南京市树叶附尘对大气重金属污染的磁学响应

王 呈,王金花,钱 新,李慧明,孙一轩,冷湘梓 (南京大学环境学院,污染控制与资源化研究国家重点实验室,江苏 南京 210023)

南京市树叶附尘对大气重金属污染的磁学响应

王 呈,王金花,钱 新*,李慧明*,孙一轩,冷湘梓 (南京大学环境学院,污染控制与资源化研究国家重点实验室,江苏 南京 210023)

在南京10个国家空气质量监测站点附近采集桂花、樟树和雪松树叶,测试其磁性参数和重金属含量,分析监测站大气颗粒物浓度、树叶重金属与磁性参数的相互关系.结果表明:3种树叶中重金属含量较高的是Fe、Mn、Cu和Pb,As、Cd和Sb较低.Pb、Cu和Sb在交通密集区含量较高;Ni、Cd和Mn在工业区含量较高;V、Cr和Fe在靠近建筑工地的地区含量较高.V、Fe、As、Pb、Sb和Cr与树叶附尘中磁性矿物具有相似来源.对比 3种树叶,雪松更易富集颗粒物,其磁性参数和重金属含量均较高,同时,雪松树叶附尘中大部分重金属含量与其磁性参数的相关性较高;而桂花树叶的 SIRM 值与监测站大气颗粒物浓度高低具有较好一致性.常绿树叶的磁性参数有潜力用来评估城市大气污染.

大气重金属；大气颗粒物；磁性参数；树叶；南京

随着我国城市化和工业化进程的加快及机动车保有量的增加,大量污染物被排放到大气中,使得空气污染问题日益严重.其中,大气重金属污染是困扰世界环境与发展的重要问题之一.大气重金属通常是指吸附在大气颗粒物上的有毒有害重金属成分,其长期存在不仅对生态环境构成潜在威胁,吸附在细颗粒物上的重金属还可通过呼吸作用进入人体,危害呼吸系统,甚至随血液循环在体内积蓄,造成人体机能障碍[1].由于我国城市地理位置、气候条件、产业结构及规划管理措施等方面的差异,使得不同城市及城市内部大气重金属污染存在不同特征.因此,对城市大气重金属污染进行监测具有非常重要的现实意义.

利用常规颗粒物收集装置和化学手段监测大气重金属往往费用昂贵且耗时, 无法得到普及和推广.城市中植物叶片比表面积大、生长周期长,可通过蜡质层以扩散方式直接吸收环境中的粉尘及悬浮颗粒物.近年来,国内外已有众多研究利用树叶的磁性特征来表征大气颗粒物或大气重金属污染.这方面的研究进展总结如下:一是研究道路两旁树叶的磁学参数与交通排放的关系,如 Kardel等[2]发现树叶饱和等温剩磁与交通强度和与主干道的距离有密切关系;二是研究树叶的磁学参数与大气颗粒物浓度的关系,如Hofman等[3]发现树叶磁学参数与采样点附近大气PM10和PM2.5浓度之间存在显著相关性;三是研究树叶的磁学参数与树叶重金属的关系,如胡守云等[4]对北京西郊首钢工业区及附近区域的树叶样品进行分析,发现其磁性参数与树叶Fe,Pb,Cr,V和Zn含量显著相关;四是分析不同磁学参数与大气颗粒物污染的关系,如许淑婧等[5]对呼和浩特市大气降尘样品的研究表明,相对于磁化率,饱和等温剩磁能更好地反映大气污染状况样品四是分析树叶的磁学参数与大气颗粒物中重金属的关系,如曹丽婉等[6]对临汾市大气可吸入颗粒物进行磁性参数和重金属监测的结果表明,磁化率空间分布随污染源距离增加而降低,磁化率和颗粒物中重金属Fe,Cr,Ni,Cu,Zn及Co含量存在显著相关性.

南京是江苏省省会,长江三角洲地区第二大城市,我国东南部重要的工业基地和交通枢纽,大气颗粒物污染问题较为突出.本研究在南京市10个国家空气质量监测站附近采集 3种常见的常绿树种:桂花、樟树和雪松的树叶样品,进行磁性参数与重金属含量分析,结合空气质量监测站点的大气颗粒物数据,研究树叶磁性特征与大气颗粒物、大气重金属污染的关系,分析不同树种对大气污染响应的差异,以期为利用城市大气颗粒物天然“接收器”——常绿树木叶片进行大规模的空气污染监测提供科学依据.

