苏州郊区主要大气污染物的演变特征及其影响因素研究

2017-04-01 02:38鲍孟盈曹芳刘寿东刘晓妍张园园张雯淇汤天然高雅琦章炎麟
生态环境学报 2017年1期
关键词:灰霾东山时段

鲍孟盈,曹芳,刘寿东,刘晓妍,张园园,张雯淇,汤天然,高雅琦,章炎麟

南京信息工程大学大气环境中心,江苏 南京 210044

苏州郊区主要大气污染物的演变特征及其影响因素研究

鲍孟盈,曹芳*,刘寿东,刘晓妍,张园园,张雯淇,汤天然,高雅琦,章炎麟

南京信息工程大学大气环境中心,江苏 南京 210044

大气灰霾污染已经成为了大气环境领域的研究热点之一,但是目前国内针对背景地区站点的大气污染形成机制和输送规律的研究仍然有限。利用PM2.5、PM10、CO、SO2、O3、NO2等6种大气成分质量浓度数据、常规气象要素观测资料、结合HYSPLIT后向轨迹模式,对2015年1月15—28日发生在江苏省苏州市东山镇的一次持续十余天的空气污染过程进行了分析。结果表明,此次污染过程东山镇经历了一次完整的灰霾生成-积聚-消散的演变过程,其中包括两个主要污染时段,1月15—19日轻污染时段和1月22—26日重污染时段。ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值达到62.8%(30.0%~93.4%),表明PM2.5对东山大气颗粒物污染贡献显著。6种大气污染物相关性分析发现CO和NO2与PM2.5和PM10相关性最好,人为燃烧源和交通源对灰霾形成贡献显著。高空较稳定的环流形势和地面弱气压场的配合以及低压高温高湿的不利气象条件,阻碍了污染物的垂直和水平扩散,是此次持续性灰霾天气形成的客观原因。通过风向、风速统计和后向轨迹分析发现,此次污染过程,在大风下颗粒物以远程输送为主,微风下颗粒物以局地排放为主。外来源的输送和本地源排放的叠加造成了灰霾的形成和积聚。轻污染时段,高浓度污染气团主要来自西北方向的远距离输送,来自山东、河北等工业发达地区的排放源对东山地区灰霾的形成影响显著。重污染时段,污染气团主要来自偏南方向的局地输送,此外来自湖南、江西一带的大规模生物质燃烧生成的高浓度污染气团输送也是污染加重的重要原因。来自东北方向的气流对此次区域灰霾污染起到了清洁作用。

大气污染;PM2.5;气象条件;输送规律;轨迹分析

随着城市化的发展,大气灰霾污染已经成为了城市和区域所面临的一个主要大气环境问题之一,呈现出浓度高、面积大、持续性强的特点(Chen et al.,2016;Ji et al.,2016;Zhang et al.,2015a)。并且很多城市和地区呈现出大气复合污染特征,高浓度的颗粒物(PM2.5和PM10)和SO2、NOx等污染气体直接导致空气能见度降低(Zhang et al.,2015b),使空气质量明显下降(王芳等,2009),还对人类健

康产生严重危害(Lelieveld et al.,2015;Wang et al., 2015a)。人为源被认为是大气污染的主要来源,例如生物质燃烧、汽车尾气排放、工业排放等等(Adame et al.,2012;Cao et al.,2015;Zhang et al.,2015c)。近年来,大气气溶胶污染的形成机制、理化特征及气候效应、与气象条件的关系、来源解析等受到了研究学者的广泛关注(Veerabhadran et al., 2007;Wang et al.,2014;Wang et al.,2015b;Xu et al.,2015;Zhang et al.,2012)。例如,Zhang et al.(2015b)分析了中国190个城市的PM2.5浓度的时空分布特征,发现较强的排放源和不利的气象条件导致中国北方城市的颗粒物平均污染程度明显高于南方城市,此外边界层的变化对PM2.5日变化特征影响显著。Wang et al.(2014)研究了中国31个主要省会城市的PM2.5、PM10、O3、NOx、SO2和CO 等6种大气污染物的污染特征,发现PM2.5对中国城市大气污染的贡献最显著,其次是PM10和O3。Wang et al.(2015b)讨论了2013年冬季长江三角洲地区一次灰霾过程形成机制和来源解析,发现汽车尾气排放和生物质燃烧对灰霾形成贡献显著。

