海拔与岩性变异对石灰岩发育土壤黏土矿物组成的影响*

张治伟许娟娟严焕德程永毅龙晓泳

（1 西南大学地理科学学院，重庆 400715）

（2 怀化市蔬菜科学研究所，湖南怀化 418000）

（3 中国石油青海油田公司勘探开发研究院，甘肃敦煌 736202）

（4 西南大学资源环境学院，重庆 400715）

海拔与岩性变异对石灰岩发育土壤黏土矿物组成的影响*

张治伟1许娟娟2严焕德3程永毅4龙晓泳1

（1 西南大学地理科学学院，重庆 400715）

（2 怀化市蔬菜科学研究所，湖南怀化 418000）

（3 中国石油青海油田公司勘探开发研究院，甘肃敦煌 736202）

（4 西南大学资源环境学院，重庆 400715）

用X射线衍射法研究了中亚热带区海拔、岩性变异对石灰岩发育土壤黏土矿物组成的影响。结果表明：在海拔约2 000 m的重庆金佛山山顶区，灰黑色钙质页岩石灰岩发育的黑色石灰土，矿物组成复杂，除伊利石为主外，还有少量蛭石、绿泥石、高岭石和蒙脱石，有一定量的母质残留矿物（滑石和滑间皂石）；由砂页岩和灰岩互层母质发育的山地黄棕壤，以蛭石为主，伊利石和高岭石其次，有三水铝石和弱结晶针铁矿。在金佛山中下部（600～1 200 m），石灰岩发育的黄色石灰土以蛭石或伊利石为主，有一定量的高岭石，普遍出现针铁矿。湖南怀化盆地海拔200多米，纯灰岩发育的红色石灰土为伊利石、蛭石和高岭石（含埃洛石）组合型，有结晶好的针铁矿和少量赤铁矿。海拔显著影响高岭石含量、针铁矿结晶度，海拔降低时高岭石含量增加，针铁矿结晶度提高。在金佛山山顶区，石灰岩母质岩性和微地形变异对土壤成土过程和黏土矿物组成影响显著。

中亚热带区；海拔；岩性；石灰岩发育土壤；黏土矿物；铁氧化物

土壤黏土矿物是土壤固相最活跃部分，其类型及组合对土壤物理化学性质、土壤养分、保水保肥、供水供肥性能影响较大。黏土矿物具胶体特性，对环境污染物具有一定的缓冲作用［1］。黏土矿物组成也是研究土壤发育和土壤分类的重要依据之一［2］。Khan［3］于1960年指出欧洲西部黑色石灰土含蒙脱石多，红色石灰土多云母。Egli等［4］指出高海拔碳酸盐岩区以有机酸驱动石灰岩风化占主导，云母向蛭石转化；而低海拔区则以碳酸驱动灰岩风化占主导，铁铝氧化物增加。Singer等［5］认为石灰岩土壤的发育与母质、发育时间及地形有关，发现红色石灰土含赤铁矿较多、黄色石灰土针铁矿为主。Navarrete等［6］指出珊瑚礁石灰岩发育的土壤以方解石、蒙脱石和蛭石为主，而钙质页岩土壤以高岭石为主。Mella和Mermut［7］指出印度尼西亚石灰岩红色淋溶土多高岭石，黑色土多蒙脱石和云母。Hattar等［8］发现地中海东岸石灰岩土壤高岭石和铁氧化物向低海拔处增加，表明低处风化加强。顾新运和许冀泉［9］1963年指出我国南亚热带（滇南、广西）黑色石灰土伊利石为主、棕色石灰土蛭石为主，红色石灰土为蛭石、高岭石和三水铝石组合型。朱立军等［10］认为高岭石和埃洛石是贵州碳酸盐岩上覆红土的主要黏土矿物。杨德涌等［2］指出热带海南岛棕色、红色石灰土以高岭石为主，其次水云母。章明奎和胡国成［11］认为石灰岩土壤颜色与风化强度及氧化铁类型有关。

