N-LED3A在土壤中的吸附特征及其影响因素

刁静茹,赵保卫,乔洪涛,马锋锋



N-LED3A在土壤中的吸附特征及其影响因素

刁静茹,赵保卫*,乔洪涛,马锋锋

(兰州交通大学环境与市政工程学院,甘肃兰州 730070)

采用批平衡试验法,研究了新型螯合型表面活性剂N-十二酰基乙二胺三乙酸钠(N-LED3A)在土壤上的吸附特征,并探讨了pH值、温度、离子强度和水土比对N-LED3A在土壤上的吸附影响.结果表明:准二级动力学方程适合描述N-LED3A在土壤上的吸附过程. Langmuir、Freundlich和Dubinin-Radushkevich(D-R)吸附等温方程均可较好地用于拟合吸附行为.土壤有机质和粘土矿物对N-LED3A在土壤上的吸附起到重要作用.溶液pH值对N-LED3A在土壤上的吸附有显著影响,随pH值增大(5~11),N-LED3A在土壤上的吸附量明显减小. N-LED3A浓度低于1000mg/L时,升高温度(25,35,45℃)对吸附量影响不大,但当浓度大于3000mg/L时,吸附量随温度的升高有所降低. N-LED3A在土壤上的吸附量随离子强度增大而增加. N-LED3A吸附量随水土比变化顺序为:水/土(20:1) <水/土(40:1) <水/土(80:1).

螯合型表面活性剂；吸附；土壤；动力学；等温线

有毒有害重金属和有机物造成的土壤污染已成为普遍的环境问题[1-3].重金属-有机物复合污染土壤因形成机理复杂[4],控制治理难度大而备受关注[5].目前,土壤污染化学淋洗法因周期短、效率高而被广泛应用于单一污染土壤修复,如表面活性剂淋洗修复有机污染土壤[6-7],螯合剂萃取修复重金属污染土壤[8].有研究者采用表面活性剂和EDTA联用[9]淋洗修复重金属-有机物复合污染土壤,虽能取得一定的效果,但存在过程不易调控、增效试剂用量大、回收利用困难和试剂存在生态风险等问题.因此,选择能够同时有效与重金属和有机污染物作用的试剂,以实现对重金属-有机物复合污染土壤的修复十分必要.

N-十二酰基乙二胺三乙酸钠(N-LED3A)是新型螯合型表面活性剂,该试剂兼具表面活性和螯合性能,且易于生物降解[10].其分子的双亲结构可以实现同时螯合重金属和增溶有机物,因此N-LED3A在重金属-有机物复合污染土壤修复中具有良好的应用前景.近几年,作者所在课题组相关研究表明N-LED3A可有效处理铜、菲污染土壤[11]和复合重金属污染土壤[12-13].

N-LED3A作增效试剂修复重金属-有机物复合污染土壤,其关键是最大限度地洗脱土壤中的污染物,同时最大限度地降低N-LED3A在土壤上的吸附.表面活性剂在土壤上吸附不仅会减少其有效成分,而且会对共存染物在水/土壤界面间的迁移行为及修复效率产生影响[14-15].因此,研究N-LED3A在土壤上的吸附特征,对合理应用其修复复合污染土壤十分重要.目前,有关表面活性剂在土壤上的吸附行为研究大都针对常用表面活性剂,如阴、非离子表面活性剂以及混合表面活性剂[16-19].关于螯合型表面活性剂在土壤中的吸附行为研究尚未见报道.

基于此,本文研究了N-LED3A在土壤上的吸附特征及其影响因素,并探讨了吸附机理.研究结果可为进一步应用螯合型表面活性剂修复重金属-有机物复合污染土壤,提高修复效率、减小修复成本提供理论基础和技术参考.

1 材料与方法

1.1 试剂与仪器

螯合型表面活性剂N-LED3A,纯度95%,分子量482g/mol,临界胶束浓度(CMC)707mg/L,购于杭州生物科技有限公司;无水CaCl2、乙二胺四乙酸二钠(EDTA)、铬黑T和NH4Cl等均为分析纯,购于天津市津东天正精细化学试剂厂;所有试剂在使用时未经进一步纯化,实验用水为去离子水.

SHZ-82气浴恒温振荡器(金坛市丹阳门石英玻璃厂),TD6离心机(长沙平凡仪器仪表有限公司),FA2004N电子天平(上海良平仪器仪表有限公司),PHS-3C pH计(上海仪电科学仪器股份有限公司),10mL微量滴定管.