大气污染是一个区域性甚至全球性问题,一个地区的空气污染水平不仅受到本地排放的影响,还与周边地区的相互输送存在着密切的关系(Yu et al.,2014;Zhang et al.,2015d)。研究表明,确定污染物的传输路径,对确定该地区的污染物来源非常重要,可以为治污减排提供科学依据(王飞等,2012)。目前国内已经开展的关于大气气溶胶污染的研究主要集中京津冀(Wang,2015)、长江三角洲(Cao et al.,2013)、珠江三角洲(Tan et al.,2009)的城市地区,而对背景地区,尤其是对于城郊之间的污染物输送规律研究得相对较少。陈加山(2014)对珠江三角洲背景鼎湖山站大气污染物O3、NOx、SO2、CO和颗粒物(PM2.5和PM10)进行了长期观测,讨论了其污染特征和来源,发现在背景地区也观测到了较高浓度的大气污染物,珠江三角洲地区污染气团的近距离输送是鼎湖山地区的主要大气污染来源,而来自南方的海洋气团对其具有一定的清除作用。牛彧文等(2009)讨论了长江三角洲地区临安本地站的SO2和NOx的浓度变化特征,结果表明来自背景地区的污染物浓度更容易受到气象条件变化的影响。缪青等(2015)、林伟立等(2011)分别针对黄山地区和金沙本地站讨论了其大气污染的浓度水平和潜在来源,结果均表明污染气团的长距离输送对背景站点污染物浓度影响显著。国外也有一些学者开展了相关研究,Karaca et al.(2009)利用HYSPLIT研究了远距离输送对土耳其伊斯坦堡PM10分布的影响,发现气团输送有着明显的季节变化规律。Kim et al.(2009)对韩国两个背景站点的颗粒物(PM2.5和PM10)污染进行研究,发现气象条件和区域输送对背景地区的颗粒物污染影响显著。

东山地处长江三角洲地区,位于苏州郊区,太湖东南岸,远离城市,气候湿润,有利于气态污染物向颗粒物转化累积,大气污染物相互影响和输送特征明显(王茜,2013)。本文以江苏省苏州市东山镇为研究对象,针对2015年1月发生在江苏省全境内的一次持续十余日的灰霾污染天气过程,结合污染物质量浓度、天气形势、气象要素、边界层高度、水平输送、后向气流轨迹等几个方面综合分析,研究苏州郊区空气污染水平及其形成机制,以期为区域灰霾预报和预警提供依据,也为其他学者有关大气污染的研究提供参考。

1 数据来源与方法

1.1 观测地点

本研究地点为苏州市东山自动气象站(120.26°E,31.04°N),海拔16.7 m。气象站地处苏州市东山镇,位于苏州市吴中区东山半岛上,三面环湖,远离城区,人口稀少,属亚热带季风气候,四季分明,气候温和。气象站建立在一片较为空旷的高地上,四周视野开阔,地势平坦。本文以东山为研究地点,旨在为苏州郊区和长江三角洲背景地区空气污染水平和特征及其来源研究提供参考依据。

1.2 数据来源

空气质量指数(AQI)数据来源于中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)。利用美国METONE公司的BAM-1020粒子监测仪对东山镇PM2.5和 PM10数据进行在线监测,数据分辨率为1 h,该仪器利用Beta射线衰减的原理,当β射线通过载有颗粒物的滤膜时,β射线的能量衰减,衰减量和颗粒物的质量呈正比关系,通过对衰减量的测定便可计算出颗粒物的质量浓度。利用澳大利亚Ecotech公司的EC9800系列环境空气连续自动监测系统对SO2、NO2、CO和O3进行在线监测,数据分辨率为1 h。该自动监测系统主要包括EC9850二氧化硫分析仪、EC9841氮氧化物分析仪、EC9830一氧化碳分析仪和EC9810臭氧分析仪,分别利用紫外荧光法、化学发光法、气体过滤相关分析法和紫外分光光度法原理测得4种污染气体质量浓度。气象要素数据来自东山自动气象站常规地面观测资料(包括气温、风向、风速、气压、湿度、能见度)。

1.3 后向轨迹模型

为分析气流输送规律,本研究采用NCEP GDAS再分析资料,利用NOAA后向轨迹模型HYSPLIT 4.8,综合考虑实验期间东山地区平均边界层高度和模式模拟精度影响,选取离地面500 m为模拟高度,对应冬季东山地区平均边界层中上层高度,能够较好地反映边界层内的输送特征。本研究计算了东山站点每日逐小时气团过去48 h的后向气流轨迹,并进行了轨迹聚类分析,从而得到东山站大气污染气团路径及来源。

