续时间约为48 h，采样流量为300 L·min-1。各地每月采样时间基本保持一致，前后相差不超过一星期。密集采样时间为2015年7月和2016年1月，地点为锦州、天津和烟台，7月密集采样每天分别于6:30、12:30和18:30的3个时段采样，每张滤膜采集2次，每次2 d；1月份密集采样每天分别于7:00和18:30的2个时段进行采样，每张滤膜采集2次，每次2 d。颗粒态玻璃纤维滤膜(GFF, 200 mm × 150 mm)，颗粒态采集的切割头为PM10。采样前，分别用十万分之一精度的Mettler Toledo天平称量滤膜，每次称量等示数稳定30 s后方可记录，重复称重3次，计算平均质量后用铝箔包裹保存于保干器中，在采样结束后，GFF用铝箔包好后，装入铝箔袋中密封，运回实验室于-20 ℃冰箱中保存待处理，每次称量前，先取出放置干燥器中，待温度升至室温(25 ℃)，重复称重3次(恒重)，计算平均质量后作为采样后质量。

10个样点采集的48 h样品，用天平称量后，通过质量差与流量计算PM10浓度，公式如下。

PM10=(Ma-Mb)/Q

其中，Ma为采样后质量，Mb为采样前质量，Ma-Mb为滤膜质量差，Q为采样器48 h流量。

1.2 实验材料

实验用大气主动采样器购自中科院广州地球化学研究所，型号为PM10-PUF-300，流量为恒定300 L·min-1。玻璃纤维滤膜购自上海红光造纸厂，型号为49型。天平精度为十万分之一克的Mettler Toledo天平。采样前玻璃纤维滤膜需要进行净化处理，将玻璃纤维滤膜裁剪成200 mm × 150 mm大小，置于马弗炉中450°C下焙烧4 h，冷却至室温后，在干燥器中冷却24 h，然后用天平分别进行称重。

目标城市的气象数据，包括高频密集采样期间的日均温、风速和降水量，购自天气科技(北京)有限公司。

1.3 数据统计与分析

研究中所用统计方法，包括均值比较、单因子方差分析、正态分布检验和相关分析等，均采用SSPS 13.0(IBM Co. USA)软件包完成，显著性水平P< 0.05。

所用人均能耗计算方法采用其他相关研究中的人均能耗模型进行计算[21]。模型所用数据来自2001至2007年中国省级生活能耗数据、温度数据和社会发展数据，据此建立生活燃料和电能消耗的回归模型，经验证后，模型可用于模拟国内区域的人均能耗。具体公式和参数如下。

HDDp=hdd+cdd

其中，Nd为某一月天数；Ti为日平均温度；Tb是人为规定的基础温度(本文采用5°C和25°C)；当日平均温度高于基础温度时γi等于0，否则等于1；HDDp为基于非线性关系的hdd；n为0.9。

Fcap=5.95×10-5×HDDp+3.92×10-4

Ecap=1.47×10-6×Icap+0.019Ru+4.96×10-11

其中，Fcap为人均生活燃料消耗；Ecap为人均生活电能消耗；HD为取暖天数；Icap为人均年收入；Ru为城市化率。人均能耗为Fcap和Ecap之和。

表1 各样点基本信息Table 1 Background information on individual sampling sites

2 结果与讨论(Results and discussion)

2.1 大气颗粒物地区差异及讨论

通过统计各采样点单个月份大气PM10浓度，分别计算研究区域中各个采样点的大气PM10年均浓度及标准差(见表2)。其中大气PM10浓度总体呈对数正态分布。黄、渤海滨海带地区大气年均总浓度为(129±18) μg·m-3，除盐城外年平均浓度均超过国家二级标准100μg·m-3，其中尤以天津和北京最高，表明京、津在黄渤海滨海带地区污染情况较为严重。3个城市对应城市点和农村点年均浓度分别为(114±32) μg·m-3和(105±13) μg·m-3。城市点年均浓度最高为天津169 μg·m-3，最低为盐城66μg·m-3。单月PM10浓度最低值出现在2015年7月的盐城农村样点15μg·m-3，最高值为2015年3月北京城市点307μg·m-3。

图2显示各城市大气PM10浓度在空间和浓度上的关系。盐城大气PM10浓度(城市(85±27) μg·m-3，农村(66±35) μg·m-3)明显低于其他样点浓度，且平均浓度低于国家二级标准100 μg·m-3。以往文献显示，大气PM10的消除受湿性沉降影响较大[12]。就地理位置而言，盐城是所有样点中唯一处于亚热带季风性气候区城市，2015年均降水量(～1 600 mm)，增强了湿沉降对大气颗粒物的清除作用。另外，采暖期北方样点大气PM10浓度普遍高于南方[22]，盐城位于南方，冬季集中供暖强度较低，一定程度上减少冬季大气颗粒物的排放来源，使得盐城大气PM10浓度整体处于较低水平。

