厚度剪切模式铌酸锂基复合材料的磁电性能优化∗

辛成舟 马健男 马静南策文

(清华大学材料学院,新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室,北京 100084)

(2016年11月8日收到;2016年12月21日收到修改稿)

厚度剪切模式铌酸锂基复合材料的磁电性能优化∗

辛成舟 马健男 马静†南策文

(清华大学材料学院,新型陶瓷与精细工艺国家重点实验室,北京 100084)

(2016年11月8日收到;2016年12月21日收到修改稿)

通过弹性力学方法计算了基于厚度剪切模式的铌酸锂(LiNbO3)基磁电复合材料磁电系数与铌酸锂晶体切型、磁致伸缩材料种类、材料尺寸的关系,并讨论了两种不同复合结构边界条件对剪切磁电性能的影响.计算结果表明:(xzt)30◦切型铌酸锂单晶具有最大剪切压电系数dp15,制作成的复合材料具有最大剪切磁电系数αE15;通过两相尺寸优化,伸缩-剪切模式Terfenol-D/LiNbO3复合材料最大剪切磁电系数为24.13 V/(cm·Oe),剪切-剪切模式Metglas/LiNbO3复合材料最大剪切磁电系数为11.46 V/(cm·Oe).实验结果与理论计算规律相符,研究结果为剪切磁电复合结构的设计、剪切模式铌酸锂切型的选择优化提供了指导,有望利用高机械品质因数Qm值的铌酸锂单晶设计高频谐振磁场探测器.

厚度剪切模式,铌酸锂,磁电复合结构

1 引 言

磁电耦合效应是指施加磁场诱发电极化,或者电场调控磁性能.磁致伸缩和压电材料通过应力应变耦合,能够实现比单相材料更大的磁电响应[1−5].近年来,通过材料和振动模式选择、复合结构设计,复合材料的磁电系数获得了进一步提高[6−13].在压电材料方面,锆钛酸铅陶瓷、铌镁酸铅-钛酸铅(PMN-PT)单晶成为常用材料,然而它们的居里温度较低,并且含铅,不利于高温使用和环境保护.无铅的铌酸锂LiNbO3单晶[14]由于具有1210◦C的居里温度、高达104—105的机械品质因数Qm、大的压电系数和小的介电常数,逐渐成为设计磁电复合材料的一种新的选择,并且铌酸锂具有四个独立的压电系数分量dp31,dp33,dp15,dp22,同时具有伸缩和剪切两种振动模式,通过晶体切型变化,还可以获得不同的压电系数,尤其是较大的剪切压电系数,为磁电器件的各向异性设计带来便利.Wang和Jiang[15]计算了不同切型铌酸锂的伸缩压电性能,Kuo等[16]通过切型变化优化了铌酸锂/磁致伸缩双层复合材料的伸缩模式磁电系数,使铌酸锂基磁电复合材料的制备成为可能.在磁致伸缩材料方面,先前的研究主要关注巨磁致伸缩材料Terfenol-D[17−19],然而,Terfenol-D在实际应用中需要大的直流偏置磁场,并且价格较高,不利于制作小型化和低成本的磁传感器件,其替代品铁基非晶合金Metglas更为便宜,需要的直流偏置场低且具有更大的压磁系数,在磁电器件的小型化和低成本化方面展现出更广泛的应用前景.在振动模式方面,厚度剪切模式[20−24]具有更高的谐振频率,制成的磁电复合材料在高频磁场探测方面有潜在的应用前景,成为近年来的研究热点.然而,剪切模式复合结构设计需要的边界条件要求较苛刻,复合结构设计差异、铌酸锂切型变化、材料种类和尺寸对于剪切磁电系数的影响目前尚不清楚,深入系统地研究剪切磁电系数的影响因素,对于实现大的剪切磁电系数αE15,进而将高Qm值铌酸锂用于高频磁场探测具有重要意义.