我国西南裸露型岩溶区面积达90多万km2，以丘陵、山地为主，坡度大；石灰岩化学溶蚀后残留物少，成土速度缓慢，土层薄，环境恶劣，是典型生态脆弱区。因此，深入研究石灰岩区土壤质量与退化、黏土矿物与土壤演化等已经成为喀斯特石漠化治理亟待解决的问题。我国岩溶区跨度大，各地气候、母质、地形和植被差异显著，加上部分地区古石灰岩风化壳的存在，使土壤成土条件丰富多样，进一步影响土壤发生和不同亚类之间的演化。目前，我国岩溶区有关土壤质量与退化、水土保持等方面的研究已经较多，但对于石灰岩发育土壤黏土矿物组成的报道还极为有限且不系统，结论还有差异［2，9-10］；从黏土矿物组成方面讨论石灰岩发育土壤的发生学性质还需更多的研究，黏土矿物组成演变与各亚类间的演化关系也还有待于进一步补充；而海拔、岩性变异对石灰岩发育土壤黏土矿物的影响还鲜见报道。本研究从海拔2 000多米的岩溶中山到200多米的溶蚀盆地，按海拔高度、岩性和土壤亚类不同取样，研究中亚热带石灰岩区海拔、局地母质差异对石灰岩发育土壤黏土矿物组成影响，以期为研究石灰岩土壤演化系列、发育分类及其资源环境效应提供更多的理论依据。

1 材料与方法

1.1 研究区概况

在重庆市南川区金佛山北坡和湖南怀化盆地取样。金佛山是渝黔交界大娄山脉主峰，山顶海拔2 000～2 250 m，属二叠系地层。下段为灰黑色钙质页岩石灰岩，在坡度较大的灌丛、阔叶林下，常发育黑色石灰土［12］；上段为砂页岩和灰岩互层母质，在缓坡针叶林（柳杉）下发育山地黄棕壤。金佛山北坡中下部海拔600～1 250 m，石灰岩常发育黄色石灰土。怀化盆地地处湘西南，海拔200～300 m，属浅覆盖型岩溶环境，质纯灰岩上发育红色石灰土，红土厚度1～10 m。表1为供试土壤的基本情况。

1.2 试验方法

根据海拔高度、岩性和土壤亚类的不同，于2005年和2011年共确立土壤剖面6个（表1）。其中，黑色石灰土1个（Jf07），发育在金佛山顶灰黑色钙质页岩石灰岩上；山地黄棕壤1个（Jf12），发育于金佛山顶砂页岩和灰岩互层母质；黄色石灰土3个（Jf02、Jf20和Jf23），发育在金佛山中下部石灰岩母质上，岩性差异小；红色石灰土1个（Hh01），发育于怀化盆地纯灰岩母质上。野外按发生层次取样，经室内风干，研磨，先通过1.00 mm筛，再用四分法取1/2研磨过0.25 mm筛，搅匀，装瓶备用。采用常规分析方法［13］测试土壤有机质、pH、CaCO3、全铁、游离铁、活性铁和颗粒组成，并分析部分样品的黏粒硅铝率。表2为供试土壤基本理化性质。

表1 供试土壤基本情况Table 1 Basic features for the studied soils

表2 供试土壤基本理化性质Table 2 Basic physico-chemical properties for the studied soils

黏粒提取方法：取30 g已过1.00 mm筛的B层土样，置于高烧杯，加少量蒸馏水湿润，用6%双氧水去有机质，加2%碳酸钠溶液消煮15 min分散，沉降法提取，重复多次至提取完全，低温60 ℃烘干，玛瑙研钵研磨过300目筛。黏粒XRD衍射采用四种方式处理［7，14-15］：未经处理的粉末压片法、DCB法去游离铁后镁-甘油饱和定向片法、加热到500 ℃和铵盐消煮定向片法。用XD-3型X射线衍射仪，用Cu-Ka辐射，管压36 kV，管流20 mA，2θ∶2～55°或2～32°，步宽0.02°。XRD衍射在2012—2014年完成，由Jade5.0软件完成图谱分析。

2 结 果

2.1 金佛山山顶黑色石灰土黏土矿物组成

Jf07土壤黏土矿物组成较复杂（图1），以伊利石和1.4 nm矿物为主，0.72 nm衍射峰较弱，表明有少量结晶弱的高岭石；2.4 nm、1.2 nm处有显著的衍射峰，经比对，此处为混层矿物的衍射峰。经镁-甘油处理（图2），1.0 nm峰仍最强，仍表明伊利石为主；1.7 nm出现较弱但清晰的衍射峰，有少量蒙皂石；1.4 nm衍射峰显著，该峰可能是蛭石或绿泥石或两者叠加形成，混层矿物的24 Å衍射峰已经扩展至26～27 Å。加热至500 ℃后（图3），1.4 nm衍射峰还清晰可见，表明有少量绿泥石。研究指出［14］，铵盐消煮后蛭石的1.4 nm峰会移至1.05 nm，而绿泥石的1.4 nm峰不变。经铵盐消煮（图4），Jf07土壤1.4 nm衍射峰仍明显，同时0.473 nm峰出现，也表明绿泥石存在。1.4 nm峰主要由绿泥石和蛭石形成。