渤海滨海带PM10年均浓度为136 μg·m-3，明显高于黄海滨海带(114 μg·m-3)。研究表明，居民冬季取暖所需的各种燃烧活动是北部取暖区大气PM10浓度主要来源之一。渤海滨海带沿海城市均属于冬季取暖区；而南部盐城和连云港为非集中供暖区或非供暖区，一定程度上会减少冬季大气颗粒物排放[23]。另外，黄海滨海带年均降水(～960 mm)明显高于渤海滨海带(～476 mm)[24-29]，相应增加黄海滨海带的湿性沉降。这些因素导致渤海滨海带大气PM10浓度整体高于南部黄海滨海带，这一趋势与以往的研究结果相一致[30]。

表2 各样点逐月大气PM10浓度(μg·m-3)Table 2 Monthly averaged concentration of PM10 in each sampling sites (μg·m-3)

位于渤海滨海带中西部的京(140±68 μg·m-3)、津(169±60 μg·m-3)两大城市的大气PM10浓度明显高于东部的锦州(125±41 μg·m-3)和烟台(109±31 μg·m-3)。据文献报道，我国北方大气颗粒物排放源主要为沙尘、机动车尾气、冬季取暖和工业生产所需的化石燃料燃烧[31-32]。环渤海滨海带西部地区受来自蒙古、哈萨克斯坦和我国北方荒漠和半荒漠地区的沙尘影响较大[33-34]，而且我国沙尘强度和频率整体呈现自西向东逐渐递减的趋势[35]。人均能耗是衡量PM10人为源中化石燃料燃烧量的重要指标，与人均年收入成正比[21]。2015年北京和天津的平均人均年收入为锦州和烟台的1.7倍，京、津拥有的机动车数量和工业烟(粉)尘排放量也远高于烟台和锦州(参见表3)；而渤海滨海带的降水量等气象条件无显著差异[24-29]。综合上述因素，渤海滨海带大气PM10浓度大体呈现西高东低的趋势。

图2 各样点PM10年均浓度分布Fig. 2 Distribution of annual average concentrations of PM10 at individual sampling sites

2.2 大气颗粒物的城乡差异及影响因素

国外研究大多集中于城市地区，一般认为城市点大气颗粒物的污染程度显著高于农村点，城市地区拥人口密度较高、机动车流量集中、工业生产活动较强，造成大气颗粒物的人为源增多，直接导致PM10浓度高于农村地区。本文通过比较和单因子方差分析，显示黄、渤海滨海带农村点和城市点大气PM10的年均浓度没有显著性差异(P< 0.05，如图3)，分别为(114±32) μg·m-3和(106±14) μg·m-3，其中盐城城市点大气PM10浓度(85±27 μg·m-3)在均值上则略高于其农村点(66±35 μg·m-3)；而锦州(125±41 μg·m-3)和烟台(109±31 μg·m-3)城市点大气PM10浓度则稍低于其对应农村点(136±46 μg·m-3，140±62 μg·m-3)。农村点PM10浓度分布的标准差较大说明其浓度变化范围较大，位于锦州和烟台农村点冬季供暖期内大气PM10浓度高于其城市点，夏季则低于城市点，这些与以往的研究结果相似[36-37]。农村地区较高的均值和较大的标准差说明农村大气颗粒物污染情况同样较为严重，也需获得足够的重视。有文献指出，农村扬尘较重，经济发展相对落后，农业产业比重较大，北部锦州地区供暖时间长，供暖需求导致大量生物质燃烧，加之农村炉灶等工具简陋，能源利用效率较低(分散供暖)，造成大气颗粒物排放量显著增加[38]。有监测显示，农村室内空气、冬季厨房中PM10的浓度相当高[39]。地表扬尘、居民做饭和冬季取暖所需的生物质燃烧在一定程度上可解释农村地区冬季大气PM10浓度与城市地区没有明显差异，甚至略高于城市地区。

表3 各样点2015年国内生产总值、人口、城镇化率、汽车保有量、人均能耗及工业烟(粉)尘排放量Table 3 GDP, population, urbanization rate, car ownership, energy consumption per capita (PCEC), industrial smoke (dust) emission (ISDE) at different sampling sites

图3 城市点和农村点大气PM10浓度对比Fig. 3 Comparison of PM10 concentrations in the urban and rural sampling sites studied

