CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂分解N2O的性能研究

马 帅， 陆 强， 蔺卓玮， 刘 宇， 李文艳， 董长青

(华北电力大学 生物质发电成套设备国家工程实验室，北京 102206)

CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂分解N2O的性能研究

马 帅， 陆 强， 蔺卓玮， 刘 宇， 李文艳， 董长青

(华北电力大学 生物质发电成套设备国家工程实验室，北京 102206)

以CuO为活性组分、ZnO为助剂、γ-Al2O3为载体，采用等体积浸渍法制备了一系列CuO-ZnO/γ-Al2O3型直接分解N2O催化剂，考察了活性组分和助剂含量、烟气工况对催化剂分解N2O活性的影响，开展了催化剂的稳定性测试，并对催化剂进行了表征.结果表明：CuO质量分数为15%时催化剂的分解活性最高，ZnO助剂的掺入可以明显提高催化剂对N2O的转化率，烟气中O2和H2O的存在则会抑制催化剂的活性.15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂在650 ℃、空速为21 000 h-1、含O2和H2O的烟气条件下，在100 h的连续测试中，N2O转化率稳定维持在90%以上，具有良好的高温抗氧和抗水蒸气抑制性能以及稳定性.

N2O分解； 催化剂； CuO； ZnO

N2O是一种重要的大气污染物，不仅会产生强大的温室效应，同时还能严重损耗臭氧层[1].己二酸、硝酸的生产过程及CFB锅炉的燃煤过程均会向大气中排放不同浓度的N2O[2].现有的N2O脱除技术中，催化直接分解法具有工艺简单，分解率高且不产生二次污染等优点，因而成为时下最具前景的脱除技术[3-4]，其主要分解反应式为：

(1)

该技术的核心是催化剂.工业中排放的N2O具有数量大、时速高和阻力大等特点，因此对催化剂的分解活性和机械强度要求很高.为满足工业烟气的排放要求，急需开发高效、稳定的能直接分解N2O的催化剂.

目前，国内外学者已研究了多种N2O分解催化剂，包括贵金属基催化剂、分子筛基催化剂和金属氧化物基催化剂[5-7].贵金属基催化剂具有活性温度窗口窄和制备成本高等缺点[8].金属离子改性的分子筛基催化剂虽具有分解活性高和低温活性好等优点，但分子筛本身水热稳定性差，高温水蒸气存在时容易发生不可逆失活，制约了其在工业上的广泛应用[9].此外，单一金属氧化物型催化剂对N2O分解活性不高，高温下不稳定[10].而由于负载型金属氧化物具有较大的比表面积、良好的催化活性以及较高的机械强度等优点，在工业催化领域已经获得应用.目前，负载型金属氧化物催化剂的研究主要集中在过渡金属氧化物载体表面，使其在载体表面具有氧空位特性以及比其他过渡金属更高的催化还原NOx和直接分解N2O的能力[11].此外，在负载型金属氧化物催化剂中加入助剂通常能够弱化催化剂表面金属原子与氧原子间的键能，进一步提高催化剂的分解性能.作为一种常用的助剂，ZnO的加入不仅能促进活性组分CuO与载体之间的相互作用、提高其表面分散度，同时能够抑制铜物质的烧结，提高催化剂的热稳定性[12].

基于上述研究，笔者采用等体积浸渍法制备了以CuO作为活性成分、ZnO为助剂、γ-Al2O3为载体的CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂，考察了活性成分和助剂含量对催化剂分解N2O性能的影响以及抗O2、抗H2O中毒性能，并对催化剂进行了详细表征，为金属氧化物型N2O分解催化剂的应用提供数据支撑.

1 实验部分

1.1催化剂的制备

以γ-Al2O3为载体，三水合硝酸铜、六水合硝酸锌分别作为CuO、ZnO的前驱物，采用等体积浸渍法制备催化剂.具体制备方法如下：分别配制一定量的三水合硝酸铜水溶液和六水合硝酸锌水溶液，将溶液依次加入至γ-Al2O3粉末中，搅拌均匀后超声振荡2 h，并在室温下静置24 h，在120 ℃下干燥12 h、850 ℃下焙烧3 h后获得x%CuO-y%ZnO/γ-Al2O3催化剂，其中x%为CuO的质量分数，y%为ZnO的质量分数，催化剂记为xCu-yZn/γ-Al2O3.

1.2催化剂的表征

催化剂的比表面积、孔容和孔径采用氮气物理吸附法(ASAP2020型物理吸附仪)进行测定，测试前将样品先在90 ℃下抽真空处理1 h，再在300 ℃下抽真空处理6 h，然后在液氮温度下根据静态法测量其吸附-脱附等温线.

