2015年北京及周边地区臭氧浓度特征及来源模拟

贾海鹰,尹 婷,瞿 霞,程念亮,程兵芬,王继康,唐 伟,孟 凡,柴发合



2015年北京及周边地区臭氧浓度特征及来源模拟

贾海鹰1,尹 婷1,瞿 霞1,程念亮2,3,4*,程兵芬2,4,王继康4,5,唐 伟4,孟 凡2,4,柴发合2,4

(1.湖南省气象服务中心,湖南长沙410118；2.北京师范大学水科学研究院,北京 100875；3.北京市环境保护监测中心,北京 100048；4.中国环境科学研究院,北京 100012；5.国家气象中心,北京 100081)

采用模式模拟与观测资料相结合的方式,分析了2015年北京及周边地区O3时空分布及来源特征.结果表明: 2015年北京及周边地区O3具有较为明显的时间变化规律,高浓度臭氧主要集中在5~9月份.首次发现北京及周边地区O3存在两条污染带,一条污染带主要集中在北京-保定-山西北部地区,另一条主要集中在北京、天津及渤海上空.2015年8月11~14日发生的一次臭氧重污染过程中,模拟计算的北京、天津、石家庄、太原、郑州市的O3外来输送率(水平及垂直输送率)分别为63%、70%、74%、60%、71%;区域输送对于各地区O3浓度有着十分重要的影响.

臭氧；空间分布；区域输送；北京及周边地区

臭氧仅有10%左右分布在对流层中.在近地面1~2km中的O3,是由氮氧化物(NO)和挥发性有机物(VOCs)在太阳光照射下,经一系列光化学反应生成的二次污染物,是造成城市光化学污染的主要污染物.与PM2.5相比,O3污染更具隐蔽性,即便是晴朗的蓝天,也可能存在O3浓度超标问题[1].

国内外对我国不同地区O3污染特征做了大量的分析研究[2-4],主要包括O3的污染现状及传输来源.但对O3污染特征研究不够系统,一方面缺乏多点位、长时间序列的观测数据,另一方面单纯的数据统计分析已经难以满足研究需要,急需与模式模拟结合起来进行综合分析研究[7-8]. 对O3传输分析主要集中在城市地区、背景点和高原地区的研究上,一般来说城市地区O3主要来自本地光化学反应和区域传输,背景地区的O3仍以远距离输送为主,高海拔地区的O3还明显受到平流层向下输送的影响[5-6].

APEC会议和国庆大阅兵期间,北京及周边六省市密切合作,制订了空气质量保障方案,成功实现了APEC蓝和阅兵蓝,该地区空气质量现状的研究可为未来重大活动空气质量保障工作提供数据支撑,也可进一步推广空气质量保障经验[9].本研究基于观测数据分析了2015年北京市及周边地区六省市臭氧污染现状,结合数值模式模拟分析了2015年夏季一次臭氧重污染过程中臭氧的来源,并对现存的问题的解决提出了对策建议.

1 资料与模式设置

1.1 观测资料

北京及周边地区包括北京市、天津市、河北省、山东省、山西省及河南省.北京市监测点35个,天津市监测点12个,河北省监测点53个,山东省监测点74个,山西省监测点58个,河南省监测点75个.该区域属温带大陆性季风气候,四季分明,夏季高温多雨,冬季寒冷干燥[10].

北京及周边地区O3数据为中国环境监测总站发布的逐时浓度数据(http://113.108.142.147: 20035/emcpublish/),站点位置见图1.监测点位均采用美国热电环境仪器公司Thermo Fisher生产的49C紫外光度法O3分析仪,分析仪最低检测限1´10-9(体积分数),精度1´10-9(体积分数),零漂0.4% /24h,跨漂±1%/24h、±2%/7d.此外对子站臭氧监测仪器每3d进行1次零跨校准、每3个月进行1次精密度审核、每6个月进行1次准确度检查以确保监测工作的质量.

