高熔点物质与冷却剂相互作用的机理研究

彭 程，佟立丽，曹学武

(上海交通大学机械与动力工程学院，上海200240)

高熔点物质与冷却剂相互作用的机理研究

彭 程，佟立丽，曹学武

(上海交通大学机械与动力工程学院，上海200240)

高温熔融物与低温冷却剂间的相互作用是核反应堆严重事故下的重要现象，关于这一现象，国际上多年来开展了大量实验和数值研究。然而，熔融物与冷却剂热相互作用(FCI)的作用机理至今未能解明，数值模拟的分析结果同实验数据间仍存在较大差距。本研究通过建立中型熔融物与冷却剂相互作用实验台架，研究FCI影响因素及熔融物与冷却剂间的热相互作用机理。本文开展了以304不锈钢及钼铁为熔融物材料，水为冷却剂材料的热相互作用实验研究。该实验研究了高熔点物质质量、材料性质及冷却剂过冷度对热相互作用的影响，通过实验产物的形貌及尺寸分布分析，提出高熔点物质的凝固效应是决定相互作用强弱的重要机制，同时分析了在不同工况下的相互作用机理，为熔融物热能-机械能转化研究奠定基础。

高熔点物质；相互作用机理；实验产物；熔融物；严重事故

在核反应堆发生严重事故下，可能由于高温熔融物与低温易挥发的冷却剂接触，而发生燃料与冷却剂的相互作用(FCI)。由于FCI过程涉及一系列复杂的多相流动和传热过程，为解明FCI作用机制，国际上开展了大量实验研究。其中包括原型材料或模拟材料的大型实验[1-2]，如KROTOS实验[3]进行了自触发和外部触发条件下的蒸汽爆炸过程与能量转换研究；同时也包括小型机理性研究实验[4-5]，如SSFT[6]实验系统地研究了低熔点金属或合金热细粒化机理的影响因素。SERENA项目[7]已论证堆腔蒸汽爆炸的风险，并证实现有模型的预测结果存在较大分散性，为更好地理解FCI物理过程并应用于反应堆实际工况，需要补充对于高熔点物质与冷却剂相互作用的实验数据库，进一步通过材料物性的对比，确定影响FCI过程的关键物性参数，为熔融物与冷却剂的相互作用的机理研究提供基础。

本研究将通过实验手段，关注公斤级高熔点物质与冷却剂的相互作用行为，通过分析碎片形貌，研究不同实验工况下的相互作用机理。

1 实验装置

为研究熔融物与冷却剂的相互作用行为，设计了一套公斤级高温熔融物与冷却剂相互作用的实验装置系统。其中高温炉用以熔化石墨坩埚内的实验材料(304不锈钢或钼铁)并达到实验所需温度。高温炉通过炉盖中心的红外测温仪及温控装置实现温度显示、控制及存储功能。当坩埚内熔融物达到实验温度后，通过炉内气动翻板组件控制，实现坩埚的自由下落，依次通过插板阀、快关阀及承压管道下落至管道底端的坩埚破坏装置处，通过与石墨锥的碰撞完成石墨坩埚内高温熔融物的出流，进而与承压容器内的冷却水发生相互作用，作用后的产物经容器底部碎片收集盒收集，以便实验后查验分析。

2 实验结果分析

该实验主要以304不锈钢及钼铁两种高熔点物质为熔融物材料，熔融物质量为1～2kg，熔融物初始过热度为150℃，冷却水初始温度为常温或55℃。实验系统整体密闭，高温炉、插板阀、快关阀、承压管道及承压容器间均通过法兰紧密连接，保证实验中产生的压力能完整且准确捕捉。通过产物收集，形貌分析及尺寸量化反推高熔点物质在不同工况下所遵循的相互作用机理。

图1 典型实验产物形貌Fig.1 The Characteristics for typical debris

对四组工况分别得到的实验产物进行统计分析，如图1所示，从外观形状方面可将实验产物分为：片状产物和球形颗粒。其中片状产物尺寸一般在厘米量级，球形颗粒又按照尺寸分为微米量级、毫米量级和厘米量级产物，其中可以认为微米量级的球形颗粒发生了显著的细粒化过程。根据低熔点金属热细粒化实验工作的相关经验[6]，本研究将主要针对熔融物质量、材料性质及冷却剂过冷度对热相互作用行为的影响进行分析。

2.1 高熔点物质质量

图2 304不锈钢碎片尺寸分布Fig.2 Debris size distribution of 304SS(a) 1 kg 304不锈钢碎片尺寸分布;(b) 2 kg 304不锈钢碎片尺寸分布