1.2 土壤样品

供试土壤为兰州交通大学后山表层清洁土壤,土壤类型为黄土(淡灰钙土),采样深度0~20cm,去除碎石、败叶等杂物,自然风干,研磨过60目筛,置于棕色玻璃瓶备用.经测土壤有机质含量为9.56g/kg,阳离子交换容量(CEC)为5.40cmol/kg, pH为8.35,土壤含砂砾18.65%,粉砂52.85%和粘土28.50%.

1.3 实验方法

N-LED3A吸附实验采用批平衡法,研究不同吸附时间、N-LED3A浓度、温度、pH值、离子强度和水土比条件下,土壤对N-LED3A的吸附作用.在下列试验中,除考察离子强度影响实验以外,背景电解质NaNO3浓度均为0.01mol/L.具体实验条件设置如下:

1.3.1 吸附动力学实验 N-LED3A吸附时间设为0.083,0.167,0.5,1,2,4,8,12,18,24h,加入2000mg/L的N-LED3A溶液(pH 9.5),进行振荡吸附实验,分别在不同振荡时间时取相应试样测定,计算N-LED3A的吸附量.绘制N-LED3A的吸附量与振荡时间的关系曲线,拟合吸附动力学方程,计算动力学参数.

1.3.2 等温吸附实验 分别加入浓度为200, 400,600,800,1000,2000,3000,4000,6000mg/L的N-LED3A溶液(pH在9~10之间),25℃下进行吸附实验,测定计算N-LED3A的平衡吸附量和液相平衡浓度.绘制N-LED3A在土壤上的等温吸附曲线,拟合吸附热力学方程,计算热力学参数.

1.3.3 吸附影响因素 ①pH值: N-LED3A浓度3000和6000mg/L,用0.1mol/L HNO3或NaOH调节pH值分别为5,6,7,8,9,10,11;②温度: N- LED3A浓度为600,1000,2000,3000,4000, 5000mg/L,吸附温度为25,35,45℃;③离子强度: N-LED3A浓度为200,400,600,800,1000,2000, 3000,4000,6000mg/L,将溶液中NaNO3浓度分别控制为0.03,0.30mol/L;④水土比:N-LED3A浓度为3000和6000mg/L,加入溶液体积为20mL,改变土样用量,调节水/土比为20:1、40:1和80:1.

1.3.4 分析方法 采用铬黑T指示剂配位滴定法[20]测定N-LED3A在土壤上的吸附量.分别测定N-LED3A在土壤上吸附后与氯化钙的螯合量,以及相应的无土对照样与氯化钙的螯合量,由吸附前后螯合量差值计算N-LED3A在土壤上的吸附量和平衡浓度.测定步骤如下:①吸附后螯合量:准确称取0.5g(精确至0.1mg)土样于50mL磨口碘量瓶中,加入20mL一定浓度的N-LED3A溶液,塞紧盖子,在25℃和150r/min条件下振荡12h(预实验表明12h已足够),将溶液转入10mL离心管中,加盖密封后以4000r/min离心15min,上清液用于滴定分析.移取5mL上清液于50mL三角瓶中,再加入5mLCaCl2标准溶液(0.050mol/L),间歇振荡1h后加2.5mL氨-氯化铵缓冲溶液(pH=10)和2滴铬黑T指示剂,然后用0.02mol/L的EDTA标准溶液滴定,以溶液从酒红色变为蓝色为终点②吸附前螯合量:在50mL三角瓶中,加入5mL与①相应N-LED3A和5mLCaCl2标准溶液,间歇振荡荡1h后,以同样方法滴定.实验平行3次,为扣除土壤中溶出的微量多价金属离子(Ca2+、Mg2+、Fe3+等)对滴定的影响,同时做空白实验.

2 结果与分析

2.1 吸附动力学

N-LED3A在土壤上的吸附动力学曲线如图1所示.

N-LED3A在土壤上的吸附量在1h已达到24.33mg/g,随后增加幅度逐渐变慢,12h基本达到吸附平衡,吸附过程趋于平稳.因此,将12h确定为N-LED3A在土壤上的吸附平衡时间.

