水华藻类厌氧消化研究进展及关键问题

杜昕睿，刘传旸，刘跃岭，李欢

(深圳市环境微生物利用与安全控制重点实验室，清华大学深圳研究生院，广东 深圳 518055)

水华藻类厌氧消化研究进展及关键问题

杜昕睿，刘传旸，刘跃岭，李欢

(深圳市环境微生物利用与安全控制重点实验室，清华大学深圳研究生院，广东 深圳 518055)

综述了目前水华藻类厌氧消化的研究进展，包括水华藻类的种类和组分、厌氧消化特性、共消化方法、预处理方法、藻毒素的降解情况以及沼液沼渣的资源化途径等，最后提出了水华藻类厌氧消化需要关注的优化脱水、调控碳氮比、水华季节性、预处理破胞、沼液沼渣科学施用等问题。

水华；蓝藻；厌氧消化；研究进展

近年来，随着污水排放量日益增加，湖泊资源开发活动加剧，大量氮、磷等营养元素进入水体，导致我国许多湖泊、水库处于富营养化的状况。湖泊水体的富营养化可能会引发水华，蓝藻、绿藻、硅藻等藻类成为水体中的优势种群，大量繁殖后使水体呈现蓝色或绿色。我国巢湖、太湖、滇池等重要湖泊均发生过水华暴发，导致水质恶化和水生态环境破坏，给周边居民生活、工农业生产用水带来威胁。

除根本性的截污减排外，目前末端治理水华的方法有化学法、生物法和物理法[1]。化学法是在水体中施用铜离子制剂、硫氰酸红霉素等杀藻剂，见效较快，但可能引起重金属及抗生素的二次污染。生物法包括微生物防治、水生植物抑制、放养食藻生物等，该方法短时间内难有成效，可以作为长期生态调控手段。物理方法主要是指机械打捞，是目前降低水华危害及避免再次暴发的最直接有效的措施，也是实践中治理水华的主要措施。打捞上来的藻类经脱水后成为藻泥，藻泥含水率高达80%以上，不宜直接填埋，而堆积时会腐烂发臭并再次释放氮、磷等营养盐，造成二次污染[2]。因此，利用藻类有机质丰富的特性，通过厌氧消化实现藻泥的资源化利用，成为目前藻泥处理的一种重要手段[3]。

由于国内湖泊治理的紧迫性，研究机构和相关企业投入了大量资源研究水华藻类的控制问题，近年来国内发表的有关水华藻类厌氧消化的论文就超过80篇。由于发达国家较少存在淡水水华问题，研究者对此很少关注，其研究重点在于针对以小球藻、螺旋藻等为代表的能源藻类开展厌氧消化研究，其研究结果可供借鉴。本文对这些文献进行了归纳分析，总结了水华藻类厌氧消化的潜力和前景，提出了后续研究需要解决的问题。

1 水华藻类种类及其主要成分

水华藻类以蓝藻为主，此外还含有绿藻、硅藻等。以滇池为例，5月、12月全湖平均藻类密度分别为1.398×108、2.180×108个/L，全湖藻类中蓝藻门的微囊藻属占绝对优势，其次为绿藻门的栅藻属(图1)[4]。由于水体水质、所在区域气候的不同，藻种相对含量也存在一定差异。例如山东潍坊峡山水库水进入眉村水厂气浮池后，9月初收集的藻类中蓝藻占99.08%，其中边缘微囊藻和鱼害微囊藻占97.16%；其余藻类包括绿藻(0.77%)、硅藻(0.12%)、黄藻(0.02%)和甲藻(0.01%)[5]。蓝藻也是巢湖中浮游藻类的常年优势种群，主要包括微囊藻和鱼腥藻[6]，太湖蓝藻水华也是以微囊藻、鱼腥藻等为主[7]。

藻类有机质含量(VS)占总固体(TS)的90%以上，包括蛋白质、碳水化合物、脂类等，适于进行厌氧消化(表1)。由于水华藻类有机质以蛋白质为主，其C/N较低，如巢湖蓝藻的C/N仅有5∶1[8]。

表1 水华藻类的主要有机组分(干重百分比)