本实验分别采用1kg和2kg的304不锈钢作为高熔点物质，以研究其对热相互作用的影响。通过实验产物的外形比较，两种质量的304不锈钢在初始过热度为150℃下，与常温水发生热相互作用后形成了部分形状较为规则的球形颗粒，在形成的大块片状产物表面可以清晰地看到有大量已形成但尚未脱离的球形小颗粒，尺寸在微米至厘米量级不等。

从另一个角度来看，产物的尺寸分布反映了热相互作用的剧烈程度。实验后，对晾干的实验产物进行分类称量，得到相应的实验产物尺寸分布，如图2所示。Corradini[8]、Burger等人[9]的研究认为，1～10cm的产物可以近似为只经过液柱破裂后的产物，1～10mm的产物可以近似为只经过初混合阶段的产物，而1mm量级以下，特别是尺寸在100μm以下产物可以近似为完成了细粒化后的实验产物。如前文所述，由于尺寸大于1cm的产物表面夹带大量细小颗粒，因此实际初混合产物及细粒化产物份额均较图示有一定程度增加。

由图中易见，随304不锈钢初始质量的增加，经过液柱破裂阶段的实验产物份额增加，而经过初混合和细粒化阶段的实验产物份额明显下降。由此可以推断，在实验水体量及空间结构下，当高熔点物质质量增加后，伴随大量液柱破裂产物的形成，其表面将发生剧烈的蒸发，形成较厚且稳定的蒸汽膜，从而阻碍高熔点物质与冷却剂的直接接触，甚至不能形成良好的初混合区域，不稳定膜态沸腾机理[10]诱发的自触发细粒化也将不会发生；但同时注意到实验中仍有微米级细粒化产物出现，通过近距离观察产物表面及纵切大块片状产物，如图3所示，可以发现在很多实验产物表面有明显的洞孔或裂缝；而通过对大块片状产物的切割，也同样发现了大量空穴。这些结构的形成可以认为是由于凝固效应[11]导致，对于高熔点物质发生热细粒化时，当其表面温度降低到凝固点以下时，在其表面将生成一层固体壳，而内部未完全凝固的物质在内外挤压的作用下将以射流的形式喷出，从而“掏空”固体壳内部，挤出的熔融物或脱离母体而冷却，或黏附于高熔点物质母体冷却凝固。

图3 碎片表面及纵切图Fig.3 Superficial and sectional views of the debris

2.2 高熔点物质材料性质

实验中选用的304不锈钢及钼铁材料的主要热物性参数如表1所示。通过对两种材料相同实验工况(相同质量、相同过热度和冷却剂过冷度)的产物比较发现，均形成了厘米量级的片状产物。由传热关系式对熔融物由坩埚底部出流至碎片收集盒处的作用过程进行简要估算，由集总参数分析法得到熔融物释放后的温度变化为：

式中：Tm为熔融物温度，Ta为环境温度，Tm，ini为熔融物初始温度，h为换热系数，D为熔融物射流直径，ρm为熔融物密度，Cpm为熔融物定压比热。

表1 熔融物材料热物性参数

注：*依据杂质量不同(或含钼量不同)，熔点变化较大。

通过粗略计算得出，当304不锈钢在空气中下落时其温度降低小于1℃，在冷却剂中自由沉降至碎片收集盒，熔融物温度约为1464℃，略高于熔点；而钼铁在空气中下落时其温度降低约小于0.08℃，在冷却剂中沉降至碎片收集盒，熔融物温度大于1700℃。因此，片状产物形成主要是由于高熔点物质射流通过冷却剂到达碎片收集盒时仍具有一定过热度，在其表面平铺后冷却凝固。另外，由于钼铁的比热远大于304不锈钢，导致钼铁在到达碎片收集盒处仍具有较高过热度，同时钼铁的密度大于304不锈钢，这也使得同等质量下易保持较小的换热面积，因此在刚接触收集盒表面时，其表面延展的能力更强，将形成更多的片状初混合产物。

由图4可知，钼铁实验产物尺寸在毫米量级以下的份额约占总收集质量的14%，甚至其中有一小部分呈细密粉末状态，较同工况下的304不锈钢有很大提高，说明了在同工况下钼铁与水发生的相互作用更加剧烈。如前文所述，随表面延展的持续，后期熔融物的换热面积将显著增大，当熔融物表面温度下降到凝固点以下时，其表面也将产生较大的热应力，从而诱发比304不锈钢更剧烈的相互作用。通过对熔融物表面的细致观察，仍可以清晰地看到有大量裂缝存在。对这些裂缝部分进行纵剖，可以发现内部形成同304不锈钢一致的“空穴”，但尺寸要更大更深，因此导致了产物中毫米量级及以下尺寸的球形颗粒量显著增加。类比304不锈钢产物的结构及形貌，可以认为这些球形颗粒多为高熔点物质由于凝固效应而产生；但与不锈钢不同的是，如前文所述，由于钼铁熔融物到达碎片收集盒处仍具有较高过热度，因此挤出的熔融物颗粒具有较高温度，易脱离熔融物本体表面而不被黏附，这与实验结果较为一致。综上，可以认为高熔点物质的密度与比热是影响FCI过程的重要因素。

