快堆一回路钠的放射性监测技术研究

徐 迟，谢 淳，洪顺章，俞晓琛，米争峰

(中国原子能科学研究院，北京102413)



快堆一回路钠的放射性监测技术研究

徐 迟，谢 淳，洪顺章，俞晓琛，米争峰

(中国原子能科学研究院，北京102413)

快堆一回路钠具有高放射性,无法使用γ谱仪直接测量其中的放射性核素,本文介绍了一种在线监测放射性核素的技术。设计了可组合和拆分的分段准直器，通过拆分准直器可以提高探测效率，而通过组合准直器可以降低死时间效应。采用点源模拟法对γ谱仪进行效率刻度，6种标准点源的能量区间包括了所有待测核素的能量范围。采用本技术对中国实验快堆一回路钠的监测结果表明，现阶段监测到的放射性核素为24Na、22Na以及124Sb，由本研究中的效率刻度计算，124Sb的放射性活度为104Bq/g量级。

快堆；一回路钠；放射性监测；锑-124

钠冷快中子反应堆采用金属钠作为冷却剂。在快堆的运行中，监测一回路钠中放射性核素是快堆安全运行的一项重要要求。根据一回路钠中放射性核素的来源，可以通过监测钠中放射性核素来判断反应堆的运行情况，为反应堆的安全运行、检修和退役等提供数据支持。例如，通过对一回路钠中24Na、22Na等冷却剂活化产物的监测对一回路设备的检修和退役提供技术支持；通过对一回路钠中54Mn、58Co、60Co、59Fe等腐蚀活化产物的监测可以反映出钠对管道材料的腐蚀程度；通过对一回路钠中137Cs等裂变产物的监测可以确定燃料元件是否破损，参考压水堆的经验[1-2]，得到的数据也可用于快堆燃料元件破损诊断。

在快堆的实际运行中，24Na可以在反应堆满功率运行的前几天内上升到1011Bq/kg级别的水平，而其他活化产物和裂变产物的放射性总量逐渐也会达到(108～109)Bq/kg[3]。106Bq以上的源即为强源[4]，因此如果使用γ谱仪对一回路钠管道进行直接测量将造成很强的死时间效应，从而难以得到准确的测量结果[5-6]。同时房间内其他钠管道的γ辐射使得本底增加，对γ测量会造成较严重的干扰。此外在仪器硬件要求方面，一回路钠的工作温度可达到410℃，而高纯锗探测器的使用温度不能超过50℃，如果二者直接接触势必会造成高纯锗探测器的损坏。

因此为了消除γ测量中的这些影响，实现对一回路高放射性钠的监测，设计了一套位于监测实验室和一回路钠管道之间的分段准直器。准直器安装之后无法拆除，由此引申的问题是如何在特定长度准直器下对γ谱仪进行效率刻度。同时由于无法找到谱仪效率刻度相对应的标准源，因此本研究中采用点源模拟法[7]对γ谱仪进行效率刻度。

根据这些问题，本工作介绍并探讨了测量准直器的设计、高纯锗谱仪的效率刻度和实际应用等。

1 分段准直器的设计

鉴于快堆一回路钠的放射性水平，设计了一套准直器位于监测实验室和钠回路之间的墙体内。准直器的作用是将一回路钠中放射性核素发射出的γ射线引导成一束平行射线至测量探头，既可以避免散射射线对测量的影响，改善测量的重复性，同时还可以控制辐射剂量，降低操作人员的受辐射风险。

1.1 准直器的尺寸

准直器的尺寸应根据一回路钠管道的尺寸和布置来决定。中国实验快堆一回路分析监测系统的钠管道尺寸为φ48mm×4mm，一般高纯锗探头晶体的尺寸为76.2mm×76.2mm。结合探测效率和测量本底，将准直器孔直径设置为10mm。

