土壤样品中总α测量刻度方法探讨

李金凤，胡小华，冯延强， 徐 健

（核工业北京地质研究院， 北京 100029）

土壤样品中总α测量刻度方法探讨

李金凤，胡小华，冯延强， 徐 健

（核工业北京地质研究院， 北京 100029）

土壤样品中总 α测量采用厚源法， 仪器通过刻度后， 对样品进行测量。 通过对土壤样品成 分的分析， 选择两种刻 度源——241Am 源 和 编 号 为 GBW04127 的铀钍天然系 矿 石标 准 物 质 分 别 对 低本底 α、 β测量仪进行刻度， 用 9个国家标准物质模拟土壤样品， 通过数据对比可知： 对于用混合源作 为 验 证 源 来 说 ， 用 GBW04127 作 为 刻 度 源 比 用241Am 测 量 结 果 更 为 准 确 ， 误 差 由 20% ～40% 降 至20%以内； 对于其它标准样品， 误差并没有得到改善， 多数反而增大。 因其成分组成与真实的土壤有较大差距， 土壤中不单一含有 U、 Th 或 K 成分， 混合源与真实的土壤放射性成分更接近， 更能代表土壤样品。 因此， 土壤样品中总 α 测量刻度源可以考虑使用编号为 GBW04127 的铀钍天然系矿石标准物质。

土壤样品； 总 α 测量；241Am 源； GBW04127 矿石标准物质

土壤是环境中放射性物质的重要载体，在对环境的放射性测量中，对土壤的放射性监测是重要内容之一。土壤的放射性监测通常通过测量总 α、 总 β放射性来实现。 本文主要对土壤样品的总α放射性测量的刻度标准源问题进行探讨。α粒子的穿透能力虽小，但它的电离能力却远远大于γ射线，一旦进入人体，形成的内照射将会对健康造成很大的危害［1］。 因此， 国家制定了一系列有关 α 测量的标准，比如：《生活饮用水标准检验方法放射性指 标》（GB/T5750.13—2006）［2］， 《水中总α 放 射 性 浓 度 的 测 定 —厚 源 法 》 （EJ/T1075—1998）［3］， 水中总 α 测量推荐使用241Am 粉末源作为刻度标准源。环境样品中总α测量的标准方法，目前只局限于水样品范围。对于土壤等固体样品的总放射性活度测量，没有统一的标准方法和指定的刻度标准源。主要原因是α测量时的自吸收效应对于测量的影响较大。特别是对于土壤样品而言，其中的放射性核素所放出的α粒子的能量分布较广（3.8～8.78 MeV），而基 质也有 差 别 ， 在 这 种情况下，样品的总α衰变率与α粒子表面发射率之间可能存在非线性关系，即使2个样品的总α衰变率相近，样品的α粒子表面发射率也可能有较大差异。而α粒子探测器的测量结果只是α粒子表面发射率的反应。基于以上原因，对于相对测量法而言，刻度源和刻度方法的选择是困难的。而对于水样品而言，其刻度源的制备方法与样品的制备方法是非常近似的，从而保证了刻度源与样品的基质差别较小。一般而言，刻度源与样品的比活度差异不是很大，因此对于水样品而言采用现行的标准方法是可行的。但是对于土壤样品将现行的标准方法一味地照抄搬用，将给测量带来误差，这就是本文提出的一个现实问题。本研究力求找到一种更适合用于土壤样品总α测量的刻度源，用成分与土壤样品更接近的混合成分标准源—GBW04127 铀钍天然系矿石标准物质来刻度仪器， 与241Am源刻度的数据对比，并给出对比结果。

1 土壤样品组成及标准参考物质要求

土壤样品成分在一定的时期内相对稳定，除与核废物处置场地、核电站、同位素使用场所（医院、 辐照站）有关的土壤样品外， 包括铀矿山、 铀工厂在内的99%以上的土地上，土 壤 样 品 的 放 射 性 组 成 以238U、232Th、226Ra、40K 及其子体为主［4］， 如表1 所示。 环境中土壤样品的放射性水平比较低，需要低本底测量。

标准参考物对被测样品应该有充分的代表性，由于各种核素的射线能量不同，自吸收率也不同，造成计数效率有的差异很大。也就是说， 相同比活度（Bq/g）的样品可能得到差别很大的计数率。为此要求标准参考物质的基体组成要接近被测样品，二者的核素类型要尽量相同［5］。

用标准参考物对测量仪器进行刻度，求出仪器的探测效率。本文选择与土壤样品放射性成分组成更接近的标准样品刻度仪器，理论来讲，能使测量数据更准确。另外土壤样品总 α 测量采用饱和层法［6］， 在样品称重时要达到饱和层厚度。由于样品有较强的自吸收，应取与样品相同质量的标准物质进行 α、β测量效率标定和 α、 β道之间串道率的标定。此部分不在本文中进一步阐述。