本文利用弹性力学方法探究了伸缩-剪切和剪切-剪切两种模式铌酸锂基复合材料磁电系数的影响因素,优化了剪切模式铌酸锂切型和材料尺寸,研究了Terfenol-D和M etglas两种磁致伸缩相对磁电系数的影响差异,并设计了一种可以输出均匀纯净剪切磁电信号的伸缩-剪切复合结构.结果表明,在优化的铌酸锂切型和材料尺寸时获得了大的剪切磁电系数输出,刚性边界条件有利于实现复合结构的剪切振动,并通过实验初步验证了理论计算给出的规律.

2 模型计算

图1(a)为伸缩-剪切磁电复合结构示意图[21],压电相在受到剪切应力的同时会发生伸缩变形,如图1(b)所示.当单独研究复合结构一侧与磁致伸缩相黏接的压电相时,其下表面的变形被边界条件抑制,而上表面在与其黏接的磁致伸缩相作用下产生了向两边的伸缩变形,从而使这一侧压电相整体发生了上下表面不均匀的梯形形变,类似于受到两边对称的单面剪切应力,但其产生的对称剪切信号会相互抵消,实际上受到的是单面纯伸缩变形,引发了厚度的变化,输出了长度伸缩磁电信号.显然,是中间未黏接部分磁致伸缩相在磁场作用下的形变才使两侧压电相的上表面均受到单方向的剪切力.因此,伸缩-剪切结构输出的磁电信号为伸缩和剪切信号的叠加,因其在剪切形变同时发生的单面伸缩变形仍能带来大的磁电信号,并且这两种信号无法在同一结构中分离开,只能另外制作仅有一边的单面伸缩结构才能单独测量其长度伸缩磁电信号,且两个结构制作过程中的偶然差异会给测量、计算复合结构的真实纯剪切信号带来误差.图1(c)为在图1(a)基础上提出的新的剪切结构设计,可以利用伸缩-剪切复合结构输出纯净的剪切磁电信号,不会发生伸缩变形,其中的刚性层应为理想状态下弹性模量极高的材料,其自身不会发生变形,又能有效传递磁致伸缩相带来的剪切应力和应变,可使压电相产生均匀的平行四边形形变,如图1(d)所示.

上述结构中,剪切模式压电相和伸缩模式的磁致伸缩相材料满足下列等式:

其中dp15和dm33分别是剪切压电系数和伸缩压磁系数;和分别是处在电场和磁场中的弹性柔顺系数,为介电常数,是磁导率.等式中的p和m分别代表压电相和磁致伸缩相,T,S,E,D分别代表应力、应变、电场和电位移.当压电相处于短路状态时E=0,满足等式:

图1 (网刊彩色)伸缩-剪切模式磁电复合结构及形变分析 (a)示意图;(b)伸缩变形分析;(c)改进设计图;(d)改进设计伸缩变形分析Fig.1.(color on line)Stretch-shear m agnetoelectric(ME)com posite:(a)Schem atic diagram;(b)stretching deform ation analysis;(c)op tim ized design;(d)stretching deform ation analysis of the op tim ized design.

在伸缩-剪切模式复合结构中,磁致伸缩相的伸缩应力Tm3被转换为了Tm5,成为施加在压电相表面上的剪切应力,如下式所示:

其中Am和Ap分别是磁致伸缩相的横截面积(图1(a)中“3”方向作为其法向量的平面)和压电相的上表面面积(图1(a)中“1”方向作为其法向量的平面).由于两相的宽度相同,则Am,Ap分别和磁致伸缩相厚度、压电相长度相关,得到

其中tm和lp分别为磁致伸缩相的厚度和压电相的长度,磁致伸缩相提供的剪切应力全部变为压电相受到的剪切应力,从而得到

然后有

在伸缩-剪切模式磁电复合结构中,磁致伸缩相的长度方向伸缩应变转换为压电相的厚度方向剪切应变,因而两相的应变耦合公式如下:

其中lm和tp分别为提供伸缩应变的磁致伸缩相长度和压电相的厚度,在该结构中lm为中间部分磁致伸缩相长度的一半.然后,

因此,在伸缩-剪切模式磁电复合结构中,磁电耦合系数大小和两相材料的长度、厚度均有关系.由于tp/lm的数值比lp/tm小很多,则的变化对剪切磁电耦合系数的影响很小,因此在铌酸锂基剪切磁电复合材料中,可以不考虑弹性柔顺系数随切型变化而变化带来的影响,在材料尺寸固定时满足;当用于(xzt)系列铌酸锂切型时,晶体坐标系只是沿其x轴方向(厚度方向)进行了旋转,由于铌酸锂晶片坐标系绕x轴旋转后介电常数的数值是不变的,因此该系列切型满足αE15∝dp15,即剪切磁电耦合系数与剪切压电系数有相同的变化规律.