1 材料与方法

1.1 样品采集与处理

采样点位于南京市 10个国家空气质量监测站附近(图 1),为直观获取各监测站点大气颗粒物浓度分布信息,图中以红、蓝圆圈的相对大小表示采样前一周PM10和PM2.5的平均浓度(大气颗粒物浓度由南京市环保局网站“空气质量实时发布”系统获得).在各监测站附近500m范围之内选择生长成熟的桂花、樟树和雪松各 4棵(部分监测站附近没有樟树和雪松则不采集),于2015年4月进行树叶样品的采集.采样前一周及采样当天晴朗无雨,采样时戴一次性塑料手套,用陶瓷剪刀于每棵树 1.5～2m高的范围内选择成熟健康无虫斑的叶片剪下,置于塑料自封袋中,在每棵树的不同方向随机采集 10片树叶(雪松采集10簇松针),共获得95个树叶样品,其中桂花39个,樟树28个,雪松28个,带回实验室,于60℃下烘干备用.

1.2 磁性参数测试

将烘干后的树叶样品用陶瓷剪刀剪碎,称取约2g放入10mL圆柱状聚乙烯样品盒中,压实后进行磁性参数测量.利用KLY-3S卡帕桥磁化率仪测量样品的体积磁化率(κ),经密度对κ进行校正而得到样品的质量磁化率(χ).使用 Molspin交变退磁仪进行退磁后,利用JR-6A旋转磁力仪测量样品的非磁滞剩磁(ARM).使用ASC Scientific Model IM-10-30对样品加1000mT的磁场进行脉冲磁化后,利用JR-6A旋转磁力仪测量样品的等温剩磁(IRM1T),作为样品的饱和等温剩磁(SIRM).所有磁学测试均在南京大学古地磁实验室完成.

1.3 元素含量分析

将磁学测试后的样品磨成粉末状,称取约0.05g置于消解管内,利用硝酸-双氧水消化处理,具体流程如下:先加入10mL体积比为1:1的硝酸,于 105℃的电热板上消解.待溶液澄清后取下冷却,再加入1mL浓度为30%的双氧水于105℃的电热板上进行消解,最后定容待测.采用 ICPOES(Perkin Elmer SCIEX,Optima 5300)和ICP-MS(NexION 300ICP-MS Spectrometers)测试样品中10种元素含量,其中V、Cr、Ni、Cu、As、Cd、Sb、Pb和Mn使用ICP-MS测定,检出限为10-2～10-4µg/L,Fe用ICP-OES测定,检出限为0.002mg/L.以 GBW-07603(GSV-2)为质控标样,加标回收率为86%～112%.

1.4 统计方法

采用 SPSS 23.0进行统计学分析,包括单因素方差分析,Pearson相关性分析和系统聚类分析;利用ArcGIS10.2绘制监测站点及大气颗粒物浓度分布图.

图1 空气质量监测站分布及采样前一周大气颗粒物平均浓度Fig.1 Distribution of air quality monitoring stations and the average concentrations of atmospheric particulate matter during a week before sampling

2 结果与讨论

2.1 树叶中重金属元素含量

研究表明[7-8],树叶中重金属如:Pb、Cu和Zn的富集量与大气中Pb、Cu和Zn的相对含量呈显著正相关,而与其生长的土壤中的重金属含量无相关性.因此,可认为植物叶片的重金属含量可客观地反应大气中重金属的相对含量.树叶样品的重金属含量统计结果如表1所示,其中Fe、Cu、Pb和Cd含量统计结果分别如图2～图4所示.总体上,3种树叶中Fe、Mn和Cu含量最高,Pb、Cr含量次之,As、Cd和Sb最低.雪松树叶的重金属含量高于桂花和樟树.