Jf07土壤出现较强的3.1 Å衍射峰（图1、图4），还有较强的9.4 Å衍射峰（图3），结合上述地质条件，经峰谱比对，可以确定为滑石的衍射峰。Jf07土壤混层矿物的d001峰在24 Å附近，其d001与累托石、滑间皂石类似，在二叠系石灰岩夹煤系和泥质的条件下，累托石和滑间皂石均有报道［16］。重庆南川黄岩地区的滑间皂石发育在二叠系茅口组下部含碳质滑石灰岩中［16］，多与黑滑石、方解石和石英共生。南川金佛山与南川黄岩地区属于同一褶皱构造，岩性基本一致。鉴于已有研究［16］和混层矿物d001和d002衍射峰位置、以及滑石和少量蒙皂石存在的情况，可以确定混层矿物为1∶1规则型的滑间皂石。

2.2 金佛山山顶山地黄棕壤黏土矿物组成

Jf12土壤位置最高，土壤黏土矿物以1.4 nm矿物为主（图1），其次为伊利石、高岭石，有明显的0.485 nm三水铝石衍射峰。镁-甘油饱和处理后（图2），衍射峰基本未变化，未见1.7 nm衍射峰，表明基本不含蒙脱石。加热至500 ℃后（图3），未见显著的绿泥石1.4 nm衍射峰。铵盐消煮后（图4），1.4 nm衍射峰完全消失，Jf12土壤基本不含绿泥石，从而确定1.4 nm矿物为蛭石。黏粒中0.418 nm针铁矿峰显著（图1、图4）。

图1 土壤黏粒非定向样的XRD衍射图谱Fig. 1 X-ray diffraction（XRD）diagrams for unoriented samples of clay fraction

2.3 金佛山中下部黄色石灰土黏土矿物组成

Jf02土壤在山体中部，以1.4 nm矿物为最主要的黏土矿物，有一定量的伊利石和高岭石（图1）；0.485 nm衍射峰较明显，有少量三水铝石；0.418 nm峰明显但峰型宽缓，有弱结晶针铁矿。经镁-甘油饱和处理（图2），峰谱基本未变化，在1.7、0.89 nm出现弱的蒙脱石衍射峰。加热至500℃后（图3），未见绿泥石的1.4 nm峰。Jf02土壤主要矿物为蛭石。

Jf20、Jf23土壤位于金佛山北坡山麓。Jf20土壤以1.4 nm矿物占绝大部分，有少量高岭石，伊利石含量低（图1），有少量方解石（0.302 nm），与其较高的CaCO3含量一致（表2），有少量三水铝石（0.485 nm）。镁-甘油处理后（图2），衍射峰基本未变化，1.4 nm峰主要是蛭石衍射峰，1.7、0.89 nm出现弱的蒙脱石衍射峰。加热到500℃后（图3），未见显著的1.4 nm峰，不含绿泥石。Jf23土壤则以伊利石为主，其次为1∶1型的高岭石和埃洛石（图1），有少量1.4 nm矿物，土壤不含三水铝石，有0.418 nm针铁矿衍射峰。镁-甘油饱和后（图2），仍提示较强的伊利石和高岭石峰，蛭石含量低，有少量蒙脱石。土壤不含绿泥石（图3）。

图2 镁-甘油定向片的XRD衍射图谱Fig. 2 XRD diagrams of the soil oriented with Mg-glycerin

图3 加热至500℃后的XRD衍射图谱Fig. 3 XRD diagrams of the soil heated to 500 ℃

2.4 怀化盆地红色石灰土黏土矿物组成

红色石灰土（Hh01）B层黏土矿物主要为伊利石（图1），1∶1型高岭石和埃洛石成为次要矿物，1.4 nm矿物含量很低，黏粒含有结晶较好的针铁矿，有弱的0.368 nm赤铁矿衍射峰。镁-甘油处理后（图2），仍以伊利石、高岭石为主，1.7、8.9 nm有弱的蒙脱石衍射峰。加热至500 ℃后未见绿泥石（图3）。