2 水华藻类的厌氧消化及共消化

厌氧消化是利用多种功能微生物对藻类有机质进行逐步降解和转化的过程，包括水解、酸化、乙酸化、产甲烷等阶段。虽然根据水华藻类的有机元素组成可以理论上推测其厌氧消化的产气潜力，但潜力值与实际值差距较大[12]。相对于餐厨垃圾等易降解有机废弃物，蓝藻的厌氧消化性能较差，这主要受到蓝藻细胞结构和碳氮比的影响[13]。

蓝藻藻液本身浓度较低，这一方面不利于能源回收，另一方面，蓝藻在消化过程中容易上浮结壳[14]，因此可以采用强化搅拌、絮凝调理或高固体厌氧消化方式，避免这一问题。在研究和实践中，通常将蓝藻藻液进行预脱水，使其含固率达到10%以上，利用藻渣进行消化。

室温下蓝藻发酵70d，产气量仅为235.9 mL/g VS[15]。滇池蓝藻在20.2℃条件下发酵66d的产气潜力为491.0 ml/g VS[16]。升高温度至厌氧消化常用的中温条件35℃，可以提高消化效率。35℃下厌氧消化29d，产气潜力为285 mL/g VS[17]。接种物比例对于序批式消化效果有一定影响，当接种物浓度为5%时，蓝藻沼气产率为55.75 mL/g VS，甲烷含量为55%，分别是接种量2.5%、10%时的2.97、1.24倍，且氨氮含量和pH值均在正常范围内[18]。

厌氧消化底物的适宜碳氮比一般为15～25，而蓝藻碳氮比远低于此，营养不均衡也会导致消化产气量低、效率差。为了改善蓝藻厌氧消化的效果，可以将其与稻草、秸秆等高碳氮比废物共消化。35℃发酵60d时，单独蓝藻的产气率为267 mL/g TS，单独稻草厌氧发酵TS产气率为320 mL/g TS，而蓝藻与稻草1∶1混合时(TS比)，产气率增加至362 mL/g TS[19]。当蓝藻与玉米秸秆按2∶8(VS比)混合时，沼气量可达687.3 mL/g VS，其中甲烷体积占比63.3%[8]。由于稻草、秸秆的木质素、纤维素含量较高，消化时间也较长，达到50d[8]。

虽然有些废弃物碳氮比也偏低，但是由于藻类水华的季节性，藻类量不稳定，因此可以利用污泥、禽畜粪便、餐厨垃圾等废弃物的厌氧消化设施，以节约投资和运行成本。胡萍[20]研究表明，当蓝藻与厌氧颗粒污泥、消化污泥和剩余污泥干物质量之比分别为6∶1、5∶1和4∶1时，其厌氧发酵产沼气量及甲烷含量都达到最高。其中，以厌氧颗粒污泥与蓝藻的混合发酵液产气效果最佳，沼气产量为73 mL/g VS，平均甲烷含量为69%。徐富等人[21]将藻类与猪粪共消化，在蓝藻与猪粪TS比为1∶2、总TS浓度2.9%的条件下，20d产气停止，有机质降解率为25.2%。赵明星等人[10]将蓝藻与餐厨垃圾按1∶2.5(TS比)共消化时， 产甲烷量最大，可达到124 mL/g TS，相对于1∶0.5的混合比例，产甲烷量增加了44%。总体上，由于污泥、禽畜粪便的碳氮比也较低，蓝藻与这些废弃物混合时，厌氧消化的优化效果有限，其主要优点在于可以利用现有的厌氧消化设施处理季节性的水华藻类。

3 水华藻类厌氧消化的预处理方法

蓝藻细胞壁主要为肽聚糖，细胞壁外还有胶质层，由于胞内有机质难以释放，导致其厌氧消化过程较慢[22]，甚至消化液中可以发现完整的藻细胞[23]。为了加速藻细胞水解，释放胞内物，可以采用预处理方法打破细胞壁，这些方法主要包括腐熟法、碱处理法、热处理法、冷冻法、超声法、微波法以及它们的联合应用[24,25]。

许丽娟[26]等人取新鲜蓝藻，在自然条件下(30～35℃)进行腐熟，腐熟过程促进了细胞破碎，加速了厌氧反应。腐熟蓝藻产气量与蓝藻腐熟程度密切相关，腐熟7d后，可在中温厌氧消化中获得最高的产气速率和产气量，产气潜力为354 mL/g VS。消化时间15～18d，少于以新鲜蓝藻为基质的厌氧消化时间。

