宁芜早白垩世火山岩地球化学特征及岩浆演化

滕 霞，黄德志，卢 洋，汪 龙，刘珍兰



宁芜早白垩世火山岩地球化学特征及岩浆演化

滕 霞1, 2，黄德志1, 2，卢 洋1, 2，汪 龙1, 2，刘珍兰1, 2

(1. 中南大学地球科学与信息物理学院，长沙 410083；2. 中南大学湖南省有色金属资源与地质灾害探查重点实验室，长沙 410083)

宁芜盆地位于中国东部长江中下游成矿带，盆地内主要发育4套火山岩。本研究主要通过地球化学手段探究该火山岩地球化学性质及岩浆演化特征。结果表明：火山岩主要为安山岩、粗安岩和英安岩；早期龙王山组为低钾系列，其余3组火山岩为高钾钙碱性−橄榄玄粗岩系列。4套火山岩Mg#值为66.51~40.33，轻稀土富集，Ta、Nb、Ti亏损，指示原始岩浆形成于富集地幔部分熔融。原始岩浆形成后经历了以分离结晶为主的岩浆演化过程，主要表现为Mg#降低和向富碱系列演化。结合区域地质和年代学研究，认为宁芜火山活动发生在受古太平洋俯冲和大别造山后区域引张的共同作用下的岩石圈减薄环境，郯庐断裂早白垩世走滑使得宁芜盆地拉分和富集地幔减压熔融形成岩浆。

宁芜盆地；火山岩；地球化学；富集地幔；岩浆演化

宁芜盆地是中国东部一处晚中生代火山盆地，由于其丰富的铁矿资源受到广泛关注，众多学者对区内岩浆岩和矿床进行过深入研究。早在上世纪的《宁芜玢岩铁矿》[1]一书中就对盆地内发现的不同铁矿床分类，并对不同类型的矿床特征及成矿作用进行了详细阐述；之后的学者在流体包裹体和稳定同位素方面对典型矿床进行研究[2−7]，为矿床成因分类提供证据和解释。进入21世纪，利用同位素测年技术，袁顺达等[8]和范裕等[9]分别通过矿石中金云母Ar-Ar测年将成矿年龄范围限制在129~135 Ma；在明确闪长玢岩类与成矿作用关系的基础上，不同学者通过对不同岩体进行锆石U-Pb定年，获得其侵入年龄为128~132 Ma[10−13]。前人在火山岩研究方面也积累了较丰富的地球化学和年代学数据[14−19](见表1)，但关注于火山岩岩浆演化过程[14, 17, 20]及构造意义的研究报道较少，而宁芜火山活动是长江中下游白垩纪岩浆活动的重要组成部分，能一定程度反映/印证区域岩浆过程和构造活动，且与盆地内铁矿成矿作用直接相关。因此，本文作者以宁芜盆地火山岩地球化学特征为研究对象，探讨盆地内早白垩世火山岩的岩浆过程及形成的构造环境。

表1 宁芜盆地火山岩锆石U-Pb测年数据

1 区域地质背景

长江中下游成矿带位于扬子地块北缘，具有“一盖两底”的地壳特征[21]。印支期扬子板块向华北板块俯冲碰撞造山后，长江中下游构造环境由板缘到板内转换[22]，构造上属大别造山带前陆盆地。