3 讨 论

3.1 海拔对土壤铁氧化物的影响

由图1可见，海拔高度对石灰岩发育土壤铁氧化物有显著影响。黑色石灰土Jf07 海拔高，有机质含量高，常年湿润，铁活化度高，加上全铁含量低（表2），导致XRD未出现显著的晶质铁衍射峰。山地黄棕壤Jf12黏粒中0.418、0.269和0.245 nm衍射峰同时出现（图1），说明含有针铁矿，与其橙黄色一致，但衍射峰宽缓，说明结晶度不高，可能与铁活化度高有关（表2）。黄色石灰土Jf02、Jf20 和Jf23普遍含有一定量的针铁矿（图1），海拔较高的Jf02土壤0.418 nm峰仍不尖锐，表明结晶度仍不高，位置较低的Jf20和Jf23针铁矿结晶度提高。从Jf12到Hh01土壤（图1），针铁矿0.418 nm衍射峰半高宽（Δ2θ°）分别为0.305、0.268、0.225、 0.221和0.224，同等条件下可表示针铁矿结晶度随海拔降低而提高。

红色石灰土Hh01黏粒、细土中0.269、0.368 nm衍射峰同时出现（图1、图5），说明已经有少量赤铁矿，与偏红的土壤颜色基本对应。赤铁矿的出现与海拔最低、年均温最高、且干湿交替的气候有关（梅雨和伏旱）。由于0.269 nm衍射峰为针铁矿130峰和赤铁矿104峰的叠加，Gt130强度约为Gt110的35%，根据针铁矿Gt110的峰面积大小，可推算其Gt130强度，而后在总的0.269 nm衍射强度中扣除Gt130的衍射强度，即可推算针铁矿与赤铁矿比值（Gt/Hm）［2］。Hh01的Gt/Hm约为5∶1，依据游离铁、活化度结果（表2），估算土壤针铁矿为37.96 g kg-1，赤铁矿为7.56 g kg-1。

3.2 海拔对1∶1型矿物含量的影响

经过对001峰面积的量算（图1），结合各矿物比例系数［15］，估算从Jf07到Hh01土壤，1∶1型矿物含量分别为4%、15%、21%、21%、25%和26%。由于Jf07土壤0.72 nm峰是高岭石d001和绿泥石d002的叠加峰，按李学垣［15］的办法，通过比对高岭石0.358 nm和绿泥石0.352 nm峰高，估算各自在0.72 nm峰中的比重，从而估算出高岭石的相对百分数。可见，随海拔降低，土壤中1∶1型矿物含量增加，以海拔最低的Jf23和Hh01高岭石、埃洛石含量最多，表明水热条件加强，高岭石化逐渐加强，发育程度加深。

3.3 岩性变异对土壤黏土矿物的影响

图4 铵盐消煮后的Jf07、Jf12土壤XRD衍射图谱Fig. 4 XRD diagrams of the soil boiled with ammonium salt

图5 Hh01土壤铁氧化物检测情况Fig. 5 Determination of iron oxides in soil Hh01

金佛山山顶两个土壤黏土矿物和土壤性质差异较大，与局部岩性、微地形和植被差异有关。Jf07受灰黑色钙质页岩石灰岩影响显著，黏土矿物组成复杂，除伊利石、蛭石、少量高岭石外，滑间皂石和滑石属母质残留矿物，还有抗风化能力弱的绿泥石。同时，坡度大，土层浅，灌丛林地，利于碳酸盐补充，有一定量的游离CaCO3，pH接近中性，黏粒少，硅铝率高（表2），表明该土壤发育较弱；Jf07仍处于黑色石灰土阶段，其灰黑色可能是腐殖质和碳质黑滑石共同染色形成。Jf12位置稍高，发育于砂页岩和灰岩互层母质，其泥质成分稍高；加上地形和缓，土层较厚，利于水分汇聚淋溶，柳杉针叶林下易于酸性淋洗。Jf12黏粒矿物以蛭石为主，表明伊利石已经向蛭石转化，绿泥石消失，出现三水铝石，说明淋溶较强，但该三水铝石可能是多雨高湿、针叶林酸性淋溶下原生矿物迅速脱硅，直接风化形成［17］。Jf12碳酸盐残留痕迹，pH较低，硅铝率较低（表2），黏粒含量高，有淀积层（Bt），属山地黄棕壤。