X射线衍射(XRD)分析采用日本理学公司D/max-IIIA型全自动X射线衍射仪，测试条件为辐射源Cu Kα，波长为0.154 06 nm，工作条件为30 kV/30 mA，在10～90°区间内扫描速度为8 °/min.

1.3催化剂活性评价

将催化剂经过研磨、筛分出60～80目(即0.18～0.25 mm)颗粒后放入N2O分解反应器内进行分解性能评价.实验装置如图1所示，主要由质量流量计、N2O分解反应器、傅里叶红外烟气分析仪、蠕动泵和尾气处理等部分构成.实验中，将催化剂放置于N2O分解反应器中，各气体质量流量经流量计精确控制后进入混气罐中进行混合，然后进入分解反应器.采用ABB公司MB3000型傅里叶红外烟气分析仪检测反应器进出口处模拟烟气中的气体质量浓度.典型烟气工况：温度为650 ℃，N2O质量浓度为1 964 mg/m3，N2为平衡气，总体积流量为2.8 L/min，体积空速(即气体体积流量与催化剂堆积体积的比值)为42 000 h-1.

图1 催化分解N2O实验台示意图

Fig.1 Schematic diagram of the experimental setup for catalytic N2O decomposition

N2O转化率的计算公式如下：

(2)

式中：ρ(N2Oin)、ρ(N2Oout)分别为分解反应器进、出口的N2O质量浓度.

2 结果与讨论

2.1CuO-ZnO/γ-Al2O3催化剂组成对N2O分解性能的影响

2.1.1 CuO质量分数对N2O分解性能的影响

不同CuO质量分数的催化剂在不同温度下的N2O转化率如图2所示.由图2可以看出，不同催化剂对N2O的转化率均随着反应温度的升高而提高.在650 ℃时N2O转化率均已达到80%以上，当温度升高至700 ℃时，铜基催化剂基本已实现对N2O的完全分解.该结果表明CuO具有很高的催化分解N2O的活性，此外铜基催化剂高温焙烧后产生的CuAl2O4有助于吸附氧的脱附，亦可提高催化剂的稳定性和催化分解N2O的活性[13].随着CuO质量分数的增加，催化剂对N2O的转化率先提高后降低，质量分数为15%时，催化剂对N2O的转化率达到最高.这可能是当CuO质量分数较低时，能够均匀且分散地分布在载体上，随着质量分数的增加催化剂的活性中心增加，N2O转化率也随之提升；当质量分数超过一定值后，过高的质量分数使得CuO在催化剂表面积聚，导致催化剂的比表面积减小，活性中心反而降低，造成催化剂活性下降[14].基于此，后续研究均选择质量分数为15%的CuO作为催化剂活性组分进行实验研究.

图2 CuO质量分数对N2O转化率的影响

2.1.2 ZnO质量分数对N2O分解性能的影响

选取ZnO作为催化剂的助剂，进一步考察了助剂质量分数对催化剂N2O转化率的影响，结果如图3所示.由图3可知，随着ZnO的掺入，催化剂对N2O的转化率均有不同程度的提高.这可能归结为ZnO自身具有一定的催化分解N2O的活性，而且通过与CuO以及载体之间的协同作用(形成具有尖晶石结构的CuxZn1-xAl2O4)，促进了N2O转化率的提升[15]，具体可见下述催化剂的表征结果.当ZnO质量分数为30%时，N2O转化率的提升最为明显：对比15Cu/γ-Al2O3和15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂，在500 ℃时对N2O的转化率由21%提高到39%，在550 ℃时对N2O的转化率由66%提高到89%.然而，随着ZnO质量分数增加到40%，催化剂对N2O的转化率开始降低，这可能是由于过多的ZnO质量分数影响了催化剂的比表面积和活性中心数量，也抑制了CuO与载体的强相互作用，导致N2O转化率降低.基于此，选取30%作为催化剂的最佳助剂质量分数.

图3 ZnO质量分数对N2O转化率的影响

2.2烟气条件对催化剂性能的影响

N2O分解反应与烟气条件密切相关，为深入了解不同烟气工况下催化剂的适应性，分别在600 ℃和650 ℃的反应温度下，研究了进口N2O质量浓度、O2体积分数、H2O体积分数和空速等因素对15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂反应活性的影响.

2.2.1 进口N2O质量浓度的影响

图4给出了不同初始N2O质量浓度对催化剂N2O转化率的影响.由图4可见，当进口N2O质量浓度低于1 964 mg/m3时，进口N2O质量浓度对催化剂对N2O的转化率无明显影响， 600 ℃和650 ℃下，N2O转化率分别为98%和99%；随着进口N2O质量浓度的进一步增大，催化剂对N2O的转化率出现了略微下降的趋势，但转化率仍然在90%以上，说明该催化剂具备较好的初始N2O质量浓度适应性.