1.2 模式设置

空气质量模式CAM[11]中心网格点坐标为35°N、110°E,总网格数为200×160个,水平分辨率为36km,模拟区域覆盖整个东亚地区.CAM模式中,采用PPM数值方法计算水平对流,运用K理论计算水平扩散,垂直对流计算采用后向欧拉(时间)混合中心逆流(空间)解决方式.气相化学采用SAPRC99机理,计算方法采用EBI计算方法;气溶胶化学采用RADM-AQ和ISORROPIA的计算方法.气相化学机理选用SAPRC99,化学机理中包含化学物种114个(76个气态物种、22个气溶胶物种、13个基团),以及217个反应.模式中所使用的光解速率是通过2015年8月OMI卫星观测的臭氧柱浓度资料,结合地面反照率变化范围和大气浑浊度的变化范围,由TUV模式计算得到.

运用CAM中的OSAT技术对O3进行源-受体关系分析,OSAT是以污染源示踪的方式获取有关O3及其前体物生成(或排放)和消耗的信息,并统计不同地区、不同种类的O3生成前体物对O3生成的贡献量;同时,还对生成的O3进行示踪,从而可对本地生成和外部传输的O3的贡献进行研究,模型中北京及周边地区划分见图2.本研究定义的传输贡献包括水平传输、垂直传输、背景浓度传输贡献.

采用ARW-WRF3.2[12]模拟京津冀及周边地区气象场,研究运用陆地生态系统估算模型MEGAN处理天然源,人为源使用2013年清华大学MEIC[13]排放清单,天然源、人为源排放清单共同输入到排放源处理模型SMOKE,形成系统的排放源文件.

1.3 模式验证

表1 2015年8月北京市NO2和O3浓度观测值与模拟值的统计

选取北京市2015年8月O3及NO2观测数据与模式结果进行比对(图3,表1),O3模拟值与观测值具有良好的时间变化趋势,O3模拟值均为观测值的0.5~2倍,每日峰值的模拟结果略微低估,模拟结果对夜间O3的模拟也呈现了一定的误差.模拟NO2亦有较好的吻合度,模拟小时浓度为40μg/m3左右,基本可以反映城市NO2的变化水平;NO2峰值时段模拟误差较大,主要与机动车排放清单误差较大有关.8月21~9月3日为保障国庆阅兵期间的空气质量,区域采取了不同程度的减排措施,模拟的NO2最低值及最大值明显上升,这与排放清单估计不足有关;模拟O3浓度明显降低,但与观测值的差异还需进一步讨论.统计的观测值和模拟值的各种参数与文献参考标准(MFB£±60%和MFE£75%)及EPA推荐的评价标准[15]较一致,模拟结果基本可靠.

2 结果与讨论

2.1 时间分布

2.1.1 月分布 从2015年北京市及周边城市臭氧日最大8h值(O38h)月均变化趋势上看(图4),高浓度O38h主要集中在5~9月份,而O3前体物CO及NO2较高浓度主要集中冬季(12月、1~2月).从计算的6个城市各项污染物季节浓度分布上看,O38h浓度总体呈现出夏季(6~8月)>春季(3~5月)>秋季(9~11月)>冬季(12~2月)的特征,而CO及NO2总体呈现出冬季>秋季>春季>夏季的浓度分布特征.

从计算的不同省会城市2015年5~9月O38h超标天数和超标率上看,超标天数由高到低次序依次为北京、济南、郑州、天津、石家庄、太原、呼和浩特,分别超标63,53,36,23,19,17,15d,超标率从最高北京的41.4%,下降至最低呼和浩特的9.8%.由于首都北京的超大城市规模,区域最大机动车保有量,以及华北平原最北端的易于输送汇聚等因素的影响,北京的O3污染问题最为突出.

2.1.2 日分布 由图5可知O3总体呈现出单峰型分布特征,而O3前体物CO及NO2总体呈现出双峰型分布特征,在早上8:00、9:00左右出现第1个峰值,在夜间的21:00、22:00左右出现第2个峰值;早上的峰值与交通早高峰比较一致,夜间的峰值可能与不利的扩散条件有关[16].