宁芜盆地位于长江中下游成矿带内(见图1)，北起南京，南至芜湖，东西侧分别以方山−小丹阳断裂和滨江断裂为界。盆地内断裂发育，由NNE和NW两组构成主体构造框架，同时发育近EW向断裂。区内出露地层主要为T2-J3陆相碎屑岩及灰岩和白垩纪火山岩。分布广泛的火山岩由老至新依次为龙王山、大王山、姑山和娘娘山组。其中龙王山组主要分布在盆地东侧，岩性以灰紫色角闪安山质火山角砾岩、沉火山角砾岩及熔岩为主，不整合于三叠−侏罗系地层之上；大王山组分布最广，岩性为角闪安山质熔岩、安山质火山角砾岩、安山岩、沉凝灰岩等；姑山组出露于南段姑山附近，岩性主要为安山岩、安山质凝灰角砾岩、凝灰岩；娘娘山组出露在盆地西侧娘娘山附近，岩性主要为假白榴石响岩、火山角砾岩、熔结凝灰岩和黝方石响岩等[1]。近10年已发表的火山岩锆石U-Pb年龄结果显示(见表1)，火山岩喷发年龄集中在135~120 Ma，属早白垩世。除喷出岩外，盆地内还出露闪长岩类超浅成岩体和零星分布的花岗岩类，岩体侵入时代与火山喷发时代接近[10−14]。

图1 宁芜盆地构造简图及岩浆岩分布[1]：1—花岗岩；2—闪长玢岩；3—娘娘山组火山岩；4—姑山组火山岩；5—大王山组火山岩；6—龙王山组火山岩；7—背斜构造；8—断裂

2 采样及测试方法

本研究采集4套火山岩样品共54件，其中11件龙王山组样品采自吴村钻孔KZ3401中460~550 m处岩芯，岩性主要为灰绿色、灰黑色安山岩、凝灰岩、凝灰质安山岩，发育绿泥石化以及少量磁铁矿化和硅化；14件大王山组样品采自吴村钻孔ZK001中150~260 m处岩芯,岩性为深灰色、浅灰褐色粗面岩、粗安岩、安山岩、熔结角砾岩，磁铁矿化、黄铁矿化、硅化蚀变较明显；11件姑山组样品采自姑山铁矿附近，岩性为灰黑色安山岩和安山质凝灰岩，发育磁铁矿、绿泥石化；16件娘娘山组样品采自钻孔ZK0202和ZK0901岩芯，岩性为黝方石响岩和假白榴石响岩等(见图2)。

主量和微量稀土测试由澳实(广州)测试有限公司完成。主量元素测定使用X荧光光谱仪，采用ME-XRF06分析方法，精度优于5%；微量和稀土元素测定使用电感耦合等离子质谱仪，采用ME-MS81分析方法，精度优于3%。

3 火山岩地球化学特征

3.1 主量元素

样品主量元素分析结果见表2。除龙王山组外，其余3组火山岩灼失量较大，可能与后期蚀变有关。4套火山岩样品SiO2平均值为53.16%~59.46%；TiO2含量均低(小于1%)，平均值为0.64%~0.78%; MgO含量依次降低，平均值为4.59%~1.77%；Mg#(Mg#=(Mg)/[(Mg)+(Fe)])依次降低，平均值为66.51~40.33；Al2O3含量依次升高，平均值为13.34%~17.66%。龙王山组样品K2O含量很低(0.21%~0.93%)，Na2O平均值为6.65%，表现出贫钾富钠特征，里特曼指数()为1.77~4.31; 大王山组Na2O平均值为0.94%, K2O为3.70%，Na2O/K2O比值为0.03~0.76，具有富钾特征，为0.39~3.89；姑山组Na2O平均值为3.67%，K2O为2.06%，Na2O/K2O比值为1.38~3.18，为2.29~3.43；娘娘山组Na2O平均值为4.42%，K2O平均值为5.75%，相比前3组，更为富钠富钾，为6.28~14.95。

图2 宁芜盆地火山岩的显微照片：(a) 黝方石响岩；(b) 粗面岩；(c) 凝灰质安山岩；(d) 含白榴石响岩(Nsn—黝方石；Bi—黑云母；Fl—长石；Ae—霓辉石；Chl—绿泥石；Lct—白榴石)