2 污染过程概述

2015年1月15日—28日苏州市全市经历了一次大范围的持续性空气污染过程,首要污染物为PM2.5。由中国环境监测总站(http://www.cnemc.cn/)发布的数据(图1)可知,1月15—19日,苏州市平均AQI指数均超过轻度污染限值(100),20日出现了一次短暂的下降过程,随后苏州市平均AQI指数均呈现快速上升趋势;1月22—26日,苏州市平均AQI指数均超过中度污染限值(150);25日达到最高值203,为重度污染级别,首要污染物PM2.5质量浓度达到162.0 μg∙m-3,超过国家环境空气质量二级日均标准限值(75 μg∙m-3)(GB3095—2012)的1.2倍;1月27—28日随着一场大范围的冷空气活动,苏州市全区经历了一次降温降水和大风天气过程,对污染物产生湿清除作用,AQI指数快速下降,空气质量达到优。

图1 2015年1月15—28日苏州市平均AQI指数和PM2.5质量浓度变化Fig. 1 Variation of AQI index and mass concentrations of PM2.5from January 15 to 28, 2015 in Suzhou

3 结果与讨论

3.1 大气污染物质量浓度特征

3.1.1 大气污染物质量浓度水平

表1列出了轻污染阶段(1月15—19日)和重污染阶段(1月22—26日)两个污染时段各污染物质量浓度及变化范围。从表1中可知,轻污染阶段,东山镇PM2.5和PM10平均质量浓度分别为54.5 μg∙m-3和92.7 μg∙m-3,而在重污染时段,分别为81.5 μg∙m-3和118.8 μg∙m-3,与轻污染时段相比明显升高,最大值分别达到177.1 μg∙m-3和236.1 μg∙m-3,分别超过国家环境空气质量二级日均标准限值(75 μg∙m-3和150 μg∙m-3)1.4倍和0.6倍。重污染时段与周边城市对比,如苏州(PM2.5:140.4 μg∙m-3;PM10,141.0 μg∙m-3)、无锡(PM2.5:147.8 μg∙m-3;PM10,194.4 μg∙m-3)和南京(PM2.5:169.2 μg∙m-3;PM10,229.0 μg∙m-3),大气污染程度较轻(数据来源http://www.cnemc.cn/)。轻污染时段SO2、NO2、CO、O3平均质量浓度分别为28.0、41.2、0.9、59.8 μg∙m-3,重污染时段SO2、NO2、CO平均质量浓度均明显升高,分别为51.7、59.6、1.7 mg∙m-3,而O3平均质量浓度为34.0 μg∙m-3,低于轻污染时段,这可能是由于机动车尾气排放大量的NO2与O3发生反应,导致O3不容易积聚。两个时段SO2、NO2、CO、O3平均质量浓度均远低于国家环境空气质量标准1 h平均二级浓度限值(SO2:500 μg∙m-3;NO2和O3:200 μg∙m-3;CO:10 mg∙m-3)。

对PM2.5和PM10进行相关性分析(图2),结果表明两者具有良好的相关性(R²=0.77),ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值达到62.8%,变化范围30.0%~93.4%,与汤蕾(2013)的研究得到的苏州ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值55%,南京ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值60%,常州ρ(PM2.5)/ρ(PM10)均值60%的结果接近,表明PM2.5对东山大气颗粒物污染贡献显著,东山地区以细颗粒物污染为主。

图2 2015年1月15—28日东山站PM2.5和PM10质量浓度散点图Fig. 2 Scatter plots of PM2.5mass concentration vs. PM10mass concentration from 15 to 28 January, 2015, at Dongshan site