由于蓝藻腐熟也需要较长时间，还可以采用物化方法进行预处理。预处理一方面促使细胞壁破裂，细胞内含物溶出，加速蓝藻的水解过程，达到缩短发酵时间的目的；另一方面使蓝藻中的难降解物质变为易降解物质，难溶物变为易溶物，增大产酸菌可利用的底物浓度，提高厌氧消化产率。在针对其它藻类的研究中，热处理温度从50℃到270℃不等[25]，它们可以分为100℃以下的低温常压热处理[27]、100℃以上的高温高压热处理[28]以及高温高压处理后的汽爆法，即高压下急速泄压[29]。高温条件主要是针对含有不易分解的木质素的藻类[30]，对于蓝藻为主的水华藻类，处理温度通常在170℃以下[25]。热处理后，藻类厌氧消化产气量有所增加，但由于藻类种类和消化条件的差异，沼气增加量的差别很大，可达10%至220%[31,32]，但最终的甲烷产量仍在70～400 mL/gVS[25]。此外，冷冻法也是一种有效的预处理方法。Samson and Leduy采用低温冷冻法预处理微藻，通过冰晶破坏了微藻细胞壁，使得溶解性底物增加了26%[33]。

酸碱处理可以通过溶胀、水解作用促进细胞壁破坏。少量的残留碱还可能有助于防止消化过程酸化阶段的pH下降，但是一些溶出的有机化合物有可能促使生成一些具有潜在毒性副产物[34]。碱处理可以单独作用，也可以与热处理联合应用，以强化热处理的效果。碱热联合处理的优化条件为NaOH浓度3%、78℃处理5.6 h，此时蓝藻溶解性COD达到5446 mg/L，产气率较对照提高了4.72倍，达425.4 ml/g VS，且没有延滞期[35]。

超声处理包括低频(<50 kHz)和高频(>50 kHz)两种，前者主要依赖机械效应破坏细胞壁，后者主要依靠自由基氧化。超声处理的效果与输入能量、温度(涉及超声空穴的蒸汽压)、藻种等有关，目前关于超声处理蓝藻的报道很少。对于废水塘中的微藻，经67 MJ/kg TS超声处理后甲烷产量增加了33%[36]。虽然超声处理效果随着能量输入增加而提高，但超声处理的高能耗是其主要限制因素。类似于超声处理的还有微波处理，其主要依赖热效应和电介质极化，甲烷产量可以从170提高到270 mL/g VS[37]，能耗也是其主要问题。

除上述预处理手段外，在蓝藻厌氧消化过程中加入亚铁离子，可以协助电子传递，刺激多种水解酶活性，从而增强厌氧消化沼气产量。亚铁离子或零价铁的作用已经在污泥、餐厨垃圾厌氧消化领域得到了较多研究，而马素丽等人将其用于蓝藻的厌氧消化，发现在亚铁离子浓度为3 mg/L时，甲烷产量达到79 mL/g TS，相对于对照组提高了43倍[38]。

4 藻类厌氧消化过程中藻毒素的降解

藻类生长过程会向水体释放藻毒素[39]。地球上现存蓝藻150种以上，其中可以产生毒素的约有12属26种[40]，鱼腥藻、束丝藻和铜绿微囊藻是已知的最常见的产毒蓝藻，其形成的水华中约有50%～70%带有毒性。微囊藻毒素(Microcystins，MCs)是蓝藻水华的代表性毒素，是一种强烈的肝肿瘤促进剂，主要有3种类型，分别是Microcystin-LR，RR和YR(L，R，Y分别代表亮氨酸，精氨酸和酪氨酸)，其中MC-LR的毒性大于MC-RR和MC-YR[5]。

厌氧消化过程中，在多种厌氧微生物的作用下，藻毒素可以达到较高的降解率，直至检出限以下[26]。例如，胡萍等人发现，厌氧发酵后，藻毒素含量从244～366 μg/L降低到检测限5μg/L以下[20]。经厌氧发酵后，藻渣中藻毒素含量很少。刘刚等人研究表明，藻毒素含量远低于世界卫生组织规定的1 μg/kg(1μg/L)以下的标准，可安全地做为复合肥的有机质原料[35]。