将N-LED3A在土壤上的吸附动力学过程分别用准一级动力学方程(1)和准二级动力学方程(2)进行拟合,方程如下:

(2)

式中:q为时刻吸附量,mg/g;e为平衡吸附量, mg/g;1为准一级吸附动力学速率常数,h-1;2为准二级吸附动力学速率常数,g/(mg·h);为反应时间,h.分别以ln(e-q) –和t/q–作图得准一级动力学方程拟合曲线和准二级动力学方程拟合曲线.研究表明,准一级、准二级动力学速率常数1、2与1/2(吸附达平衡所需时间的一半)存在如下关系[16,21]:

(4)

N-LED3A在土壤上的吸附动力学拟合参数列于表1.准一级动力学方程的2值为0.8434,而准二级动力学方程的2值为0.9973,呈现良好的相关性.因此,准二级动力学方程适合描述N-LED3A在土壤上的吸附过程.由准二级动力学方程计算其理论e值为35.58mg/g,与实验测得e值35.63mg/g相吻合,吸附速率常数2为0.0473g/(mg·h),1/2为0.59h,而实验得到0.5h时吸附量为平衡吸附量的49%.

2.2 等温吸附曲线

25℃下N-LED3A在土壤上的等温吸附曲线如图2所示.可以看出,随N-LED3A平衡浓度增大,其在土壤上的吸附量逐渐增加,最后达到饱和.N-LED3A的吸附等温线呈“LS”型,可大致分为4个阶段:第1阶段,N-LED3A在土壤上的吸附量随平衡浓度增加逐渐上升;第2阶段,吸附平衡浓度为571.1mg/L,接近N-LED3A的CMC (707mg/L)时,曲线出现了拐点,N-LED3A吸附量随平衡浓度增加陡然上升;第3阶段,N-LED3A在土壤上的吸附量随平衡浓度增加仍呈快速增大趋势,但增加速度趋于缓和;第4阶段, N-LED3A吸附量逐渐趋于平衡,不随表面活性剂浓度增大而变化,此时饱和吸附量为83.6mg/g.

表1 N-LED3A在土壤上吸附的动力学方程参数

研究表明,表面活性剂在固体表面上的吸附机理主要有离子交换吸附、离子对吸附、氢键形成吸附、π电子极化吸附、色散力吸附等[22]. N-LED3A在土壤上的吸附过程见图3.黄土的阳离子交换容量较小,表面带弱的净负电荷,对N-LED3A的排斥作用很小,N-LED3A能够通过静电吸引被吸附到带正电荷的粘土结构单元边界上或因与土壤表面形成氢键而吸附,陈宝梁等[23]研究指出阴离子表面活性剂SDBS在潮土上的吸附也存在静电吸附现象,因此,离子对吸附、氢键形成和色散力吸附可能是第1阶段的主要吸附机理.有研究报道,土壤有机质和矿物质对常见阴、非表面活性剂的吸附均起到重要作用[17,19].第2阶段中N-LED3A吸附量随平衡浓度增加陡然上升,可能归因于土壤中的有机质、矿物质和N-LED3A之间的相互作用,N-LED3A单体疏水链可溶解于土壤有机质中,形成亲水基向外的单吸附层或半胶团;其亲水基因具有较强的螯合能力可与土壤粘土矿物配合甚至螯合夺取与土壤有机质配合的氧化矿物(如SiO2、Al2O3和Fe2O3)而被吸附,形成疏水基向外的单吸附层,单吸附层的形成导致吸附量急剧上升.第3阶段吸附量随N-LED3A平衡浓度继续增大,这可能是由于吸附在粘土矿物质上的疏水基向外的吸附单层通过疏水缔合作用吸附,即表面活性剂在固体表面发生有序化聚集作用,此时吸附态N-LED3A成为进一步吸附N-LED3A的介质,使更多的表面活性剂进入吸附层,N-LED3A在土壤上的吸附量明显上升.疏水缔合作用形成吸附双分子层或胶束态吸附层后吸附趋于饱和,达到第四阶段.

将N-LED3A在土壤上的吸附热力学数据分别用Langmuir(5)、Freundlich(6)及Dubinin- Radushkevich (D-R)(7)吸附模型进行拟合,结果见表2.

(6)

(7)

式中:e为固相平衡吸附量,mg/g;m为固相最大吸附量,mg/g;e为液相平衡浓度,mg/L;L为Langmuir常数,L/mg;F(mg/g)/(mg/L)1/n和为经验参数;为平均吸附自由能相关活度系数,mol2/kJ2;为吸附势,kJ/mol,见公式(8);为气体摩尔常数,kJ/(K·mol));为绝对温度,K.分别以1/e-1/e、lne-lne和lne2作图,得Langmuir、Freundlich和D-R线性回归方程.平均吸附自由能(kJ/mol)由公式(9)计算得到:

(9)

表2表明,3种吸附等温式均可较好的用于拟合数据,通过Langmuir等温式预测的单层最大吸附容量为102.04mg/g;通过Freundlich等温式计算出>1,说明吸附过程比较容易发生, N- LED3A在土壤上的吸附存在双层吸附现象.由D-R等温式计算出的最大吸附容量比Langmuir等温式计算的最大吸附容量大得多,且与实验结果不相符,这是由于D-R模型假设的是一种吸附剂孔隙中完全被溶质填充的理想状态,｜｜= 6.48kJ/mol,可以判断N-LED3A在土壤上的吸附是以物理吸附为主,这也印证了存在双层吸附和胶束态吸附现象.