2.2.2 进口O2体积分数的影响

图5给出了不同初始O2体积分数对催化剂N2O转化率的影响.由图5可知，烟气中O2的存在会引起催化剂N2O转化率的降低，可能的原因是在N2O直接分解过程中，氧原子的再结合是可逆的过程，O2与N2O竞争吸附在催化剂的活性位上，而活性位的再生为不可逆过程，因此O2的存在抑制了N2O的分解反应[16].然而，不同温度下催化剂N2O转化率的降低程度不同.在反应温度为650 ℃时，随着O2体积分数由0逐渐增加至3%，催化剂对N2O的转化率缓慢下降，但在600 ℃时，催化剂对N2O的转化率下降较为显著.这一结果说明提高反应温度可以减轻O2对催化剂N2O转化率的抑制作用.

图4 N2O质量浓度对催化剂N2O转化率的影响

Fig.4 Effect of N2O concentration on N2O decomposition efficiency of the catalyst

图5 O2体积分数对催化剂N2O转化率的影响

Fig.5 Effect of O2concentration on N2O decomposition efficiency of the catalyst

2.2.3 进口H2O体积分数的影响

图6给出了不同进口H2O体积分数对催化剂N2O转化率的影响.由图6可以看出，烟气中的H2O对催化剂的N2O分解活性有明显的抑制作用，可能的原因是H2O在催化剂的活性位上进行分解，使催化剂表面的活性位点发生变化，从而抑制了N2O分解反应的进行[17].随着H2O体积分数从0增加至2%，在600 ℃下催化剂对N2O的转化率由81%急剧下降到36%，而在650 ℃下，H2O的抑制作用相对较小，N2O转化率由95%下降到73%.通常工业排放的N2O尾气中含有微量的H2O，鉴于H2O对催化剂N2O分解活性的抑制作用，可通过提高反应温度减小该抑制效果.

图6 H2O体积分数对催化剂N2O转化率的影响

Fig.6 Effect of H2O concentration on N2O decomposition efficiency of the catalyst

2.2.4 体积空速的影响

图7给出了不同体积空速对催化剂N2O转化率的影响.由图7可以看出，当体积空速低于21 000 h-1时，在600 ℃和650 ℃下均有90%以上的N2O转化率；随着体积空速的增大，催化剂对N2O的转化率逐渐降低.在650 ℃的反应条件下，催化剂能够较好地适应体积空速的变化，在56 000 h-1的高体积空速下N2O转化率仍然在80%以上.体积空速对催化剂N2O转化率的影响主要体现在气体与催化剂的接触时间上，体积空速的增大使得烟气无法与催化剂表面充分接触，反应进行得不彻底，从而N2O转化率降低.

图7 体积空速对催化剂N2O转化率的影响

Fig.7 Effect of space velocity on N2O decomposition efficiency of the catalyst

2.2.5 催化剂抗O2和H2O的稳定性

前述实验表明O2和H2O对催化剂的活性有抑制作用，基于此进一步在O2和H2O条件下对15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂进行稳定性测试，结果如图8所示.由图8可知，在反应温度为650 ℃，入口N2O质量浓度为1 964 mg/m3，体积空速为21 000 h-1，O2体积分数为3%，H2O体积分数为0.5%和2.0%的实验工况下，在100 h连续运行实验中，催化剂对N2O的转化率基本保持稳定，分别在95%和90%以上，说明该催化剂具备优良的抗氧和抗水蒸气抑制性能以及稳定性.

图8 有水有氧条件下催化剂的稳定性测试

2.3催化剂的表征

2.3.1 XRD分析

图9给出了15Cu-xZn/γ-Al2O3催化剂的XRD谱图.图9的谱图中出现了明显的CuAl2O4和CuxZn1-xAl2O4尖晶石相的特征衍射峰，这是金属铜元素、锌元素与载体γ-Al2O3之间在高温焙烧作用下发生固相反应所形成的产物，催化剂表面CuAl2O4晶相的存在可提高催化剂的稳定性[18].此外，谱图中还出现了γ-Al2O3、ZnO和CuO的特征衍射峰.当催化剂中ZnO的质量分数低于10%时，均未检测到明显的ZnO和CuO衍射峰，说明此时ZnO高度分散在催化剂的表面，而铜元素除以CuO形态高度分散在催化剂上外，还与载体之间相互作用以尖晶石结构CuAl2O4形式存在.随着ZnO质量分数增加至25%或更高时，谱图中出现了明显的ZnO和CuO的衍射峰，且随着ZnO质量分数的增加，其衍射峰的强度也有所增强，而CuAl2O4和γ-Al2O3衍射峰的强度逐渐减弱，表明在高掺杂量下，CuO和ZnO间的相互分散度降低，在催化剂表面逐渐出现ZnO和CuO晶簇的聚集.本实验结果也与郝爱香等[19]的研究结果相符.