具体来看,O3日最高浓度出现在15:00、16:00左右,最低浓度发生在早上的06:00、07:00.最低点浓度为30μg/m3左右,最高点浓度110μg/m3左右,是最低浓度的3倍.7:00~11:00是O3浓度的快速增长时段,12:00~18:00为高浓度维持时期,最高浓度发生在15:00左右,之后仅有小幅度下降.20:00~次日6:00为浓度的下降期,基本呈持续下降趋势,前半夜降幅在10μg/(m3·h),后半夜降幅下降至5μg/(m3·h).

2.2 空间分布

采用克里格(Kriging)插值法[17]绘出2015年夏季北京及周边地区实测O38h浓度空间分布(图6),并与模拟的O38h空间分布做比较.由图6知, 空间分布上,区域O3浓度的高值区主要集中在北京、河北中南部和山东西南部、山西北部.整个山东内陆地区、河北中东部及北京市均处于一条O3高浓度污染带上(东南方向污染带);另一条污染带主要集中在北京-保定-山西北部地区(西南方向污染带).模式模拟的O38h浓度空间分布与实测的分布趋势基本一致,但北京的模拟浓度整体偏低,可能与模式中臭氧前体物排放清单地区精细化分布差异有关.综上,夏季北京及周边地区O3污染具有明显的区域性特征.夏季在东亚季风作用下,该区域盛行东南风,山东西北部等地区较高浓度的O3易于向北京输送,因此区域联防联控是以后北京市及周边区域控制O3的方向.模拟的渤海湾上空的高浓度O3可能与陆源输送及垂直传输有关.

2.3 来源模拟

2015年8月11~14日北京及周边地区发生一次O3重污染过程,其中8月13日空气质量为O35级重度污染水平,O38h日均浓度达到了275.5μg/m3,北京市35个监测点位O3小时最高峰值浓度约为520μg/m3,引起广泛关注. 经计算8月11~14日这3d平均风速为1.72m/s,相对湿度平均为66%;温度较高,风向以偏南风为主,地面及高空天气形势场较为稳定,为O3污染的形成及维持提供了稳定的大气环境背景.本研究在区域O3污染现状分析的基础上,研究进一步采用数值模式模拟分析了此次O3重污染的成因和特征.

表2 2015年8月11日~8月14日O3浓度与逐日天气状况

从区域O3浓度空间分布上看(图7),8月11日O3污染带主要集中在太行山沿线与津唐地区;12日污染带在北京及周边,并自南向北移动,主要集中在山东西北部-天津-北京一带;13日污染带在太行山山前平原迅速扩大,区域污染明显加重;14日在偏北风作用下,污染带明显南移,主要集中在山东半岛地区.综合来看,本次O3污染带主要为东南方向污染带.

为量化O3跨界输送每个行政区的贡献率,研究采用OSAT技术模拟计算北京及周边城市O3的来源,从北京市城区及下风向定陵监测点位O3外来输送贡献率上看,8月11~13日城区站O3外来输送贡献率分别为42%、45%、60%,定陵站O3外来输送贡献率分别为28%、31%、45%,北京市受外来输送影响明显.定陵站O3区域传输贡献率明显小于城区,主要原因可能为城区生成的O3及O3前体物在向下风向传输时,边传输边老化,造成下风向郊区定陵站O3浓度较高,但很大一部分来自于北京城区及南部地区O3的传输及转化,因此定陵站O3区域传输占比较低[18-19].

从周边各城市O3的来源解析图(图9)上可以看出,此次过程中,北京、天津、石家庄、太原、郑州市的O3外来输送率(各行政区所占网格平均值)分别为63%、70%、74%、60%、71%.外来传输中北京市主要受河北省影响,河北省各市对北京市O3外来输送率之和约为25%左右;河北省保定市对北京的O3贡献了5%,廊坊市贡献了4%,沧州市贡献了3%,唐山市贡献了2%,其他京津冀城市均小于2%.其它省市对北京市O3贡献较高的地区分别为山东、河南,分别贡献了12%和7%. 各城市的O3污染主要来自外部的输送,天津主要受河北、山东影响,石家庄主要受河北中南部、河南、山西影响,因此在京津冀及周边地区采取联防联控的措施对O3污染的控制能发挥重要的作用[20].