表2 N-LED3A在土壤上的吸附热力学方程参数及平均吸附自由能

2.3 pH值的影响

不同初始pH值(5~11)对N-LED3A在土壤上的吸附影响见图4.可见,3000,6000mg/LN- LED3A溶液在土壤上吸附情况随pH值的变化规律基本相同,pH=5时吸附量分别为101.80, 196.87mg/g;随pH增大N-LED3A在土壤上的吸附量逐渐减小,pH=10时吸附量分别降为25.88和59.80mg/g,之后基本不再变化.

以上实验结果可从吸附剂和吸附质两方面进行讨论.对吸附剂而言,土壤在低pH值时表面净电荷为正,并随溶液pH值的降低而增加,但当pH值大于7以后,土壤表面电荷变为负电荷,并随溶液pH值的增大而增加.土壤腐植酸和富里酸等含有羧基、酚羟基、醇羟基、氨基等活性功能团,这些功能团随溶液pH的变化发生质子化-去质子化作用,腐植酸和富里酸的负电荷随pH值的增大而增加[24].而在中、碱性条件下土壤矿物质中的大多数金属元素易生成难溶性氢氧化物沉淀.对吸附质来讲,N-LED3A在不同pH值条件下亲水基间的电性排斥作用和胶团的缔合情况不同,低pH值时,N-LED3A亲水基部分羧基离子与氢离子结合成羧酸,表面活性剂离子间电性排斥变弱,胶团易于形成.当pH值大于7以后,随pH值继续升高,N-LED3A亲水基主要以三乙酸盐的形式存在,导致亲水基间斥力增大,影响胶团的形成.

土壤在低pH值时表面电荷为正,N-LED3A会通过离子对吸附和离子交换吸附而使吸附量大大增加;另外,酸性条件下由于电性排斥变弱, N-LED3A在土壤表面的单分子层吸附量可能会增加,从而增大了吸附态N-LED3A进一步吸附N-LED3A形成双分子层或胶团吸附的能力.碱性条件下土壤表面带负电荷,土壤对N-LED3A的排斥作用随pH值增大不断增强,土壤有机质负电荷的增加和难溶性金属氢氧化物沉淀的生成,使得N-LED3A通过有机质溶解吸附和粘土矿物配位吸附都变得困难,导致吸附量随pH值增大急剧下降.

2.4 温度、离子强度和水土比的影响

实验进一步考察了温度、离子强度和水土比对N-LED3A在土壤上的吸附影响,结果见图5~图7.

由图5可知,在N-LED3A初始浓度低于1000mg/L时,随温度升高,N-LED3A在土壤上的平衡吸附量变化不大,这可能是由于温度对N-LED3A的CMC值影响很小[25],对N-LED3A在土壤有机质和矿物质上的单层吸附影响也较小;当N-LED3A初始浓度升高到3000mg/L以后,吸附量随温度的升高呈降低趋势,可能是由于温度对N-LED3A在吸附态N-LED3A上的吸附影响较大,温度升高时,N-LED3A在水中的溶解度升高,而溶解度增加表示表面活性剂与水的亲和性增强[22],表面活性剂分子自水中逃离而吸附于固体上的趋势相对减小,双分子层或胶束态吸附层在吸附剂上的形成随温度的升高而减弱,因此吸附量降低.

图6可以看出,增大离子强度,对土壤吸附N-LED3A的影响与其浓度有关.N-LED3A平衡浓度小于3CMC时,离子强度为0.03mol/L时的吸附量均小于0.30mol/L时的吸附量;但随平衡浓度继续增大,吸附量反而有所降低并趋于一致,如离子强度为0.03和0.3mol/L时,6000mg/L的N-LED3A吸附量分别为47.70和48.72mg/g.这是由于N-LED3A为阴离子表面活性剂,Na+离子强度增大,使得胶团易于形成,N-LED3A的CMC降低,造成N-LED3A易于在固体表面发生胶团化作用,因而吸附量增加[26],但随平衡浓度不断增大,N-LED3A在土壤上形成的吸附态胶束变大,使其容易从固体表面上脱落下来,造成吸附量反而降低.