表2 宁芜盆地火山岩主量元素含量

3.2 微量及稀土元素

火山岩样品微量稀土元素测试结果见表3至表6。龙王山、大王山和姑山组火山岩稀土总量依次降低，平均含量分别为175.45×10−6、133.74×10−6、103.32×10−6，其中龙王山组总量变化大(92.51×10−6~ 270.83×10−6)，但趋势一致。3组火山岩均表现出相似的REE右倾分配模式(图3)，∑LREE/∑HREE比值介于2.24~4.25，轻稀土中等富集，重稀土较平坦；仅龙王山组样品表现出轻微Eu负异常。娘娘山组样品稀土总量明显高于前3组，∑REE平均值为472.57×10−6，右倾明显，轻稀土更为富集(∑LREE/∑HREE=6.16~8.76)。

微量元素蛛网图中(图3)，4组火山岩均亏损Ta、Nb、Ti、P。此外，龙王山组样品同时亏损Rb、K、Ba、Sr，富集Th、U；大王山组富集U、K、La， Sr和Ba表现出从亏损到富集的变化；姑山组样品富集K、Sr、Nd，娘娘山组富集La、Nd、Sm。

4 讨论

4.1 岩石类型及岩浆岩系列

龙王山组主微量元素特征均落在英安岩和粗安岩范围(见图4(a)和(b))；大王山组微量元素全部落在安山岩范围内(见图4(b))，而主量投图落在安山岩、英安岩、粗安岩(见图4(a))；姑山组微量元素落在安山岩、玄武岩(见图4(b))，主量主要落在安山岩、粗安岩范围(见图4(a))；娘娘山组主量落入粗安岩、碱玄质响岩、粗面英安岩区域(见图4(a))，在微量图解中主要落在英安岩、粗安岩区域内(见图4(b))。

表3 龙王山组火山岩微量稀土元素分析结果

表4 大王山组火山岩微量稀土元素分析结果

早期的前人工作认为宁芜火山岩均为橄榄玄粗岩系列[26]，之后又有学者指出是高钾钙碱性−橄榄玄粗岩系列[20]或高钾钙碱性−钾质碱性系列[27]。本研究中龙王山组基本落入低钾系列，大王山组主要为橄榄玄粗和高钾钙碱性，姑山组火山岩为高钾钙碱性，娘娘山组主要为橄榄玄粗岩系列(见图5，图中主要氧化物是扣除灼失量值)。本研究中龙王山组样品均采自盆地中段钻井岩芯，手标本和镜下均显示龙王山组火山岩特征；样品灼失量除一个样品在4%左右，其余均在2.4%以下，K2O与Na2O表现出轻微正相关，可以排除后期蚀变造成低钾特征。因此，认为宁芜火山岩早期(龙王山组)为低钾系列，大王山、姑山和娘娘山组火山岩为高钾钙碱性−橄榄玄粗岩系列。

表5 姑山组火山岩微量稀土元素分析结果

4.2 岩浆来源分析

对宁芜盆地内白垩世4组火山岩是否为同源演化存在不同看法。一些学者认为4组火山岩具有相同起源，地球化学特征差异是岩浆演化程度不同的结果[26]。另一些学者则认为娘娘山组与其他火山岩不同，是一次独立的火山喷发事件[14, 29]。