对于剪切-剪切模式磁电复合结构[23],如图2(a)所示,以磁致伸缩相的剪切振动带动压电相的剪切振动,相应磁电耦合系数计算公式为[24]

图2 (网刊彩色)剪切-剪切模式磁电复合结构及边界条件设计 (a)示意图;(b)剪切变形分析;(c)边界条件设计1;(d)边界条件设计2Fig.2.(color on line)Shear-shear ME com posite:(a)Schem atic d iagram;(b)shearing deform ation analysis; (c)boundary conditions design 1;(d)boundary cond itions design 2.

对于铌酸锂切型变化和压电系数的关系,本文所用切型转角计算公式来自参考文献[15],新切型转角的压电应变系数(C/N)张量为d′=,其中A为旋转转角矩阵,N为相应的邦德应变变换矩阵,新切型的介电常数张量为计算所需的其他材料参数见表1.

表1 铌酸锂、M etglas和Terfenol-D的材料参数(参数单位: s,10−12m2/N;dp,10−12C/N;dm,10−6Oe−1;t,10−6m;ε0=8.854×10−12F/m)[16,25]Tab le 1. M aterial constants of LiNbO3,M etglas and Terfenol-D(Units:s,10−12m2/N;dp,10−12C/N;dm, 10−6Oe−1;t,10−6m;ε0=8.854×10−12F/m)[16,25].

3 结果与讨论

基于图1中的伸缩-剪切磁电复合结构,首先在正常X切铌酸锂单晶基础上进行切型变化,对于伸缩-剪切模式M etglas/LiNbO3[(xzlw)x◦/y◦],图3(a)显示当x=30,y= −11.25时,最大的剪切磁电系数αE15为214.1 mV/(cm·Oe);对于Metglas/LiNbO3[(xzlt)x◦/y◦],图3(b)显示最大αE15为235.1 mV/(cm·Oe),出现在x=0,y=30时;而对于Metglas/LiNbO3[(xztw)x◦/y◦],图3(c)显示最大αE15同样为235.1 mV/(cm·Oe),此时x=30,y=0.上述计算结果表明(xzt)30◦是铌酸锂获得最大剪切磁电系数αE15的最优切型,这是由于(xzt)30◦铌酸锂具有最大的剪切压电系数dp15=84.89 pC/N,计算中αE15的数值明显小于伸缩磁电系数αE31和αE33,原因是该结构使用Metglas的tm和dm33数值较小.当在正常Y切铌酸锂基础上进行切型变化的计算时,对于伸缩-剪切模式Metglas/LiNbO3[(yzlt) x◦/y◦],图4(a)显示当x=30,y=30时,最大的剪切磁电系数αE24为235.1 mV/(cm·Oe);对于M etglas/LiNbO3[(yzlw)x◦/y◦],图4(b)显示最大αE24为218.6 mV/(cm·Oe),出现在x=37.5,y= 11.25时;而对于M etglas/LiNbO3[(yzw t)x◦/y◦],图4(c)显示最大αE24为214.1 mV/(cm·Oe),此时x= −11.25,y=0,上述计算结果表明(yzlt) 30◦/30◦是铌酸锂获得最大剪切磁电系数αE24的最优切型,且该切型能获得的最大剪切磁电系数与(xzt)30◦切型相同,由于晶体旋转次数与加工难度成正比,建议使用铌酸锂(xzt)30◦切型制作剪切磁电复合材料.

图3 (网刊彩色)剪切磁电系数αE15与铌酸锂(LiNbO3)切型的关系 (a)LiNbO3[(xzlw)x◦/y◦];(b)LiNbO3[(xzlt)x◦/y◦];(c)LiNbO3[(xztw)x◦/y◦]Fig.3. (color on line)ME coeffi cientαE15 as a function of orientations of(a)LiNbO3[(xzlw) x◦/y◦],(b)LiNbO3[(xzlt)x◦/y◦],(c)LiNbO3[(xztw)x◦/y◦].