2.3 大气颗粒物季节变化与影响因素

本文将季节划分为春季(3—5月)、夏季(6—8月)、秋季(9—11月)和冬季(12—2月)，藉以比较黄、渤海滨海带城市点与农村点的季节变化特征(如图4)。尽管多数农村点PM10浓度略低于相应城市点，但利用Kendall协调系数(P< 0.05)发现从北部锦州到南部盐城，不同样点大气颗粒物浓度在季节上呈现出相当的一致性：即大气PM10浓度整体呈现冬春季高，夏秋季低的特点。最高值多集中于3月，最低点基本出现在8月。春夏季农村点浓度略低于城市点浓度；而秋冬季农村点浓度和城市点则相当，且渤海滨海带地区冬季农村大气PM10浓度略高于城市点。

本文的研究区域均位于全球西风带内，北部地区是典型的中温带季风性气候，南部盐城地区主要受到亚热带气候的影响，沿海地区还受海洋影响较大。大气采样点除盐城外均为温带季风性气候，四季分明，冬季干燥低温，夏季温度高，降水多集中于7、8月，使得夏季湿沉降去除量较大，而夏季较强的光照和不稳定的大气层结构使得颗粒物更易扩散[40]。另外，黄、渤海滨海带冬季平均温度由南部向北部递减(从盐城3.0°C减至锦州-5.0°C)[24-29]，冬季主要供暖区(如辽、京、津、鲁)的供暖期一般为4～5个月，期间会消耗大量煤炭和生物质用于冬季取暖；同时，锦州农村仍存在冬季秸秆燃烧现象[41]，也增加PM10的排放。渤海滨海带样点地处西风带内，3月受西部沙尘天气影响较大，尤以京、津和锦州最为严重[35]。我国北部地区供暖期一般持续4～5个月，而3月春季供暖的PM10排放活动尚未结束。综合上述因素，一定程度上可解释大气PM10浓度最高点大多集中于3月，最低点多集中于8月，这种整体变化特征也与以往的研究结果相类似[42-44]。

图4 渤海滨海带城市点大气PM10浓度季节变化Fig. 4 Seasonal changes in PM10 concentration in the urban sites located in coastal zone of Bohai Sea

图5 黄海滨海带城市点大气PM10浓度季节变化Fig. 5 Seasonal changes in PM10 concentration in the urban sites located in coastal zone of Yellow Sea

图6 农村点大气PM10浓度季节变化Fig. 6 Seasonal changes in PM10 concentrations in the rural sites

图7 大气PM10浓度与降水、人均生活能耗和沙尘天气频率之间的相关关系Fig. 7 Correlation between PM10 concentration and precipitation, energy consumption per capita and dust weather frequency

图8 多元回归模型的大气PM10预测浓度 和实测浓度之间的关系Fig. 8 Relationship between the predicted concentration by the multivariate regression model and the actually measured concentration of PM10

通过每月人均生活能耗、沙尘天气频率和降水量的量化来估算对大气PM10浓度的影响。结果表明，大气PM10浓度与人均生活能耗和沙尘天气频率呈现显著正相关(P< 0.05)；而与降水量则成显著负相关(P< 0.05，如图7所示)。将3个影响因素作为自变量与7个城市大气PM10浓度进行多元回归分析，可得到：

logPM=-0.121Ps+0.066Es+0.279S+2.333

R2=0.31

其中：PM为大气PM10浓度；PS为标准化的降水(mm)；ES为人均生活能耗(吨标准煤)；S为沙尘天气频率。其中，PS和S在0.05显著性水平下与PM显著相关。此外，多元回归模型的预测值与实测值表现出良好的一致性关系(如图8所示)。尽管可决系数R2=0.31并不高，目标区域内大气PM10的浓度变化一定程度上(约3成)可由降水、人均能耗和沙尘解释，这也与以往的研究相似[7]。

2.4 大气颗粒物昼夜浓度变化与气象因素的关系

统计锦州、天津和烟台3个城市点7月和1月的密集采样数据，比较其PM10浓度的昼夜变化(如图9和图10所示)，其中，采样次序设计为15次(1个月按30天计，2天1次采样)。实际采样过程中，考虑到因客观条件造成部分样品损失，为保持数据完整性，天津调整为9次、烟台调整为12次。锦州1月夜间(128±53 μg·m-3)和7月夜间(100±36 μg·m-3)大气PM10平均浓度略高于白天大气PM10平均浓度(1月白天(118±40) μg·m-3、7月上午(98±38) μg·m-3和7月下午(93±43) μg·m-3)。天津1月和7月夜间大气PM10平均浓度(144±86 μg·m-3和127±44 μg·m-3)也稍高于白天大气PM10平均浓度(1月白天(128±98) μg·m-3、7月上午(123±63) μg·m-3和7月下午(100±51) μg·m-3)。而烟台1月晚间(115±65 μg·m-3)和7月晚间(65±23 μg·m-3)大气PM10平均浓度则低于其白天大气PM10平均浓度(1月白天(162±66) μg·m-3、7月上午(86±26) μg·m-3和7月下午(79±27) μg·m-3)。就整体而言，3个城市夜间与白天大气PM10平均浓度相差不大，因此，晚间大气颗粒物污染问题也需关注。当昼夜温差较大时，静稳天气条件下夜间晴天具有稳定的大气层结构，易形成逆温层，造成白天积聚的大气颗粒物在夜间难以扩散，导致大气PM10浓度升高。另外，晚间的某些工业活动或其他排放源也有可能造成夜间大气PM10浓度高于白天。通过比较当地大气PM10浓度和气温、风速、降水量的关系(参见图9和图10)，可大体得到大气PM10的浓度变化与气温成正相关，而与风速和降水量成负相关，与以往的研究结果相一致[46]。有研究显示，气温越高、日照时间越长，大气光化学反应越活跃，因而产生的颗粒物越多。其中气温升高主要增加大气中硫酸盐和硝酸盐浓度[45]，较大的风速则有利于大气污染物扩散，而降水则通过湿沉降增加大气颗粒物的去除，这些因素都对大气PM10的浓度变化影响显著，而最终大气PM10浓度变化则是各因素综合作用的结果[46]。