图7中,水土比为20:1、40:1和80:1时, 3000mg/L N-LED3A在土壤上的吸附量分别为40.75,61.20,118.91mg/g,6000mg/LN-LED3A的吸附量分别为60.28,74.23,135.58mg/g.可见,水土比相同时,N-LED3A在土壤上的吸附量随着表面活性剂浓度增大而增大,而对于相同浓度N-LED3A,其吸附量随水土比变化顺序为:水/土(20:1)<水/土(40:1)<水/土(80:1).这是因为,当N-LED3A浓度一定时,虽然有效吸附点位会随土壤剂量的增加相应地增加,吸附效率相应提高,但吸附点位与N-LED3A结合未达到饱和从而使单位吸附量减小.另外,土量过大,会引起土壤颗粒胶结,表面积减小,且会影响表面活性剂胶束聚集,溶质扩散路径变长,亦会导致吸附量减小.

本文的研究结果,可以为N-LED3A修复重金属-有机物复合污染土壤研究提供理论依据.在修复应用中,结合N-LED3A在土壤上的吸附特征,通过科学合理地控制吸附影响因素,来减小吸附损失,提高修复效率,降低修复成本,以达到较好的修复效果.

3 结论

3.1 N-LED3A在土壤上的吸附动力学过程符合准二级动力学模型,吸附初期速率较快,后期吸附速率明显减慢,约12h达到吸附平衡.动力学拟合参数为e= 35.58mg/g,2= 0.0473g/(mg·h),2= 0.9973.

3.2 N-LED3A在土壤上的吸附等温线呈“LS”型,N-LED3A既可以通过疏水基在土壤有机质中的分配而吸附,又可以通过亲水基上的羧基配位基团与土壤矿物配位而被吸附.土壤对N- LED3A的吸附量随平衡浓度的增加而增加,并逐渐趋于平衡. Langmuir、Freundlich和Dubinin- Radushkevich(D-R)吸附等温方程均可较好的用于拟合吸附行为.

3.3 不同因素对土壤吸附N-LED3A的影响情况不同. N-LED3A的吸附量随pH的增大明显减小,酸性条件下有利于吸附,而碱性条件不利于吸附;离子强度的增加会导致N-LED3A分子临界胶团浓度的降低,从而使吸附量增加; N-LED3A在土壤上的吸附为放热过程,升高温度不利于吸附,但温度对土壤吸附N-LED3A的影响不大;在水土比选取范围内N-LED3A吸附量随水土比增大而增大.

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Adsorption characteristics of N-LED3A on soil and its influence factors.

DIAO Jing-ru, ZHAO Bao-wei*, QIAO Hong-tao, MA Feng-feng

(School of Environmental and Municipal Engineering, Lanzhou Jiaotong University, Lanzhou 730070, China).

The characteristics of adsorptive thermodynamics and kinetics of a new type chelating surfactant named N-lauroylethylenediaminetetriacetate (N-LED3A) on water/soil interface were studied by the batch equilibration method. The effects of pH value, temperature, ionic strength and water-soil ratio on the adsorption behavior of N-LED3A were also investigated. The results showed that pseudo-second order kinetics equation was adapted to describe the adsorption process of N-LED3A on soil, and Langmuir, Freundlich and Dubinin-Radushkevich (D-R) isotherm models fitted well to the adsorption behavior. In addition, soil organics and clay minerals played important roles in the adsorption characteristics of N-LED3A on soil. The pH values of solution greatly impacted the adsorption process of N-LED3A on soil as well. As the pH value increased from 5 to 11, the adsorption amount of N-LED3A on soil decreased sharply. Moreover, increasing temperature (from 25℃ to 35℃, and then to 45℃) had little influence on the adsorption amount when N-LED3A concentration was below 1000mg/L. When N-LED3A concentration was higher than 3000mg/L, however, the adsorption amount decreased as the temperature increased. Besides, the adsorption amount of N-LED3A on soil increased with the increasing Na+ionic strength in solution, and the adsorption amount varied with water-soil ratio in the sequence of (20:1)<(40:1)<(80:1).

chelating surfactant；adsorption；soil；kinetics；isotherm

X53

A

1000-6923(2017)04-1442-08

2016-09-18

国家自然科学基金资助项目(41261077);甘肃省自然科学基金资助项目(1010RJZA070)

刁静茹(1977-),女,山东平原人,讲师,兰州交通大学博士研究生,主要研究方向为污染控制化学.发表论文10余篇.

* 责任作者, 教授, baowei.zhao@yahoo.com

, 2017,37(4)：1442~1449