图4 (网刊彩色)剪切磁电系数αE24与铌酸锂(LiNbO3)切型的关系 (a)LiNbO3[(yzlt)x◦/y◦];(b)LiNbO3[(yzlw)x◦/y◦];(c)LiNbO3[(yzw t)x◦/y◦]Fig.4.(color on line)ME coeffi cientαE24as a function of orientations of(a)LiNbO3[(yzlt)x◦/y◦], (b)LiNbO3[(yzlw)x◦/y◦],(c)LiNbO3[(yzw t) x◦/y◦].

图5是对伸缩-剪切M etglas/铌酸锂磁电复合结构材料尺寸进行计算优化的结果,表明剪切磁电系数大小与磁致伸缩相和压电相的长度、厚度均有关系,αE15随着磁致伸缩相厚度tm的上升而上升,这是因为磁致伸缩相提供的应力与其横截面积成正比,当压电相长度lp值下降时,磁电耦合系数提高,是因为Tm3tm=Tm5lp,应力Tm5与lp成反比;在伸缩-剪切结构中,tp/lm数值相对较小,因此剪切磁电系数受tp和lm影响较小.需要说明的是,由于复合结构中的M etglas是由单层M etglas薄片通过环氧树脂胶黏接成的叠层,因此其厚度很难提高到1 mm,并且黏接多层树脂会显著地降低其压磁系数dm33,所以计算结果中假设dm33不随tm的上升而下降只是一种理想情况,因此将能够做得很厚的Terfenol-D代入计算公式中会更加符合实际条件,图6显示了剪切磁电系数随Terfenol-D/铌酸锂复合材料中Terfenol-D厚度变化而变化的情况,表明较厚的Terfenol-D会显著提高其剪切磁电耦合系数,当tm为1 cm时,Terfenol-D能保持其原有的压磁系数dm33,而此时理论磁电系数αE15可以达到24.13 V/(cm·Oe).

图5 伸缩-剪切结构磁电系数αE15随M etglas和铌酸锂尺寸的变化,其中dp15=74×10−12C/N,dm33= 0.3×10−6Oe−1 (a)αE15随铌酸锂厚度变化αE15[mV/(cm·Oe)]-tp(mm);(b)αE15随铌酸锂长度变化αE15[mV/(cm·Oe)]-lp(cm);(c)αE15随M etglas厚度变化αE15[V/(cm·Oe)]-tm(mm);(d)αE15随M etglas长度变化αE15[m V/(cm·Oe)]-lm(cm)Fig.5.ME coeffi cientαE15as a function of sizes of stretch-shear M etglas/LiNbO3com posite.From which dp15=74×10−12C/N,dm33=0.3×10−6Oe−1,(a)αE15[mV/(cm·Oe)]-tp(mm),(b)αE15[m V/(cm·Oe)]-lp(cm),(c)αE15[V/(cm·Oe)]-tm(mm),(d)αE15[mV/(cm·Oe)]-lm(cm).

图7是对剪切-剪切磁电复合结构尺寸进行计算优化的结果,剪切磁电系数大小只与两相材料的厚度有关,表明剪切磁电系数与磁致伸缩相厚度呈正相关、与压电相厚度呈负相关,是因为磁致伸缩相为激发振动的主动相,而压电相为被动相.当tm=0.48mm,tp=0.5mm时,M etglas/铌酸锂复合材料最大的αE15为11.46 V/(cm·Oe),Terfenol-D/铌酸锂复合材料最大的αE15为7.40V/(cm·Oe),剪切-剪切结构中的Terfenol-D比Metglas有相对更大的弹性柔顺系数,因此其αE15相对较小,然而,获得厚度较大且压磁系数保持不变的M etglas叠层仍是材料制备中的难题.值得一提的是,由于磁致伸缩材料厚度方向上的退磁场大于长度方向上的退磁场,因此剪切-剪切磁电复合结构需要大的直流偏置磁场来激发大的αE15,这限制了该结构在小型化磁传感器领域的应用.