综合分析了土壤样品的放射性成分组成，本文选择编号为 GBW04127 铀钍天然系列矿石标准物质作为刻度源， 与241Am 粉末源对比刻度仪器，最后进行数据分析及对比。

编号为 GBW04127 铀钍天然系列矿石标准物质 是 铀、 钍 混合标 准， 其 中 提 供 了238U、232Th 系 中 可能 引 起 平 衡 破 坏 的 8 个成 员 核 素的比活度，是国产天然放射性物质中核素参数最全面的标准物质，可用作γ谱标准和天然放射性各主要成员放化分析的监控样［5］。

表1 土壤和主要岩石中 U、 Th 的本底值及比值［5］Table 1 The background value and ratio of U， Th in soil and rocks［5］

2 标准样品简介

标准样品简称标样，它在某一个或几个特征上是已知的、具有较高的准确度的，可信赖的公认值或权威机构的推荐值［7］。 本研究采用由核工业北京地质研究院分析测试中心研制的国家一级标准物质， 选用 GBW04127铀钍天然系列矿石标准物质作为刻度源，其它9个标准模拟土壤样品，作为验证源，具体信息见表2。

样品制作过程及注意事项如下：

实验室条件：准确度 0.000 1 g 电子天平，压样器，刷子，烘干器，铜板纸，勺子，口罩，塑胶手套，样杯。采用称重法，每个样品 300 mg 左右。 标准样具体信息见表3：

制样注意事项如下：

1） 本研究采用的国家标准样品， 无需进一步研磨样品，可以直接使用，但对于一般的土壤样品，要进行一下处理；

2） 制样过程中，要尽量将粉末铺平且粉末不要沾污样品盘边缘，以免在测量时污染仪器；

3） 总 α测量采用无限厚源法，源的厚度严重影响α粒子的探测效率，因此铺样厚度一定要大于或等于饱和层厚度，且在铺样时要尽量均匀平整；

4） 样品制作完毕应放入干燥容器中， 且尽快测量。

3 测量数据结果分析

测量仪器选用堪培拉公司生产的 MINI20 ALPHA-BETA 多探头流气式正比计数器（4通道）。 按照仪器操作规程对样品进行测量， 仪器测得各个道总α计数率见表4。

土壤样品总α测量放射性活度浓度计算公式［8］（1）：

表2 国家标准样品技术参数表［5］Table 2 Technicalparameter table of standard samples［5］

表3 刻度及验证用标准样品制样信息Table 3 Standard sample information for calibration and verification

式中： Cx—待测土壤样品中总 α 的放射性活度浓度， Bq·g-1； Nx—待测样品的总 α 计数率 ， m-1； N0—样 品 盘 的 α 本 底 计 数 率 ， m-1，本研究中本底值取 0.02； N标—刻度用标准源的总 α 计数率， m-1； C标—刻度用标准物质的α 测量放射性活度浓度， Bq·g-1。

因α粒子穿透能力较弱，在空气中的射程很短， 约为 3.5 cm［9］。 对总 α 测量的样品达到饱和层厚度的情况下，在相对测量中，测量值就与质量无关了。 因此， 公式（1）中未考虑质量因素，直接使用总α的放射性活度浓度值进行相对测量计算。

241Am 源和 GBW04127 源分别做刻度 标准源， 测得的总α活度值见表5。

将表5做进一步处理，得出使用不同刻度标准源的情况下各个道，各个标准样品测量的相对误差见表6。

由表6 看出， 用编号为 GBW04127 铀钍天然矿石标准物质刻度仪器，对于不同含量的混合源（高、低）、 编号为 GBW04308 的钍粉末放射源标准物质， 误差在 0～19%以内，好于用241Am 源刻度仪器后测得的数据 （误差在 20%～40%之间）； 对于编号为 GBW04309a 的钍粉末放射源标准物质， 用 GBW04127 铀钍天然矿石标准物质刻度仪器测得数据好于用241Am源刻度， 但是误差依然很大（44%以上）， 原因可能是这种标样成分与能量跟土壤真实情况相差较大；对于纯铀粉末放射源标准物质（GBW04301、 GBW04302a、 GBW04303）， 用编号为 GBW04127 铀钍天然矿石标准物质刻度仪器，误差增大，因土壤中不可能只含有铀这个单一成份，此样品不能代表真实的土壤样；对于铀镭平衡粉末放射源标准物质（GBW04304a、 GBW04305a） 用 GBW04127 刻度的测量误差稍微增大， 但都在20%以内， 对于样品编号为 GBW04324 的铀镭平衡粉末放射源标准物质，除 3道测量误差增大外，其它误差有所改善。