方差分析结果显示,桂花树叶的Pb含量在江宁显著高于玄武湖和奥体;樟树和雪松树叶的Pb含量在江宁显著高于草场门、山西路、中华门、瑞金路和仙林;此外,雪松树叶的 Pb含量在瑞金路和玄武湖地区也高于草场门、仙林和浦口.桂花树叶的Sb含量在草场门和瑞金路显著高于玄武湖、江宁和浦口等地区;樟树和雪松的Sb含量在瑞金路显著高于山西路和仙林等地.樟树树叶的Cu元素在草场门和山西路显著高于其他地区;而雪松的Cu元素在江宁、玄武湖显著高于其他地区.相比于其他监测点,江宁、草场门、玄武湖和瑞金路采样点附近的交通密度较大,而Pb、Cu和Sb都是典型的交通污染元素[9],说明交通活动造成的大气重金属污染对树叶中重金属含量影响较大.3种树叶的Ni、Cd和Mn含量在浦口、迈皋桥和仙林均较高,这可能是因为它们主要来自钢铁冶炼、和石油燃烧等过程[9-10],而仙林及浦口距离南京钢铁厂、金陵石化和扬子石化等化工厂的位置相对较近.3种树叶中V、Cr和Fe含量在江宁地区均相对较高,这可能是因为江宁采样点处于建筑工地附近,而根据作者之前的研究[11], V和Fe都是典型的地壳元素,受建筑土壤扬尘影响较大.

表1 树叶中的重金属元素含量(mg/kg)Table 1 Contents of heavy metals in leaves (mg/kg)

图2 桂花树叶中重金属元素含量(n=39)Fig.2 Contents of heavy metals in leaves of Osmanthus

图3 樟树树叶中重金属元素含量(n=28)Fig.3 Contents of heavy metals in leaves of Camphor

图4 雪松树叶中重金属元素含量(n=28)Fig.4 Contents of heavy metals in leaves of ceders

2.2 树叶的磁性参数

χ为质量磁化率,主要取决于样品中亚铁磁性矿物的含量;SIRM(饱和等温剩磁)既与矿物磁性和铁磁性物质含量有关,又可以指示磁畴特征[12],同时也易受到反亚铁磁性矿物的干扰,却不受顺磁性矿物的影响[13];ARM(非磁滞剩磁)提供了铁磁晶粒的磁畴信息,与单畴晶粒的含量呈正相关关系[12].由表 2,总体上雪松树叶的χ和SIRM值最高,其次是桂花,樟树最低.图5为桂花、樟树和雪松树叶在放大100倍的电子显微镜下的观察图,3种树叶均具有较好的富集颗粒物的能力,而相比于桂花和樟树,雪松松针的比表面积较大,单位质量的树叶富集的颗粒物更多.

图5 桂花(1)、樟树(2)、雪松(3)树叶附尘的显微镜观察Fig.5 Microscope pictures of dust-loaded leaves of Osmanthus (1), Camphor (2) and ceder (3)

表2 桂花、樟树和雪松树叶的磁性参数Table 2 Magnetic parameters of leaves of Osmanthus, Camphor and ceder

3种树的χ与SIRM在采样点之间的差异较大,桂花树的 χ与 SIRM在草场门和江宁显著高于玄武湖、中华门和仙林(P＜0.05).与桂花类似,樟树和雪松的 χ和 SIRM值在江宁和瑞金路也相对较高.表3为磁性参数χ和SIRM在不同城市不同树种之间的对比.总体上,南京桂花与樟树树叶的χ和SIRM值相对表中其他城市偏低,而雪松的 χ和 SIRM值大于上海的香樟,小于其他城市的树种.北京的圆柏、白皮松等树种 χ和 SIRM值最高.这与树叶的附尘能力、各地大气颗粒物污染状况及磁性颗粒物来源有关.

表3 南京树叶磁性参数与其他城市的对比Table 3 Comparison of leaf magnetic parameters in Nanjing with other cities

ARM/χ和ARM/SIRM主要反映与磁畴状态有关的铁磁性矿物颗粒的大小变化,高值代表样品中以细粒稳定单畴颗粒(SSD,0.03～0.50µm)为主;低值反应样品中以粗粒的假单畴(PSD,0.50～15.00µm)或多畴(MD,15.00～17.00µm以上)颗粒为主[19].由表 2,桂花树叶样品的 ARM/χ和ARM/SIRM值在迈皋桥、浦口和仙林等地较高,而在草场门、玄武湖和江宁等地较低,表明桂花

树叶在迈皋桥、浦口、仙林等地富集了相对较多的细磁畴磁性颗物,而在草场门、玄武湖和江宁等地富集了相对较多的粗磁畴磁性颗粒物.樟树、雪松树叶样品在玄武湖和江宁等地富集了相对较多的粗磁畴磁性颗粒物,而与桂花不同的是其在仙林地区也富集了较多的粗磁畴磁性颗粒物.