为了初步验证理论结果的可靠性,利用最优铌酸锂切型 (xzt)30◦(dp15=84.89 pC/N)制作成如图1(a)所示的伸缩-剪切复合结构,其中将5片M etglas黏接成单层磁致伸缩相以提供更大的应力,并选用常规切型 (xzt)0◦(dp15= 74 pC/N)进行对比实验,其剪切磁电系数如图8所示,Metglas/铌酸锂(xzt)0◦复合材料的αE15为404.6 mV/(cm·Oe),而Metglas/铌酸锂(xzt)30◦的αE15为680.3 mV/(cm·Oe),同时利用仅黏接1片铌酸锂的结构对比其单面伸缩磁电信号.结果表明(xzt)30◦铌酸锂基复合材料能比常规切型获得更大的剪切磁电系数,且该切型的伸缩磁电信号为零,证实了图3中的切型计算结果.

对材料尺寸进行计算优化的结果显示,剪切磁电系数与Terfenol-D的厚度呈显著的正相关,因此在实验上利用Terfenol-D/铌酸锂制成复合结构,其剪切磁电系数如图9所示,当tm=1 mm时,Terfenol-D/铌酸锂复合材料的αE15为431.4 mV/(cm·Oe),当tm=2 mm时αE15为626.8 mV/(cm·Oe),表明剪切磁电系数随着Terfenol-D厚度上升而上升,与图6中计算结论一致.但是实验测得的剪切磁电系数仅为计算值的15%左右,这是因为计算中没有考虑树脂黏接层对应变传递的损耗并假设完全刚性的力学受夹边界条件,剪切磁电系数的进一步优化需要更厚的Terfenol-D和更高弹性模量的底部边界条件.

图7 剪切-剪切结构磁电系数αE15随两相材料厚度的变化 (a)αE15[V/(cm·Oe)]-tp(mm),tm=25µm,M etglas/铌酸锂复合材料;(b)αE15[V/(cm·Oe)]-tm(mm),tp=0.5 mm,M etglas/铌酸锂复合材料;(c)αE15[V/(cm·Oe)]-tp(mm),tm=0.5 mm,Terfenol-D/铌酸锂复合材料;(d)αE15[V/(cm·Oe)]-tm(mm),tp=0.5 mm,Terfenol-D/铌酸锂复合材料Fig.7.ME coeffi cientαE15as a function of sizes of shear-shear ME com posite:(a)αE15[V/(cm·Oe)]-tp(mm),tm= 25µm,M etglas/LiNbO3com posite;(b)αE15[V/(cm·Oe)]-tm(mm),tp=0.5 mm,M etglas/LiNbO3com posite; (c)αE15[V/(cm·Oe)]-tp(mm),tm=0.5 mm,Terfenol-D/LiNbO3com posite;(d)αE15[V/(cm·Oe)]-tm(mm), tp=0.5 mm,Terfenol-D/LiNbO3com posite.

图8 (网刊彩色)伸缩-剪切M etglas/铌酸锂复合结构的实测剪切磁电系数与铌酸锂切型的关系Fig.8.(color on line)αE15of stretch-shear M etglas/LiNbO3ME lam inate com posite in experim ent w ith d iff erent crystal orientations of LiNbO3.

图9 伸缩-剪切Terfenol-D/铌酸锂复合结构的实测剪切磁电系数与Terfenol-D厚度的关系Fig.9.αE15of stretch-shear Terfenol-D/LiNbO3M E lam inate com posite in experim entw ith diff erent thickness of Terfenol-D.

4 结 论

本文研究了基于剪切振动模式的铌酸锂基磁电复合材料,通过弹性力学方法计算了铌酸锂单晶切型、磁致伸缩材料种类、材料尺寸、复合结构边界条件对剪切磁电系数的影响.结果表明,铌酸锂(xzt)30◦切型是实现最优剪切磁电系数αE15的切型,剪切磁电系数与磁致伸缩材料的厚度呈明显正相关,计算得到的伸缩-剪切模式Terfenol-D/铌酸锂复合材料最大剪切磁电系数为24.13 V/(cm·Oe),剪切-剪切模式Metglas/铌酸锂复合材料最大剪切磁电系数为11.46 V/(cm·Oe).本研究将铌酸锂单晶和Metglas引入剪切磁电复合材料,为设计剪切磁电复合结构、优化剪切模式铌酸锂单晶切型选择提供了指导,有望应用于高Qm值高频谐振条件的交流磁场探测.