相似的稀土微量特征(见图3)和微量元素间明显的线性关系(见图6)均显示，4组火山岩具有相同的岩浆来源，前人对Sr、Nd、Pb、Hf同位素研究认为宁芜盆地火山岩岩浆来源于富集地幔[14, 17−18, 26, 30]。如火山岩Nd()为−7.3×10−3~−1.8×10−3，(87Sr/86Sr)i为0.7050~ 0.7085[17, 20]; 盆地内与火山岩同源的次火山岩Nd()为−3.58×10−3~−8.74×10−3，(87Sr/86Sr)i为0.7053~ 0.7074[30]，均显示富集地幔特征。本研究结果与前人研究结果一致，火山岩在Th/Yb−Nb/Yb图解中(见图6(a))显示与俯冲特征相关的富集特征。La/Sm−La图解显示(见图7)，龙王山、大王山、姑山组形成过程以部分熔融作用为主，娘娘山组火山岩形成则经历了明显的分离结晶作用。龙王山组Mg#范围在57~73，接近地幔部分熔融形成的原始岩浆值(约73)[35]；Tl为0.02×10−6，明显低于地壳平均值(0.5×10−6[31])；在Ba/Nb−La/Nb图中(见图6(b))落在原始地幔和洋中脊玄武岩附近，在Pb/Ce−Pb图中(见图6(c))落入大洋玄武岩中。上述特征均表明龙王山组火山岩相对后3组更具地幔特征。4套火山岩样品Ba和Sr呈正相关(见图6(d))；大王山和娘娘山组Ba平均值分别为672×10−6和Ba平均值为1070×10−6，姑山和娘娘山组的Sr平均值分别为548×10−6和782×10−6，明显高于地壳((Ba)=456×10−6，(Sr)=320×10−6 [31])，单独的地壳混染无法造成这么高的值，只可能是岩浆演化的结果。

4.3 岩浆演化

4组火山岩MgO含量与Mg#依次降低(平均值在66.51~40.33)，各组火山岩中MgO与SiO2呈负相关(见图8)，SiO2与(Na2O+K2O)整体呈负相关，随SiO2含量增高，SiO2与(Na2O+K2O)由正相关变为负相关(见图4(a))，表明岩浆向富碱系列演化。MgO对其他主量元素氧化物图解中(见图8)，大王山组MgO与Al2O3、CaO、P2O5呈正相关，可能由斜长石和磷灰石的分离结晶引起。龙王山组MgO与Al2O3，Na2O呈负相关，与CaO呈正相关；娘娘山组MgO与Al2O3，K2O呈负相关，与CaO、P2O5呈正相关，表明随岩浆演化，除存在磷灰石的分离结晶，斜长石减少，碱性长石增加，所以Al2O3未随MgO减少而减少，而CaO随之减少，亦与前述富碱演化特征的结论一致。

图3 宁芜盆地火山岩REE分配图和微量元素蛛网图(球粒陨石和原始地幔标准值据文献[23]； LWS—龙王山组样品；DWS—大王山组样品；GS—姑山组样品；NNS—娘娘山组样品)

图4 宁芜火山岩TAS图解[24]及Zr/TiO2−Nb/Y图解[25]

图5 宁芜火山岩K2O−SiO2图解[28]

图6 宁芜火山岩微量元素协变图解：(a) Th/Yb−Nb/Yb；(b) Ba/Nb−La/Nb；(c) Pb/Ce−Pb[17]；(d) Ba−Sr(PM[23]—原始地幔；N-MORB[23]—洋中脊玄武岩；OIB[23]—洋岛玄武岩；CC[23]—陆壳；OIB−MORB array[32]—洋岛玄武岩−洋中脊玄武岩序列；Arc volcanics[33]—岛弧火山岩)

图7 宁芜火山岩La/Sm−La图解[34]

微量元素蛛网图中(见图3)，4组火山岩均出现Ta、Nb、Ti、P亏损。Ta、Nb、Ti亏损可以由角闪石或含钾矿物的分离结晶有关或部分熔融时作为残留固相造成[36]，P与磷灰石分离结晶有关，与Haker图解释一致，亦与本区磷灰石发育普遍的情况相符。此外，龙王山组样品亏损Rb、K、Ba，亦可以由富钾矿物分离造成。龙王山组样品间稀土和微量分配模式类似但含量分散，娘娘山组次之，反映龙王山组喷发时间最长，岩浆于期间经历了较长时间演化。大王山组样品微量稀土分配集中，个别活动性强的微量元素(Ba、U、Sr)变化大，可能与岩石形成后热液蚀变有关。