4 结 论

在中亚热带区，石灰岩发育土壤黏土矿物以2∶1型的伊利石或蛭石为主，1∶1型高岭石、埃洛石为次要矿物。海拔高度显著影响高岭石含量和针铁矿结晶度；随海拔降低，高岭石含量呈上升趋势，针铁矿结晶度提高，土壤发育加深。在金佛山山顶，石灰岩母质岩性变异、地貌部位差异和植被状况对成土过程和黏土矿物有显著影响；黑色石灰土受灰黑色钙质页岩石灰岩影响，矿物组成复杂，风化弱，母质残留矿物滑石和滑间皂石较多，有风化初期矿物绿泥石；山地黄棕壤受砂页岩和灰岩互层影响，矿物风化加深，出现三水铝石。

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Effects of Elevation and Lithology on Clay Mineral Composition of Soils Derived from Limestone

ZHANG Zhiwei1XU Juanjuan2YAN Huande3CHENG Yongyi4LONG Xiaoyong1
（1 School of Geographical Sciences，Southwest University，Chongqing 400715，China）
（2 Vegetable Science Research Institute of Huaihua city，Huaihua，Hunan 418000，China）
（3 Exploration and Development Research Institute of Qinghai Oil Field Company，PetroChina，Dunhuang，Gansu 736202，China）
（4 College of Resources and Environment，Southwest University，Chongqing 400715，China）

The purpose of this paper is to determine the effects of elevation and lithology on clay mineral composition of soils derived from limestone in south China. The research areas were located in the Jinfo Mountain，Chongqing municipality，and the Huaihua Basin，Hunan Province，two karst regions. The samples of Black limestone soil（Jf07）and the Mountain yellow-brown earth（Jf12）were collected on the top of the Jinfo Mountain，about 2 000 m in elevation；the samples of Yellow limestone soils（Jf02，Jf20 and Jf23）on the mid-and lower-slopes of the Jinfo Mountain，about 600～1 200 m in elevation；the sample of Red limestone soil（Hh01）in the Huaihua Basin，Hunan Province，over 200 m in elevation. Soil mineralogy of the samples was determined by X-ray diffraction（XRD）on the ＜1 μm（clay）fraction in B horizons. Results show，in the mid-subtropical zone of China，clay minerals in the limestone soils are dominated mainly with 2∶1-typed illite or vermiculite，in addition to some 1∶1-typed kaolinite and halloysite. With elevation going downwards，the fractions of kaolinite and goethite in soils exhibit a trend of increase，and theircrystallinity increase too；this shows that，with the locations descending on slope，the soils are intensifying in weathering. On top of the Jinfo Mountain，lithology，topographic feature and vegetation are important factors，affecting soil forming process and mineral composition of the clay. On top of the Jinfo Mountain，the Permian Maokou Formation is a set of stratum of limestone larded with grey-dark carbonaceous shale；the Permian Longtan Formation is a set of interbedded rocks of limestone and sandstone-shale. Due to being significantly affected by the Permian Maokou Formation，Jf07 soil is weak in weathering，its clay mineral composition is complicated；there are certain amounts of talc and aliettite，which are residues from its greydark parent rocks. But，Jf12 soil is well-developed，its clay mineral composition is simple，and its main clay mineral is vermiculite；this is attributed to the impact of the parent rock（Permian Longtan Formation）.

Mid-subtropical zone；Altitude；Lithology；Soils derived from limestone；Clay mineral composition；Soil iron oxides

S153.61；P642.254

A

10.11766/trxb201607250297

（责任编辑：卢 萍）

* 中央高校基本科研业务费专项（XDJK2011C048，XDJK2015C071）资助 Supported by the Fundermental Research Funds for the Central Universities（Nos. XDJK2011C048，XDJK2015C071）

张治伟（1974—），男，湖南怀化人，硕士，从事土壤地理学、岩溶环境学研究。E-mail：zflyzzw@swu.edu.cn

2016-07-25；

2016-12-06；优先数字出版日期（www.cnki.net）：2017-01-06