目前对于藻毒素的降解过程尚不明确。根据同位素示踪技术显示的结果，MC-LR的厌氧降解过程中的降解产物包括苯乙酸、鸟氨酸及尿素等以及最终降解产物甲烷，推测MC-LR的厌氧降解途径为MC-LR先发生开环然后进一步被降解为苯乙酸、鸟氨酸、尿素等[41]。相对于MC-YR，MC-RR 更容易降解，这可能是因为MC-RR 的环肽结构更易被厌氧微生物分泌的酶降解[35]。

5 水华藻类厌氧消化沼液的利用

藻类厌氧消化过程中，碳元素转变为二氧化碳和甲烷，而氮、磷等营养元素仍然存留在消化后剩余的沼液(沼渣)里；另一方面，藻类含有的重金属量较少，如在标准限值内，沼液沼渣可以直接作为有机肥施用或进一步加工。

太湖蓝藻经厌氧发酵后沼液中的总氮(TN)含量为1.82 g/L、总磷(TP)含量为0.42 g/L、钾含量为0.43 g/L；重金属砷、汞、铅、镉、铬含量分别为0.140、0.007、0.160、0.015、0.022 mg/kg。以化肥氮肥为对照，施用蓝藻发酵沼液后，甘蓝、辣椒、白菜分别增产9.96%、19.28%、13.51%，它们的维生素C含量分别提高16.63%、20.90%、29.26%，亚硝酸盐含量分别降低了10.34%、9.41%、30.79%；与土壤本底值相比，土壤有机质含量增加4.72%～14.38%，有效磷含量增加2.49%～10.91%，而甘蓝地土壤及甘蓝植株中重金属含量均在限量范围内[42]。将沼渣沼液用于小白菜时，相对于对照组，小白菜生物量增加3.71倍，而化学肥料处理组植株生物量增加2.04倍， 同时沼渣处理后土壤全氮含量相对于土壤本底值增加19.2%，有效磷含量相对于土壤本底值增加16.9%，这说明蓝藻沼渣沼液施用不仅可以促进作物生长，还可以提高土壤氮、磷、有机质含量[43]。

需要注意的是，不同环境采集的水华藻类，其重金属含量有较大差异。如窦春菊等人[5]在水厂采集的藻中氮、磷含量分别为663、1249 mg/kg，而铜、镍、铅、铬、锌、汞、砷等重金属含量达125、53、23、73、156、2.87 mg/kg，其中汞金属含量较高，其沼液沼渣不宜作为肥料使用。除沼渣沼液本身的性质外，还需要考虑沼液沼渣的施用量和施用频次，以避免微量藻毒素、重金属等有害物质在土壤、作物中的累积，并最终通过食物链危害生态、人体健康。例如，施用适量沼液时，可有效增加青菜的生物量、株高、可溶性糖和维生素C含量并降低亚硝酸盐含量，但随着沼液施用量的增加，单位鲜重青菜体内MC-LR含量和生物富集系数增加，说明沼液中的MC-LR可被作物吸收并进行积累，对人类的健康存在潜在的威胁[44]。

6 水华藻类厌氧消化需要解决的问题

(1)藻液脱水问题。由于水体中藻类浓度很低，即使水华暴发时其TS也在1%以下，为了便于输送和厌氧消化，需要进行脱水[45]。脱水方式包括气浮浓缩、机械脱水等[46]，均需要使用絮凝剂。目前常用的絮凝剂主要是聚合氯化铝(PAC)，虽然脱水后藻泥含固率增加，更适于厌氧消化，但高浓度的铝盐有可能会抑制厌氧消化的进行。例如，窦春菊等人发现，水厂采用无机絮凝剂与气浮方法分离藻类，虽然藻渣含水率降低至91%，但有机质含量降低至39%，铝、铁含量分别达到4.36、3.09 g/kg[5]。一方面，低有机质含量的藻渣不利于厌氧消化产沼气，另一方面，高浓度的铝盐还会抑制厌氧微生物。研究表明，当铝离子的浓度为0.4 mg/L，即相当于PAC投加量40～60 mg/L时，就可能使产甲烷菌活性下降50%[47]。张亮等人研究了PAC添加量对厌氧消化系统沼气产量的影响，发现随着投药量的增加，沼气产量呈降低趋势[48]。厌氧消化结束后，这些铝盐还会残留在沼渣中，影响沼渣的资源化利用。因此，如以厌氧消化为水华蓝藻的处理方法，需要在前序脱水步骤考虑非铝盐絮凝剂；如考虑藻渣的肥料化利用，还需要尽量减少无机絮凝剂的用量。