在中国实验快堆,监测实验室的辐射分区比一回路钠工艺间低一个级别，监测实验室和钠工艺间之间的屏蔽墙长度为1.7m。同时考虑到墙体与钠管道之间的距离，准直器的总长设计为1.9m。

1.2 准直器的分段

当准直器的准直器段长度为1.9m时，根据效率刻度的计算，γ探头在661.66keV(137Cs) 处的测量效率将低至10-7cps/Bq。这样会导致在反应堆运行期间无法监测到一回路钠中除24Na以外的放射性核素，所以需将准直器设计成可以组合和拆分的分段准直器。随着运行的深入，通过组合分段准直器可以降低测量背景和降低操作人员辐射剂量水平。

在分段准直器中，准直器头的设计十分重要，其设计应考虑准直孔以外的管道中24Na射线透过准直器体对测量不产生干扰。在反应堆正常运行时，准直器头的长度应使24Na的γ辐射(饱和比活度为1.5×1011Bq/kg)降低1/215(即15个半衰期)以上。查表[8]得到24Na的γ射线(1369keV、2754keV)在铁中的平均线性吸收系数μ=0.33cm-1。

(1)

式中： d1/2——24Na的γ射线在铁中的半衰层厚度；

dm——24Na的γ射线在铁中15个半衰层的厚度。

所以准直器头的有效准直孔长度至少应为31.5cm，即315mm。

由此，在实验中将γ测量准直器的准直头有效长度设计为405mm，其余各段的有效准直长度分别为300mm、450mm、750mm，准直器的安装示意图见图1所示。

图1 准直器安装示意图Fig.1 Sketch of collimators mounting

在各段的准直器设计中，准直器头为夹套形式，与钠管道配合安装，其总长度为450mm；其余准直器的前端和后端设计了“插销式”结构，前端的“插头”与后端的“插孔”配合，可以保证准直器配合时准直孔的准直度，“插头”的长度为46mm，因此其余各段准直器的总长度分别为346mm、496mm、796mm。准直器还设置推拉杆，与准直器后端的螺纹配合，用于更换和增加各段准直器。

2 γ谱仪的效率刻度

2.1γ探测器的选择

本工作采用高纯锗γ探测器作为γ探测工具。传统的高纯锗γ探测器都采用液氮冷却探头，除了需要定时更换液氮之外，还必须将γ探头固定，显然液氮冷却γ探测器不适合本工作的需求。经过比较，本工作选取了配备电致冷的高纯锗γ探测器，电致冷接管可延伸3m，可以将γ探头伸入至准直器通道中进行γ测量。

准直孔处存在一定的电离辐射，操作人员在搬动探头时将会受到较高的剂量，而探测器电致冷接管为软管,可以随需要进行弯曲和移动，这也为实现自动测量提供可行性。

2.2 标准源的选择

由于在快堆一回路放射性钠的测量中，较为关注钠中的22Na、54Mn、58Co、60Co、59Fe、137Cs、134Cs、124Sb等放射性核素，这些核素的最高分支比能量和次高分支比能量基本都在30.97keV至1332.50keV之间，同时考虑到实验室已有的标准放射源，因此本研究中选取22Na、60Co、22Na、137Cs、152Eu、133Ba等标准放射源作为γ谱仪的效率刻度标准源。标准源的原始活度均为10μCi，实际活度值见表1所示。

表1 刻度用标准源活度

2.3 效率刻度原理

谱仪效率刻度的原理是基于高纯锗谱仪探测系统在相同的探测环境情况下，对相同能量γ射线的探测效率是固定的。因此在谱仪效率刻度时需要模拟实际探测环境，利用一系列已知活度的标准源对谱仪不同能量区间的探测效率进行刻度。刻度完成后，谱仪获取某一未知特征能量γ射线的计数，根据效率刻度值即可以转换成该核素的活度。在本研究中，由于24Na 等放射性核素无法得到标准源，同时也无法模拟高温放射性钠管道，同时准直器头一旦安装在一回路上时就无法移动，所以只能采用点源模拟技术对谱仪进行刻度。