图9 15Cu-xZn/γ-Al2O3催化剂的XRD谱线

2.3.2 BET分析

表1给出了部分催化剂的比表面积、孔容和平均孔径测定结果.从表1可以看出，随着ZnO质量分数的增加，催化剂的比表面积和孔容逐渐减小，说明ZnO的负载在提升催化剂活性的同时，也会在一定程度上减小催化剂的比表面积和孔容，且质量分数越大，比表面积降低得越明显，结合XRD表征结果，可归结为ZnO在催化剂表面的结晶聚集所造成的.而催化剂的平均孔径呈现先减小后增大的趋势，可能的原因是低质量分数的ZnO会部分堵塞催化剂的孔道，造成平均孔径减小；随着ZnO质量分数的增加，ZnO晶簇的聚集会造成催化剂微孔的彻底堵塞，反而导致平均孔径增大.合适的比表面积和孔径可以保证催化剂具有坚固的骨架结构和较高的抗压强度，同时也能保证活性组分在载体上的均匀分散，提升催化性能[20].

表1催化剂的比表面积和孔结构

Tab.1Specificsurfaceareasandporestructuresofvariouscatalysts

编号样品名称比表面积/(m2·g-1)孔容/(cm3·g-1)平均孔径/nm115Cu/γ⁃Al2O3105．450．7026．40215Cu⁃5Zn/γ⁃Al2O395．620．6024．98315Cu⁃10Zn/γ⁃Al2O384．000．5124．41415Cu⁃15Zn/γ⁃Al2O380．950．4823．68515Cu⁃25Zn/γ⁃Al2O353．740．3828．31615Cu⁃30Zn/γ⁃Al2O343．250．3633．01715Cu⁃40Zn/γ⁃Al2O333．600．3035．45

3 结 论

(1) 活性成分CuO和助剂ZnO的质量分数对催化剂的活性有显著影响，15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂具有最佳的催化分解N2O的性能.

(2) 15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂在600 ℃以上的反应温度下具有较高的N2O转化率，对烟气工况具有良好的适应性，但烟气中的O2和H2O则会在一定程度上抑制催化剂的性能.

(3) 15Cu-30Zn/γ-Al2O3催化剂在650 ℃、含O2和H2O的烟气条件下连续反应100 h的过程中，N2O的转化率稳定维持在90%以上，具有良好的高温抗氧和抗水蒸气抑制性能以及稳定性.

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Research on Properties of CuO-ZnO/γ-Al2O3Catalysts for N2O Decomposition

MAShuai,LUQiang,LINZhuowei,LIUYu,LIWenyan,DONGChangqing

(National Engineering Laboratory for Biomass Power Generation Equipment, North China Electric Power University, Beijing 102206, China)

CuO-ZnO/γ-Al2O3catalysts for direct decomposition of N2O were prepared by incipient wetness impregnation method with CuO as the active component, ZnO as the promoter, and γ-Al2O3as the carrier. Experiments were performed to investigate the activity of above catalysts for N2O decomposition affected by the active component and promoter contents as well as by the flue gas conditions. Moreover, the catalysts were subjected to stability test and characterization. Results indicate that the catalyst with 15% CuO has the highest N2O decomposition activity, and the addition of ZnO promotes the catalytic activity remarkably. The presence of O2and H2O in the flue gas inhibits the activity of the catalyst. The N2O decomposition efficiency of 15Cu-30Zn/γ-Al2O3catalyst was kept over 90% in the 100 hours stability test in presence of O2and H2O at the temperature of 650 ℃ and space velocity of 21 000 h-1, indicating favorable deactivation resistance to O2and H2O as well as good stability of the catalyst at high temperatures.

N2O decomposition: catalyst; CuO; ZnO

2016-08-14

：2016-12-09

国家重点基础研究发展计划(973计划)资助项目(2015CB251501)；中央高校基本科研业务费专项资金资助项目(2016YQ05，2015ZZD02)

马 帅(1992-)，男，河北秦皇岛人，硕士研究生，研究方向为烟气氮氧化物治理. 陆 强(通信作者)，男，副教授，电话(Tel.)：010-61772030；E-mail：qianglu@mail.ustc.edu.cn.

1674-7607(2017)09-0732-06

：X511

：A

：610.30