(2)藻细胞破壁问题。由于藻类的细胞结构限制了其厌氧消化的效率，需要考虑采用适当的预处理方式加速其水解。目前热水解预处理在污泥、餐厨垃圾等有机废弃物厌氧消化中已获得良好效果，并且进行了大规模的工业应用[49]。其它预处理方式现阶段受制于成本因素，暂未获得广泛应用。为了降低热水解预处理的费用，可以考虑和酸碱联合应用，当达到同样破解效果时，可以减少处理时间、降低处理温度[50]。

(3)底物营养比例问题。水化藻类以蓝藻为主，其碳氮比远低于厌氧消化的需求，导致其单独消化时周期较长、产气量较低。为了解决这一问题，可以考虑与其它高碳氮比废弃物进行共消化，如餐厨垃圾、秸秆、水葫芦等。需要注意的是，如果引入高木质素含量的废弃物，虽然可能增强累积产气量，但由于木质素降解困难，消化时间会大大延长。

(4)季节性问题。藻类水化通常发生在一年中的某一段时间。例如，滇池水华暴发的时间一般在3—10月，其它季节水体藻类浓度很低，而厌氧消化系统需要持续稳定运行。因此，采用厌氧消化方法处理水华藻类时，需要考虑与其它一种或多种有机废弃物共消化，以便保证进料的可靠供应，另一方面，还可以利用处理其它有机废弃物的厌氧消化设施。

(5)沼液沼渣的处理问题。如水华藻类仅作为其它厌氧消化设施的补充性底物，消化沼渣的性质还主要取决于其它废弃物；如以水华藻类为主进行厌氧消化，沼液沼渣的性质基本满足有机肥料的要求，可以进行土地利用。需要注意的是，藻类厌氧消化的沼气产量一般在70～400 mL/g VS，相应的有机质降解率约为7%～40%，这意味着厌氧消化后沼液沼渣的量还很多，需要考虑土地消纳的能力。另一方面，虽然藻毒素、重金属已获得了较多研究，但对水体抗生素等新兴污染物的研究还较少，同时施用产生的污染物累积效应还缺乏系统研究，因此针对沼液沼渣的资源化利用还要开展科学施用的研究。

7 结论

水华藻类以蓝藻为主，其中又以微囊藻为主要藻属，蛋白质是蓝藻的主要成分。水华藻类偏低的碳氮比、细胞壁结构是制约其厌氧消化效率和产气量的关键因素，可以采用破壁预处理、与高碳氮比有机废弃物共消化的方法予以克服。总体上，藻类厌氧消化产沼气量在70～400 mL/g VS。藻毒素在厌氧消化过程中几乎完全降解，藻类消化后残余的沼液沼渣富含氮、磷等营养元素，可以作为有机肥料，但需要科学施用避免污染物的累积效应。

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Advances and Key Problems on Anaerobic Digestion of Algae from Algal Bloom

DU Xin-rui, LIU Chuan-yang, LIU Yue-ling, LI Huan

(Key Laboratory of Microorganism Application and Risk Control of Shenzhen, Graduate School at Shenzhen, Tsinghua University, Shenzhen Guangzhou 518055, China )

Algal bloom caused by eutrophication of lakes is an important problem for some of the lakes in our country. Disposing algae refloated from Dianchi Lake by anaerobic digestion is an important end-treatment method to solve the problem of algal bloom. This paper summarized the current research process of anaerobic digestion of algae from algal bloom，including the form of algae，the characterization of anaerobic digestion of algae and co-digestion between algae and sludge，pre-treatment method of algae，the degradation of microcystins and the ways of recycling the biogas slurry and residue. Then some problems that we need to concerncame out such as the optimization of dehydration，the control of the C/N，seasonal effects on algal bloom, methods and effects of the pre-treatment on algae，the scientifically use of biogas slurry and residue.

algal bloom；blue algae；anaerobic digestion; advance

2016-12-29

广东省科技项目(2015A010106002)，深圳市科技项目(JCYJ20150320154458994)。

杜昕睿(1993-)，女，吉林省吉林市人，清华大学深圳研究生院能源与环境学部环境工程专业,2014级在读硕士研究生，研究方向为固体废物处理处置。

X52

A

1673-9655(2017)03-0063-06