2.3.1 基本假设

在谱仪效率刻度前，作以下几项基本假设：

a.谱仪所测量的样品是γ放射性均匀分布的介质；

b.样品的自吸收效应可忽略；

c.由准直器头的设计，可忽略准直器孔覆盖范围外其他钠样品的γ放射性；

d.可忽略相邻钠管道以及房间内其他设备的γ散射引起γ放射性。

2.3.2 点源的模拟

根据点源定义的条件：从放射源的几何中心到探测器的灵敏(或几何)中心之间的距离要比放射源或探测器两者之中几何尺寸最长的线度大5倍以上。由于本研究中采用了准直器，准直孔的直径为10mm，即可认为放射源或探测器的线度都是10mm，而准直器头的长度设置为450mm，远大于50mm，所以可将本研究中一回路钠中放射性来源当做点源处理，因而在进行效率刻度时可用点源进行模拟。

标准源的外形为圆环状，外环为塑料防护体，内环为平铺的放射源，外环直径为φ20mm，厚度为3mm，内环直径为φ3.5mm，厚度为2mm。在进行效率刻度时将标准源的中心对准准直器孔的正中，可以非常好地模拟钠管道的放射性来源。

2.3.3 距离的拟合

根据点源的辐射强度与距离的平方反比定率[9-10]：

(2)

式中：I——单位时间、单位面积上通过的γ光子数；

R——距离；

N0——点源在单位时间内发射的光子数；

A——点源的活度；

λ——放射性核素的衰变常数；

C——对于一定活得的某点源，C是常数。

先刻度出某能量在一系列标准距离(如准直器长度：346mm、496mm、646mm)的效率，通过线性拟合出特定距离(如实际需要的准直器长度为405mm)的效率。最后根据该距离一系列能量的效率值，通过多项式拟合成全谱效率刻度曲线。

其中，效率值cps/Bq =(净计数率cps÷有效活度Bq)×分支比%。

2.4 效率刻度实验

2.4.1 钠管道壁的模拟

在中国实验快堆，一回路钠分析监测系统的管道壁尺寸为φ48mm×4mm,为了在效率刻度中消除4mm钠管道壁的影响，本研究中设计了标定用接头，如图2所示。该接头的中间设置了4mm厚的挡板，用于模拟钠管道壁；接头的一端设置定位管与准直器前端的“插销式”插头配合，用于保证放射源的中心正对准直孔；接头的另一端设计了放射源卡槽，用于固定放射源。

图2 准直器段与标定用接头Fig.2 Collimator and joint for calibration

2.4.2 效率刻度实验

在效率刻度实验中，对各个标准源的11个能量的效率分别在346mm、496mm、646mm(300mm和346mm的组合)处进行了刻度，同样，通过拟合得到了实际需要的405mm准直器长度处各个能量的效率值。表2为计算得出的效率刻度值。

通过多项式拟合，可以得到各个长度准直器的全谱效率刻度曲线，图3为405mm准直器长度下的γ谱仪效率刻度曲线，该曲线适用于仅有准直器头的测量。

表2 γ谱仪效率刻度表

图3 405mm准直器长度下的γ谱仪效率刻度曲线Fig.3 γ Efficiency calibration curve under a collimator of 405mm length

2.5 实际测量工艺流程

采用本技术对快堆一回路钠进行放射性测量的工艺流程为：

1) 充钠。首先启动电加热系统，对测量回路进行预热。如果是第一次充钠，则需要对氩气储罐以及测量回路进行抽真空，并在抽完真空后充入高纯氩气至常压。达到预热温度后，打开进出口阀门向测量回路充钠。