Streets等[21]对北京地区2001年7月O3污染的模拟研究发现, 周边地区污染源对北京市高浓度O3的贡献率在35%~60%,河北省的贡献可达20%~30%;王自发等[22]指出2006年8月份河北地区排放对北京市城近郊区O3浓度的月均贡献率为30.0%,北京本地贡献平均30%;王雪松等[23]利用CAM模型对2000年6月底~7月初发生在北京地区的O3污染过程进行模拟分析发现北京市城近郊区的高浓度O3来自北京市本地源排放前体物的贡献约占46%,区域输送贡献大于50%.

本研究的O3区域传输贡献率与其他学者计算结果与趋势基本一致,计算的外来传输贡献率略高的主要原因可能为:(1)模式的空间分辨率设置偏粗,受体点主要集中在城区[24-26].(2)排放源清单的不确定性,受各种因素的制约,没有收集到最新的排放清单数据;研究采用老的排放源数据库,分析2015年臭氧污染过程,模拟误差造成贡献率有所差异.(3)计算物理量不同,本研究计算的外来传输贡献率包含水平及垂直输送,也包括不同地区背景浓度的传输.

由于O3污染问题较为复杂,今后还应结合气象条件及VOCs观测数据,分析不同地区污染源及O3生成机制的差异,以制定有效的防治对策.研究显示建立NO和VOCs等多污染物非线性协同控制策略,特别是强化VOCs 排放的控制,不仅可以降低大气O3的浓度水平,还可降低细粒子中二次有机物的生成[27],从而有助于PM2.5的控制,因此控制O3的浓度具有改善臭氧和PM2.5浓度双重效果.

3 结论

3.1 2015年北京及周边地区O3具有较为明显的时间变化规律,高浓度O3主要集中在5~9月份.

3.2 北京及周边地区O3存在2条污染带,一条污染带主要集中在北京-保定-山西北部地区,另一条主要集中在北京、天津及渤海上空.

3.3 2015年8月11~14日发生的一次O3污染过程中,模拟计算的北京、天津、石家庄、太原、郑州市的O3外来输送率分别为63%、70%、74%、60%、71%.区域输送对于各地区O3浓度有着十分重要的影响.

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Characteristics and source simulation of ozone in Beijing and its surrounding areas in 2015.

JIA Hai-ying1, YIN Ting1, QU Xia1, CHENG Nian-liang2,3,4*, CHENG Bing-fen2,4, WANG Ji-kang4,5, TANG Wei4, MENG Fan2,4, CHAI Fa-he2,4

(1.Hunan Meteorological Service Center, Changsha 410118, China；2.College of Water Sciences, Beijing Normal University, Beijing 100875, China；3.Bejing Municipal Environmental Monitoring Center, Beijing 100048, China；4.Chinese Research Academy of Environmental Sciences, Beijing 100012, China；5.National Meteorological Center, Beijing 100081, China).

Characteristics of the spatial and temporal distributions of O3, as well as its source apportionments were all analyzed in Beijing and its surrounding areas by applying the numerical model and comprehensive measurements. The results showed that ozone presented obvious spatial and temporal distribution characteristics and higher concentrations mainly concentrated in the month from May to Sep. There were two pollution belts of ozone in Beijing and its surrounding areas. A pollution zone was mainly concentrated in Beijing-Baoding-northern Shanxi regions, the other was mainly concentrated in Beijing-Tianjin-Bohai areas. The calculated averaged ozone contributions of regional transport (horizontal and vertical transport) to Beijing, Tianjin, Shijiazhuang, Taiyuan, Zhengzhou were 63%, 70%, 74%, 60% and 71% respectively during one heavy air episode of ozone from Aug 11thto 14th, 2015. Regional transportation exerted a significant impact to the variations of local ozone.

O3；spatial distribution；regional transport；Beijing and its surrounding areas

X513

A

1000-6923(2017)04-1231-08

2016-07-28

长沙市空气质量达标规划项目(Z131100005613046);北京市市委组织部优秀人才培养资助(2016000021733G166);国家科技支撑计划(2016YFC0208902);环保公益专项(201409005)

贾海鹰(1983-),男,湖南长沙人,硕士,工程师,主要从事环境气象研究.发表文章10篇.

* 责任作者, 首席预报员, 15001195306@163.com

, 2017,37(4)：1231~1238