3.1.2 大气污染物质量浓度变化特征

1月15—28日东山镇大气PM2.5、PM10、CO、SO2、O3和NO2质量浓度时间变化序列如图3所示。由图可见,1月15—28日,东山镇经历了一次完整的灰霾生成-积聚-消散的演变过程。PM2.5、PM10、CO、NO2等4种大气成分变化趋势较一致,1月15—26日基本呈现出逐渐增高的趋势,由轻度污染逐渐发展成重度污染,1月27—28日各大气污染物质量浓度均开始下降。SO2变化较缓,仅在23—25日出现明显升高过程,该阶段其他污染物质量浓度也表现出了明显的上升过程,说明该阶段东山地区污染较严重,附近可能有较强排放源。相关性分析表明(表2),CO与PM2.5、PM10相关性最好,相关系数分别达到0.79、0.67,NO2与PM2.5、PM10的相关性次之,分别为0.57、0.51,SO2与PM2.5、PM10的相关系数分别为0.51、0.43,说明颗粒物(PM2.5和PM10)和CO、NO2、SO2之间具有一定的同源性。CO作为人为燃烧源排放的指示物,在大气中相对稳定;NO2通常被认为来自交通源;而SO2主要来自燃煤源(Zhang et al.,2015b;Xu et al.,2015)。由此可知,燃烧源和汽车尾气排放对东山灰霾形成的贡献不可忽视。O3与PM2.5、PM10、CO、NO2均呈负相关,这可能与O3参与NO2在空气的光化学反应有关。此外,大气中的颗粒物(PM2.5和PM10)能够吸收和散射太阳辐射,影响光化学反应的发生,可能也会导致O3质量浓度出现低值(Yang et al.,2015;Cheung et al.,2001)。

表1 颗粒物及其他污染气体质量浓度统计Table 1 Statistical summary on the mass concentrations of particulate matters and other air pollutants

图3 2015年1月15—28日东山站大气污染物质量浓度时间序列Fig. 3 Time series of the mass concentrations of atmospheric pollutants from 15 to 28 January, 2015 at Dongshan site

表2 大气污染物之间的相关性Table 2 Correlations between atmospheric pollutants

3.1.3 大气污染物平均日变化特征

图4 2015年1月15—19日(a)和1月22—26日(b)东山站大气污染物平均日变化Fig. 4 Diurnal variations of atmospheric pollutants mass concentrations from 15 to 19 January (a) and from 22 to 26 January (b), 2015 at Dongshan site

图4为两个时段各大气成分质量浓度平均日变化。从图中可知,两个阶段O3日变化规律最为明显,均在清晨达到谷值,下午达到峰值,与太阳辐射强度密切相关。而其他污染物质量浓度在1月15—19日轻污染时段日变化相对不明显,无明显规律,但可以看出PM2.5和NO2质量浓度夜间大于白天,受边界层影响较为显著,夜间边界层高度降低,大气层结稳定,不利于污染物的扩散(Zhang et al.,2015b)。而在1月22—26日重污染时段,各污染物质量浓度均表现出白天高、夜间低的日变化特征,反映了人为活动对东山地区大气污染的影响显著。PM2.5、PM10和NO2质量浓度日变化均呈现双峰型变化特征,在11:00达到第1个峰值,在18:00达到第2个峰值,反映了早晚交通高峰对大气污染物的贡献显著。CO和SO2质量浓度日变化呈现明显单峰型特征,分别在11:00和12:00达到峰值,在23:00点和24:00降至最低值。下午CO和SO2质量浓度降低,这可能是受到边界层变化的影响,大气对流活动增强,边界层抬升,有利于污染物充分扩散,质量浓度下降。CO和SO2主要来自化石燃料的燃烧,燃煤或者生物质燃烧排放,它们的浓度更容易受到本地排放源的影响(Luvsan et al.,2012;Yan et al.,2015)。不同污染水平阶段下,不同的污染物日变化特征反映了两个阶段大气污染的来源可能不同。本地交通源和燃烧源的增加很可能是导致1月22—26日污染加重的重要原因。

3.2 气象条件的影响

3.2.1 天气形势

不利于污染物扩散的天气形势和气象条件是形成大气高浓度污染的重要原因(刘兴中等,1992;史宇等,2013)。研究发现高空平稳的大气环流配合地面高压或者弱气压场的天气形势,非常不利于污染物的垂直输送和水平扩散,污染物容易累积造成污染天气(任雅斌等,2012;朱佳雷等,2011;刘厚凤等,2015)。从1月16—26日的高空500 hPa,低层700 hPa、850 hPa以及地面天气图(图略)可以知,欧亚大陆高空天气系统稳定,500 hPa以纬向环流为主,经向风弱;地面10 d污染过程中有8 d受弱高压或者均压场控制,近地层为下沉气流,水平气压梯度小,等压线稀疏,限制了污染物在垂直方向上的输送,也阻碍了污染物的水平扩散。图5为1月23日重污染日对应的天气形势。江苏全省高空500 hPa受槽后西北气流控制,存在负涡度平流,有利于地面增压;700 hPa和850 hPa均受弱脊控制,无明显的冷暖平流和风切变;地面受弱高压控制,整个系统比较深厚,且气压场分布比较稀疏,导致地面风速降低,影响了大气水平扩散能力,再加上不利的水汽条件,导致灰霾天气持续发展。