2.3 树叶磁性参数与大气颗粒物浓度的关系

图6 桂花树叶SIRM值与PM10、PM2.5浓度Fig.6 SIRM of Osmanthus leaves and concentrations of PM10and PM2.5

图7 樟树树叶SIRM值与PM10、PM2.5浓度Fig.7 SIRM of Camphor leaves and concentrations of PM10and PM2.5

图8 雪松树叶SIRM值与PM10、PM2.5浓度Fig.8 SIRM of ceder leaves and concentrations of PM10and PM2.5

采样前一周各采样点的PM10及PM2.5浓度均值如图1所示,大气颗粒物浓度与SIRM值对比如图6～8所示.结合表2可以发现,桂花树χ和SIRM 的高值出现在草场门、江宁、瑞金路和奥体中心等地,低值在中华门和玄武湖,而采样前一周PM2.5和PM10平均值较高的也正是草场门、瑞金路和奥体中心等地,低值也出现在中华门和玄武湖.而可能由于采样点较少或树种附尘特征的不同,樟树和雪松树叶的χ、SIRM值和颗粒物浓度高低的对应趋势不太明显,如山西路和草场门PM10浓度较高,而这2个点樟树树叶的 χ、SIRM 值较低.但与此同时,瑞金路的PM2.5浓度最高,相应地,雪松和樟树的SIRM值也最高,这可能与树叶更易吸附、吸收空气中粒径小于10µm的颗粒物有关.总体上,相比于雪松和樟树,桂花树叶更适合用于评价大气颗粒物污染水平.

2.4 树叶磁性参数与重金属含量的相关性

为阐释树叶磁性参数对大气重金属污染的指示作用,运用 SPSS 23.0软件对树叶的磁性参数与重金属含量进行 Pearson相关性分析,结果如表4所示.雪松树叶的V、Cr、Cu、As、Sb、Pb和Fe含量与磁性参数χ、SIRM之间均存在显著相关性,其中V、As和Fe与雪松树叶的χ、SIRM的相关性系数甚至高于0.8.樟树树叶的V、Cr、Cu、As和Pb含量与 χ、SIRM显著相关,其中V、As与樟树树叶χ、SIRM的相关性系数高于0.7.而桂花树叶只有Cd、Sb和Fe含量与χ、SIRM 显著相关,且相关性系数较低(r＜0.4).总体上,相对于桂花和樟树,利用雪松树叶的磁性参数可更准确地评价大气重金属的污染水平.其他城市的研究结果显示,树叶的磁性参数与重金属含量之间存在一定的相关性,如胡守云等[16-17]发现北京首钢工业区树叶样品的磁参数与元素 Fe、 Pb、Cr、V和Zn之间呈显著相关(0.73 ≤ R ≤ 0.88).刘飞等[15]对上海市绿地公园香樟树叶的研究表明,主要磁参数(χ、SIRM等)与树叶重金属含量之间均存在显著相关性(0.635 ≤ R ≤ 0.783).

表4 树叶磁性参数与重金属的泊松相关系数Table 4 Pearson’s coefficient(r) between magnetic parameters and heavy metal contents of leaves

2.5 树叶磁性参数与重金属的聚类分析

图9 桂花树叶磁性参数与重金属聚类树状图Fig.9 Cluster dendrogram between magnetic parameters and heavy metal contents of Osmanthus leaves

桂花、樟树和雪松树叶磁性参数与重金属含量的聚类树状图分别如图9～11所示,图中横坐标代表指标间的距离,距离越近,两者相关性越高.由图9～11,3个树种的各指标均可以分为三类,其中一类为ARM/χ,ARM/SIRM及ARM,它们均是反映磁性颗粒物粒径大小的磁性参数;第二类包括χ、SIRM以及部分重金属元素如As、Pb、Cr等,其中雪松有较多金属元素含量(V、Fe、As、Pb、Sb、Cr、Cu)与 χ、SIRM显著相关,与表4的 Pearson相关性分析结果一致,说明这些元素与大气颗粒物中的磁性矿物有共同来源,如交通尾气、工业燃煤和土壤扬尘等[20-24];第三类主要包括桂花树的 Ni、Cd、Mn,樟树的 Cu、Cd、Mn与雪松的Ni、Cd、Mn等元素,由于Ni、Cd和 Mn是工业金属冶炼的标志性元素,这些元素代表的主要污染源是金属冶炼、交通道路摩擦和机动车金属部件摩擦等[23,25-28].与 2.1的分析结果一致,第二类元素在江宁、草场门等典型交通密集区含量较高,而第三类元素在仙林和浦口典型工业区含量较高.