综上所述：从空间分布看，黄、渤海滨海带大气PM10年均浓度为(129±18) μg·m-3。盐城位于亚热带季风性气候区，年均降水量明显高于其他地区，有助于大气颗粒物的清除，其大气PM10浓度明显低于其他样点。位于渤海滨海带中西部的京津两大城市大气PM10浓度明显高于东部的锦州和烟台的大气PM10浓度，空间上呈现东西差异。而地理位置偏南的黄海滨海带的大气PM10年均浓度则明显低于靠北的渤海滨海带大气PM10浓度。

图9 锦州、天津和烟台1月大气PM10浓度昼夜变化 及其与气象条件的关系Fig. 9 Diurnal variations in concentration trend of PM10 in Jinzhou, Tianjin and Yantai in January and its relationship with meteorological conditions

图10 锦州、天津和烟台7月份大气PM10浓度昼夜变化和气象条件的关系Fig. 10 Diurnal variations in concentration trend of PM10 in Jinzhou, Tianjin and Yantai in July and its relationship with meteorological conditions

黄、渤海滨海带城市点和农村点年均浓度分别为(129±18) μg·m-3和(112±30) μg·m-3。农村居民点冬季大气PM10浓度和城市点浓度相当，没有显著差异；烟台和锦州农村点大气PM10平均浓度甚至高于对应的城市点。主要原因可归于地表扬尘、居民做饭和冬季取暖所需的生物质燃烧，为此，农村大气颗粒物污染也须得到足够的重视。

尽管不同地区样点在年均PM10浓度上各有差别，但不同样点大气PM10浓度呈现相对一致的季节性变化，即春、冬季高于夏、秋季。利用多元回归分析可初步判断黄、渤海滨海带PM10属于复合来源，大气PM10浓度变异可部分地由降水量、人均能耗和沙尘天气加以解释。

在研究区域内，各样点大气PM10浓度的昼夜变化差距不大，锦州和天津样点夜间PM10浓度多数还高于白天PM10浓度，表明夜间大气颗粒物污染同样值得关注。另外，样点大气PM10浓度和当地气象因素存在一定的相关性：如与气温成正相关，与降水量和风速则表现为负相关。需要指明，研究区域大气PM10浓度的最终变化应是当地各类因素综合作用的结果。

致谢：本文所有作者向协助现场采样的各位相关人员表示衷心感谢。

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◆

SpatialandTemporalDistributionofAtmosphericParticleMatterandSourceCharacteristicsintheLittoralAreasofBohaiSeaandYellowSea

Xu Yunsong1, Liu Weijian1, Zhao Yongzhi2, Yu Shuangyu1, Shen Guofeng1, Li Jingya1, Xiong Guannan1, Liu Yang1, Cai Chuanyang1, Li Yao3, Tao Shu1, Liu Wenxin1,*

1. Laboratory for Earth Surface Processes of Ministry of Education, College of Urban and Environmental Sciences, Peking University,Beijing 100871, China2. Center for Environmental Engineering Assessment, Qiqihar 161005, China3. College of Environmental Science and Engineering, Nankai University, Tianjin 300350, China

10.7524/AJE.1673-5897.20170116004

2017-01-16录用日期2017-03-08

1673-5897(2017)3-346-12

X171.5

A

刘文新(1967-)，男，博士，教授，主要研究方向为环境生物地球化学。

国家自然科学基金项目(41390240)；国家科技基础专项(2013FY111100-04)；国家重点基础研究规划(973)项目(2014CB441101)

许芸松(1991-)，男，硕士研究生，研究方向为环境污染化学，E-mail: xuys1991@163.com

*通讯作者(Corresponding author)， E-mail: wxliu@urban.pku.edu.cn

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