火山岩样品均具有右倾的稀土分配模式(见图3)，可以是由LREE分配系数低的矿物(石榴子石、橄榄石、斜方辉石、单斜辉石)存在于残留相或分离结晶引起。仅早期龙王山组表现出微弱Eu负异常，反映可能存在斜长石的分离结晶；磷灰石具有负Eu异常，磷灰石的分离结晶可以抵消斜长石分离造成的Eu异常[37]，因而演化后期未显示Eu负异常。龙王山、大王山和姑山组火山岩稀土总量变化不大，平均值为103.32×10−6~175.45×10−6；娘娘山组稀土总量明显高于前3组，∑REE平均值为472.57×10−6，右倾明显，轻稀土更为富集，可能反映前3组和娘娘组虽然同源，但形成时部分熔融程度可能不同，不是一次形成。同时不排除存在浅部二次岩浆房的可能。

图8 主量元素Haker图解

4.4 大地构造背景分析

早白垩世，华北与华南板块碰撞拼合已结束，包括宁芜盆地在内的长江中下游均处于板内环境。Zr/Y−Zr图解中(见图9(a))，除姑山组样品外，其余三组均有部分样品落入板内环境；Hf−Th−Ta图解中则一致落入岛弧玄武岩内(见图9(b))，出现这种情况认为是与扬子板块岩石圈地幔具富集特征有关。长江中下游地区的富集地幔特征多有报道[14, 17−18, 20, 26−27, 29, 40−43]，通常认为该区富集地幔特征与流体/熔体交代或地壳拆沉有关，比如，有些学者提出富集地幔与俯冲板片及沉积物析出的流体/熔体交代有关，认为交代的流体/熔体与古太平洋俯冲[17]，印支期扬子俯冲[40]，或晋宁期华夏向扬子板块俯冲事件[14, 41]有关。而持拆沉观点的学者将其与大别造山带碰撞造山相联系[29, 42]或软流圈上涌底侵[43]。如前所述，火山岩具有亏损Ta、Nb、Ti，富集LILE，类似于岛弧火山岩(IAB)特征[44]，Th/Yb-Nb/Yb显示与俯冲有关的富集特征，表明富集地幔形成与俯冲板片流体/熔体交代关系密切，但也不排除地壳拆沉在共同起作用的可能性。

图9 构造环境判别图解：(a) Hf/3−Th−Ta[38]；(b) Zr/Y−Zr[39] (WPB—板内玄武岩；MORB—洋中脊玄武岩；IAB—岛弧玄武岩；N-MORB—N型洋中脊玄武岩；E-MORB—E型洋中脊玄武岩；CAB—钙碱性玄武岩)

前人对宁芜盆地白垩纪火山喷发的大地构造背景主要存在两种不同认识：大别造山带造山后伸展[17, 22, 29]和古太平洋板块俯冲[14, 27]。前者认为大别造山带山根垮塌伸展造成宁芜火山岩快速喷发[17, 22]；后者认为古太平洋俯冲造成郯庐断裂左行走滑，深部岩石圈剪切使得软流圈轻物质上涌造成热侵蚀[14]；也有学者认为与板内裂谷环境有关[26]。尽管如此，众多国内学者普遍认可中国东部中生代经历了大规模的岩石圈伸展减薄[14−18, 20, 29, 41, 45]，减薄机制为软流圈上涌造成热侵蚀[14, 16−17, 20, 41]或岩石圈拆沉[18, 29]。

上述两种认识并非相互矛盾。三叠纪扬子板块向华北克拉通碰撞拼合，到侏罗纪古太平洋开始俯冲，作为印支期运动与燕山期运动的分界，但太平洋持续改变角度、方向和速率发生俯冲的同时，扬子和华北间的大别造山带可能仍存在造山后作用，能够影响到作为造山带前陆坳陷的长江中下游地区。因此，本文作者认为，长江中下游白垩世岩浆活动可能受控于这两者的共同作用，尤其考虑到早期古太平洋大致向南俯冲[4],与大别造山带作用方向一致。