图4 钼铁碎片尺寸分布Fig.4 Debris size distribution of Fe-Mo

2.3 冷却剂过冷度

由1kg过热度为150℃的304不锈钢分别与常温冷却剂和55℃冷却剂的相互作用产物尺寸分布图(见图2(a)和图5)可见，在两种不同过冷度的工况下，细粒化程度和初混合程度并没有明显变化；然而伴随过冷度的降低，经过液柱破裂阶段的产物量大幅度上升(55% VS. 33%)，且多停留在液柱破裂阶段。由此可见，由于低过冷度产生的稳定蒸汽膜将严重限制高熔点物质初混合过程的进行，进而抑制细粒化的进行。然而很多研究[2,12]表明了随熔融物过冷度的降低，初混合产物量将增加，但对于本实验系统下的相互作用中则出现了不同的现象，因此在本研究中类比临界热流密度(CHF)概念，初步提出临界初混合份额这一概念。对应于每一实验系统(一定几何结构和工况)，均存在一临界初混合份额，只有当局部初混合份额超过这一界限时，细粒化过程才会受到显著影响。在本实验系统及工况下，初混合作用机理可能出现了较大的区别，特别是由于有效几何空间所致的初混合区域较小使得初混合过程进行严重不充分，使得局部初混合份额不能达到临界限值，进而导致FCI过程多进行到液柱破裂阶段而不再继续发展。由于这一概念尚无其他研究基础，因此需后续进一步实验数据及实验现象支持以构建相关理论基础。

图5 304不锈钢碎片尺寸分布(冷却剂温度为55℃)Fig.5 Debris size distribution of 304SS (Coolant temeprature is 55℃)

3 结论

本文立足上海交通大学公斤级高温熔融物与冷却剂热相互作用的实验装置系统，开展了以304不锈钢及钼铁为熔融物材料，水为冷却剂的相互作用实验研究，初步得出以下结论：

(1) 通过实验产物形貌分析，提出了高熔点物质的凝固效应是决定相互作用强弱的重要机制。

(2) 在本实验系统下，随高熔点物质质量增加，液柱破裂产物份额将增加，而初混合产物、细粒化产物份额将明显下降。

(3) 高熔点物质的密度和比热是影响与冷却剂相互作用的重要因素。

(4) 在本实验系统下，随冷却剂过冷度的降低，液柱破裂产物进份额将显著增加，而初混合产物、细粒化产物份额变化不大。

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StudyonMechanismoftheInteractionBetweenCoolantandMeltWithHighMeltingPoint

PENGCheng,TONGLi-li,CAOXue-wu

(School of Mechanical Engineering, Shanghai Jiao Tong University, Shanghai 200240, China)

The high temperature melt interacts with the low temperature coolant is the important phenomenon in nuclear reactor severe accident, which has been experimentally and numerically studied for many years. However, the mechanisms involved in the thermal interaction of coolant and melt have not been figured out so far and there still exists a broad gap between the simulated results and the experimental data. Therefore, a new facility for intermediate-scaled fuel coolant interaction (FCI) experiments has been set up, mainly focusing on the impact factors and thermal interaction mechanism of coolant and melt. In the present study, a series of tests using simulant materials (304SS or Fe-Mo) have been carried out based on the new facility for FCI research. During the tests, the effects of initial mass, thermophysical properties of melt with high melting point and subcooling temeprature on thermal interaction have been studied. Based on the analysis of debris characteristics and size distribution, it has been determined that the solidification of melt with hight melting point is the significant impact factor which strongly influences the thermal interaction. Furthermore, interaction mechanisms have been discussed under different conditions. All the work is done for research on energy conversion process in the future.

Melt with high melting point; Interaction mechanism; Test product; Severe accident

2016-11-12

国家科技重大专项项目(2013ZX06004008-006)

彭 程(1990—)，男，河北保定人，博士研究生，现主要从事核安全分析以及严重事故机理等研究工作

曹学武：caoxuewu@sjtu.edu.cn

TL364+.4

：A

：0258-0918(2017)04-0540-05