3 结论

3.1 研究区域 3种树叶中含量最高的元素是Fe、Mn、Cu,而As、Cd、Sb最低.雪松树叶中重金属含量最高,桂花次之,樟树最低. Pb、Cu、Sb含量在江宁、草场门、瑞金路等交通密集地区较高;Mn、Cr含量的高值则出现在典型工业区如仙林和浦口.V、Fe、As、Pb、Sb、Cr等与树叶磁性矿物来源相似.

图10 樟树树叶磁性参数与重金属聚类树状图Fig.10 Cluster dendrogram between magnetic parameters and heavy metal contents of Camphor leaves

图11 雪松树叶磁性参数与重金属聚类树状图Fig.11 Cluster dendrogram between magnetic parameters and heavy metal contents of ceder leaves

3.2 对于树叶的磁性参数,雪松的χ和SIRM值最高,且在江宁、瑞金路、山西路较高,在草场门、浦口较低;桂花和樟树的χ和SIRM值在江宁、瑞金路等地也较高,在仙林、浦口较低.3种树叶在仙林、玄武湖、江宁等地富集较多粗磁畴颗粒物,在迈皋桥、浦口等地富集较多细磁畴颗粒物.

3.3 树叶χ和SIRM值与监测站点大气颗粒物浓度有重要关系;整体上,桂花树叶SIRM值的高低与十个监测站PM2.5和PM10平均浓度之间具有较好的一致性.

3.4 雪松树叶的 V、Cr、Cu、As、Sb、Pb和Fe含量与磁性参数χ、SIRM之间存在显著相关性,其中,V、As和Fe与雪松树叶的χ、SIRM的r值均高于0.8.樟树树叶的 V、Cr、Cu、As和Pb含量与χ、SIRM显著相关,其中,V、As与樟树树叶的χ、SIRM的r值高于0.7.而桂花树叶只有Cd、Sb和Fe含量与χ、SIRM显著相关(r＜0.4).

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Magnetic response of dust-loaded leaves to atmospheric heavy metal pollution in Nanjing.

WANG Cheng, WANG Jin-hua, QIAN Xin*, LI Hui-ming*, SUN Yi-xuan, LENG Xiang-zi (State Key Laboratory of Pollution Control and Resources Rescue, School of the Environment, Nanjing University, Nanjing 210023, China). China Environmental Science, 2017,37(7)：2414～2423

Samples of dust-loaded leaves of Osmanthus, Camphor and ceder were collected around ten air quality monitoring stations in Nanjing. The magnetic parameters and heavy metal contents of leaf samples were measured. The correlations were analyzed between magnetic parameters of leaves and concentrations of airborne particulate matter obtained by the air quality monitoring stations, as well as heavy metal contents of leaves. Results showed that the contents of Fe, Mn, Cu and Pb in three kinds of leaves were all higher, whereas the contents of As, Cd and Sb were relatively lower. Contents of Pb, Cu and Sb were higher in traffic concentrated areas, whereas the contents of Ni, Cd and Mn were higher in industrial areas. Contents of V, Cr and Fe were enhanced in areas close to urban construction areas. Elements including V, Fe, As, Pb, Sb and Cr shared the similar sources with magnetic minerals on dust-loaded leaves. Among the three kinds of trees, ceder leaves enriched particulate matter more easily, resulting in higher magnetic parameter values and heavy metal contents of leaf samples. The Pearson’s coefficients between most heavy metal contents and magnetic parameters of leaves were also higher for ceder than Osmanthus and Camphor. Meanwhile, good consistency was found between SIRM values of Osmanthus leaves and the airborne particulate matter concentrations at the 10 sampling sites. The magnetic parameters of dust-loaded leaves of evergreen trees have the potential to be used for evaluating urban air pollution.

atmospheric heavy metals；airborne particulate matter；magnetic parameters；leaves；Nanjing

X123,X513

A

1000-6923(2017)07-2414-10

王 呈(1992-),男,江苏淮安人,硕士研究生,主要从事大气颗粒物污染及环境磁学研究.

2016-11-18

国家自然科学基金青年项目(41501549)

* 责任作者, 教授, xqian@nju.edu.cn; 博士, valen222@126.com