宁芜盆地位于郯庐断裂南段以东，郯庐断裂带的左行剪切与宁芜拉分盆地形成和火山岩喷发关系密切[46]。史大年等[43](2012)曾报道宁芜盆地正下方存在“幔隆构造”，Moho面深度只有28 km。“幔隆构造”有利于在伸展减薄背景下的地幔物质减压熔融；盆地内断裂发育，地表火山口分布在断裂交汇部位，表明断裂为岩浆运移提供通道；基底地层中存在滑脱层[47]，为岩浆水平运移和短暂停留提供空间。

5 结论

1) 宁芜盆地早白垩世火山活动频繁，喷发形成的火山岩岩性主要为安山岩、粗安岩和英安岩。其中最早形成的龙王山组火山岩为低钾系列，大王山、姑山和娘娘山组火山岩为高钾钙碱性−橄榄玄粗岩系列。

2) 4套火山岩具有类似的微量稀土特征，显示来自同一岩浆源。Mg#为66.51~40.33，轻稀土富集，Ta、Nb、Ti亏损，结合前人同位素研究，认为其原始岩浆形成于不同程度的富集地幔部分熔融。原始岩浆形成后经历了以分离结晶为主的岩浆演化过程，主要表现为火山岩Mg#降低和向富碱系列演化。

3) 在古太平洋俯冲和大别造山后伸展的共同作用下，中国东部发生岩石圈减薄和软流圈物质上涌。郯庐断裂发生走滑，造成宁芜盆地拉分和富集岩石圈地幔减压部分熔融形成原始岩浆，并在上升过程中经历了以结晶分异为主的岩浆演化过程。岩浆沿断裂和滑脱面运移，近地表喷发形成了具有富集地幔特征的陆内火山岩。

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(编辑 何学锋)

Geochemical characteristics of early Cretaceous volcanic rocks and magma evolution in Ningwu basin, Eastern China

TENG Xia1, 2, HUANG De-zhi1, 2, LU Yang1, 2, WANG Long1, 2, LIU Zhen-lan1, 2

(1. School of Geosciences and Info-physics, Central South University, Changsha 410083, China;2. Hunan Key Laboratory of Non-ferrous Resources and Geological Hazard Detection,Central South University, Changsha 410083, China)

The Ningwu basin is located in the Middle-Lower Yangtze River metallogenic zone, Eastern China. Four cycles of volcanic rocks were widely found in the basin. By the tool of geochemistry, the geochemical characteristics and magma evolution of these volcanic rocks were studied. The results show that volcanic rocks are mainly andesites, trachy-andesites and dacites. The volcanic rocks of the Longwangshan formation, which were formed earlier, are low K series while volcanic rocks of other formations vary from high K calc-alkaline to shoshonite. With the Mg indexes from 66.51 to 40.33, volcanic rocks show the similar LREE-enriched patterns and depletion in high field strength elements of Ta, Nb and Ti, suggesting that the primitive magma resulted from partial melting of enriched mantle. The decreasing Mg index and the increasing alkali also indicate that the magma experienced significant fractional crystallization after forming. Combined with regional geology and dating studies, it is thought that volcanic activities in the Ningwu basin happened at the regional lithospheric thinning, resulting from the subduction of Paleo-Pacific and post-orogen extension of Dabie Mountain. At that time, active Tanlu fault triggered partial melting of the enriched mantle beneath the Ningwu basin.

Ningwu basin; volcanic rocks; geochemistry; enriched mantle; magma evolution

Project (2011BAB04D01) supported by the National Science and Technology Support Program of China

2016-05-26; Accepted date: 2016-11-08

HUANG De-zhi; Tel: 13687340390; E-mail: dzhuang_01@163.com

10.19476/j.ysxb.1004.0609.2017.07.17

1004-0609(2017)-07-1455-16

P611；P618.51

A

国家科技支撑项目(2011BAB04D01)

2016-05-26；

2016-11-08

黄德志，教授，博士；电话：13687340390；E-mail：dzhuang_01@163.com