2) 运行。通过阀门调节，控制测量回路的钠流量，对测量处钠管道进行冲洗。

3) 测量。打开谱仪软件，连接到测量探头，升高压，稳定后将测量探头推至测量准直孔内进行测量。在测量过程中，如果探头温度到达50℃时应立即停止测量工作。

在快堆未装料之前应分别对实验室房间内本底值、一回路钠的本底值进行测量，以用于在后续测量工作中作为参比。

4) 测量回路排钠。测量回路排钠的目的是当放射性核素沉积在管壁时扣除测量本底。利用高压氩气将测量管中的钠排空，对空管道进行γ测量，作为后续测量的本底。

5) 完成测量工作。测量结束后将测量探头从准直孔中取出，将探头的高压降至0V，关闭测量回路的钠流量。

需要注意的是：为了消除高比活度24Na的背景干扰，在测量24Na以外的放射性核素时，在冲洗测量回路一段时间后，需要关闭监测回路两端阀门，待回路中24Na(T1/2=15h)衰变至少15个半衰期以上才能进行测量。

3 实际应用

本技术已经应用在中国实验快堆的运行中，在中国实验快堆的装料、临界、提升功率期间，本技术一直应用在中国实验快堆一回路钠中的放射性监测中。中国实验快堆一回路钠中首先被监测到的核素是24Na，其次是22Na，这是非常容易理解的结果。

在中国实验快堆满功率运行72h之后，采用本技术对中国实验快堆一回路钠进行监测时发现了第三种放射性核素，监测结果见图4。经过谱图对比，在602.73keV和1690.98keV处出现两个新的特征峰。通过解谱，两者皆为124Sb的全能峰。此外，图中的511keV为湮灭辐射峰，1274.53keV为22Na全能峰，1461keV为自然本底40K的全能峰。

经过效率刻度，124Sb的活度为104Bq/g级别，与22Na的活度相近。其来源不在本文中进行分析。

图4 中国实验快堆满功率运行72h后的测量γ谱图Fig.4 Detected γ spectrum after 72h full powder operation of CEFR

4 结论

在快堆一回路钠中放射性的在线监测中，通过设计分段准直器解决了放射性测量中探测效率和测量背景之间的矛盾。在快堆运行初期，通过拆分准直器可以增大谱仪的探测效率；而在运行后期，通过组合准直器，可以降低测量背景和降低操作人员辐射剂量水平。在准直器头已经与钠管道固定的情况下，采用点源模拟技术，通过效率刻度实验实现了谱仪在不同长度准直器下的效率刻度，从而完成了快堆一回路钠中放射性核素的定量测量。

实际应用表明，通过本技术可以实现对快堆一回路钠中放射性核素的在线监测,监测的结果可作为判断反应堆状态的重要依据。

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Study on the Monitoring Technology of Radioactivity in Primary Sodium of Fast Reactor

XU Chi，XIE Chun，HONG Shun-zhang，YU Xiao-chen，MI Zheng-feng

(China Institute of Atomic Energy, Beijing 102413, China)

Primary sodium in fast reactor has a high radioactivity. The radioactive nuclide can’t be detected by gamma spectrometer directly. An on-line radioactive monitoring technology was introduced in this paper. A series of collimators that could be disassembled and assembled were designed. Collimators were disassembled to increase detection efficiency while assembled to decrease dead time effects. Point source simulation method was used to calibrate the efficiency of gamma spectrometer. The energy range of the 6 standard point sources had covered the energies of all the interest nuclides. The monitoring results of primary sodium in China Experimental Fast Reactor adopted by this technology showed that the first three radioactive nuclides at the present stage were24Na、22Na and124Sb, respectively. By the efficiency calibration in this study, the radioactivity of124Sb was in the order of 104Bq/g.

Fast reactor；Primary sodium；Radioactive monitoring；Sb-124

2017-02-22

徐 迟(1985—)，男，江苏人，助理研究员，硕士，现从事钠工艺技术研究工作

TL425

A

0258-0918(2017)03-0495-06