表4 被测样品总 α 测量计数率/m-1Table 4 Total α counting rate/m-1of samples being measured

表5 测得总 α 比活度值 /Bq·g-1Table 5 Specific activity value/Bq·g-1of total α being measured

表6 不同刻度标准仪器测量的相对误差对比Table 6 The relative error contrast by different calibration standard

总体来说，在土壤样品总α测量中，用编号为 GBW04127 铀钍天然矿石标准物质代替241Am 源刻度仪器是可行的， 且测量误差会减小。

4结论

通过实验设计及测试数据的分析得知：

混合源放射性成分组成更接近真实的土壤样品，在进行土壤样品总α测量刻度的研究中，用这类源已知成分组成的源来代替土壤样品进行数据验证是合适的，而其它样品：纯 铀 粉 末 放 射 源 标 准 物 质 （GBW04301、GBW04302a、 GBW04303）、 铀镭平衡粉末放射 源 标 准 物 质 （GBW04304a、 GBW04305a、GBW04306a、 GBW04324）、 钍粉末放射源标准物质（GBW04308、 GBW04309a）， 其成分与真实的土壤样品放射性成分组成有一定差距，用它们来模拟土壤样品，不太合适。

对于土壤样品总α测量，用编号为GBW04127 的铀钍天然系矿石标准物质对低本底 α、 β测量仪进行刻度， 误差可由原来的20%～40%（241Am 源刻度）降至 20%以内。

由以上分析得出造成土壤样品总α测量误差大的原因为：除样品制样和测量过程中操作不当导致的误差外，大部分是由刻度标准源的选用不合适导致的。因此，对于不同基体的被测物质，要想取得较好的测量效果，就要合理选择刻度源，刻度源放射性成分组成要尽可能地接近被测物质。

总之，土壤样品总α测量涉及问题很多，本研究有诸多层面还未涉及到，需做进一步探索。

［1］毛有明.环境样品中总 α 总 β 的测量方法［J］.宁夏工程技术， 2012， 11（3）:229-231.

［2］国家标准.生活饮用水检测方法放射性指标.GB/ T5750.13—2006.北京： 中国标准出版社， 2006.

［3］核行业标准.水中总 α 放射性 浓度的测定—厚源法.EJ/T 1075—1998. 北 京: 标 准 出 版 社 ， 1998.

［4］涂彧， 蒋雪峰， 符荣初， 等.苏州市部分地区土壤总 α 和 总 β 放 射 性 水 平 ［J］. 工 业 卫 生 与 职 业 病 ，2014， 30（6）:339-341.

［5］顾鼎祥， 潘景荣， 黄秋红， 等.国家一级标准物质天 然 放 射 性 标 准 及 其 应 用 ［C］.第 3 次 全 国 天 然 辐射照射与控制研讨会论文汇编， 2010:334-340.

［6］刘芳. 样品中总 α/β 放射性的测量 ［J］.环境保护科学， 2010， 30（2）:68-70.

［7］马礼敦.X 射线粉末衍射仪性能的评估［J］.上海计量测试， 2007， （2）:10-14.

［8］李芳， 陆继根， 沙连茂， 等.固体中总 α、 总 β 放射 性 监 测 方 法 研 究 ［J］. 辐 射 防 护 ， 2007， 27（4）: 228-232.

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Study on α ray measurement and calibration of soil samples

LI Jinfeng， HU Xiaohua， FENG Yanqiang，XU Jian
（Beijing Research Institute of Uranium Geology， Beijing 100029， China）

For total alpha measuring of soil samples， we use thick source method.After calibration of the instrument， we measure the samples.Through analysis on composition of the soil sample， we choose two calibration sources to calibrate the instrument （ Low Background α and β measuring device） respectively-source of241Am and numbers for GBW04127 standard materials （natural uranium and thorium ore）.9 standard materials was used to simulate the soil samples.By comparison of the data， it was found that for mixed source samples， the result of using GBW04127 source as calibration source is more exact than241Am， the error from 20%to 40%decrease to 20%.For other standard samples， the errors are not improved， most of them have increased.Because its components has a large gap with real soil.The soil is not only composed of a single contains U， Th or K ingredients. Because mixed source sample is closer to the real soil ingredients， and more suitable for the soil sample.Therefore， for total alpha measuring of soil samples， GBW04127 standard materials （natural uranium and thorium ore） was recommended as calibration source.

soil sample； total alpha measurement；241Am as calibration source； GBW04127 as standard materials

TL817

A

1672-0636（2017）02-0108-05

10.3969/j.issn.1672-0636.2017.02.008

2016-11-25

李金凤（1982— ）， 女， 天津人， 工程师， 主要从事核仪器相关研究工作。E-mail:99806592@qq.com