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PACS:75.80.+q,75.85.+t,77.84.–s,77.84.LfDOI:10.7498/aps.66.067502

Op tim ization o fm agnetoelectricity in th ickness shear m ode LiN bO3/m agnetostrictive lam inated com posite∗

Xin Cheng-Zhou Ma Jian-Nan Ma Jing†Nan Ce-Wen

(State K ey Laboratory of New Ceram ics and Fine Processing,School ofM aterials Science and Engineering,Tsinghua University, Beijing 100084,China)
(Received 8 November 2016;revised m anuscrip t received 21 Decem ber 2016)

Magnetoelectric(ME)com posites have recently attracted much attention and triggered a great number of research activities,ow ing to their potentialapp lications in sensors and transducers.M any researches have focused on the enhancement of ME coeffi cient by choosing suitab le com positematerialand vibrationmode based on the coup ling between stress and strain.Besides norm al stress,another vibration m ode,shearm ode,is further discussed as a potentialhigh-frequency resonant device for a high frequency m agnetic field detector,and it is useful to op tim ize the shear ME coeffi cient to broaden the app lication scope of the com positions.In this paper,an elasticity method is used to calculate ME coefficients of thickness shearm ode LiNbO3/m agnetostrictive lam inated com posites for various crystalorientations of LiNbO3, m agnetostrictivem aterials and m aterial sizes.The stretch-shear structure and shear-shearm odes of the com posite w ith considering the boundary condition are both discussed and further op tim ized.According to the structure design of stretch-shear mode com posite from the literature,we design a new structure to achieve the uniform and pure shear M E eff ect,which changes them agnetostrictive phase on the bonding part into rigid m aterial to avoid stretch deform ation. We find that in the shear-shear ME com posite,the structure should notmove in the in-p lane direction in order to realize the parallelogram deform ation under shear stress,but should be free in the thickness direction to m eet the change of thicknessw ith shear deformation.For the stretch-shearmode M etglas/LiNbO3[(xzlt)x◦/y◦],the shear ME coeffi cient αE15as a function of orientation of LiNbO3shows that themaximumαE15is 235.1mV/(cm·Oe)when x=0 and y=30. The results indicate that optim al shear ME coeffi cient is obtained at(xzt)30◦LiNbO3,resulting from the m aximum shear piezoelectric coeffi cient dp15.By changing thematerial size in stretch-shear com posite,the shear ME coeffi cient increases w ith the increase of thickness ofm agnetostrictive phase,because the stretch force increases w ith the increase of the cross-sectional area ofm agnetostrictive phase.Them aximum values ofαE15are,respectively,24.13 V/(cm·Oe) in the stretch-shear mode Terfenol-D/LiNbO3and 11.46 V/(cm·Oe)in the shear-shear mode Metglas/LiNbO3by the op tim ization of m aterial sizes.Experim ental results are in accordance w ith calculation results.It is confi rm ed that LiNbO3(xzt)30◦is the best choice for achieving the largest shear ME eff ect,and thicker Terfenol-D can help to achieve a larger ME coeffi cient in this stretch-shear com posite.This work p rovides a design method to choose the structure and crystal orientation of shear LiNbO3-based ME lam inated com posite,which show s a prospect of app lications in high-m echanical-quality factor Qmand high-frequency m agnetic detectors w ith shear resonant devices.

thickness shearmode,LiNbO3,magnetoelectric com posite structure

10.7498/aps.66.067502

∗国家自然科学基金(批准号:51402164)资助的课题.

†通信作者.E-m ail:m a-jing@m ail.tsinghua.edu.cn

*Pro ject supported by the National Natural Science Foundation of China(G rant No.51402164).

†Corresponding author.E-m ail:m a-jing@m ail.tsinghua.edu.cn