图5 1月23日8点500 hPa(a),700 hPa(b),850 hPa(c)和地面(d)天气图.Fig. 5 500 hPa (a), 700h Pa (b), 850 hPa (c) and surface (d) weather patterns at 8:00 on January 23

3.2.2 气象要素

此次污染过程东山地区平均温度6.7 ℃,平均相对湿度74.6%,平均风速2.6 m∙s-1,总体表现为相对低温高湿静小风的气象条件。能见度的降低是灰霾天气出现的最主要特征之一(刘爱霞等,2012)。由相关性分析(表3)可知,能见度与PM2.5、PM10呈显著负相关关系,这表明能见度在很大程度上受到大气颗粒物的影响。颗粒物质量浓度与气压呈显著负相关,而与温度呈显著正相关,说明高温低压的气象条件有利于颗粒物的生成。当相对湿度小于60%时,PM2.5和相对湿度呈显著正相关,而当相对湿度大于60%时,颗粒物与相对湿度不存在显著的相关关系。这与董雪玲等(2007)的研究结果相似,即在一定的湿度范围内(以不发生重力沉降为界限),相对湿度越大,越有利于颗粒物的形成,由于水汽的吸湿作用,颗粒物悬浮在空气中不易扩散,容易造成颗粒物的较重污染。

一般认为,在一定的风速范围内,扩散作用占主导,风速较小不利于污染物的扩散,容易导致污染物浓度的升高;相反,风速较大时污染物浓度也会偏低(郎凤玲等,2013;Zhang et al.,2015e)。通过相关性分析(表3)可知,当风速大于3 m∙s-1时,PM2.5、PM10与风速呈显著正相关;而当风速小于3 m∙s-1时,颗粒物与风速不存在显著的相关关系。由此说明,在大风条件下,东山地区PM2.5和PM10主要来自其他地区的污染输送,而在微风条件下则以局地排放源为主。进一步研究不同风向上风的扩散与输送作用对颗粒物质量浓度的影响(图6),结果表明在西北风增强的情况下,PM2.5质量浓度也随之显著升高(P<0.001),说明风速越大越有利于西北气流带来的污染气团向东山地区的输送,加重了东山地区的空气污染,体现了污染气团的远距离输送对东山地区大气污染的影响。但在其他3个风向中,风速与PM2.5质量浓度的关系不显著(P>0.001),表明除了受外来污染气团输入影响外,本地污染源的贡献也不可忽视。

表3 颗粒物质量浓度和气象参数的相关性Table 3 Correlations between particulate matters and meteorological parameters

图6 不同风向上风速和PM2.5质量浓度散点图Fig. 6 Scatter plots of wind speed vs. PM2.5mass concentration in different wind directions

3.2.3 大气边界层

大气边界层的高度直接影响到污染物的垂直扩散(贾梦唯等,2014)。图7所示为1月15—28日东山镇大气边界层高度和大气颗粒物质量浓度日变化。PM2.5和PM10质量浓度和边界层高度呈显著负相关,相关系数分别为-0.20和-0.24。此次污染过程,东山镇平均边界层高度为416.2 m,最低值出现在24日02:00,为16.2 m,最高值出现在21日14:00,为1152.0 m。1月23—25日污染较严重时段,边界层高度基本保持在400 m以下,平均为298.2 m。较低高度的边界层导致污染物大量积累,形成了持续性的高浓度污染特征。而在1月19日以及1月21—22日同时观测到了较高的颗粒物质量浓度和边界层高度,这可能与污染物的外源输送有关。

3.3 污染物水平输送场特征

3.3.1 水平输送与扩散对颗粒物质量浓度的影响

为了深入探讨此次污染过程污染气团的不同来源,对近地面10 m风向、风速进行统计分析。从风速玫瑰图(图8a)可知,此次污染过程主导风向主要为西北风,占全部风向的38%,其次在东北风和东南风分别约占全部风向的26%和25%。不同风向上的风速差异非常明显。西北风向的风速明显高于其他方向,最大风速达到了7.2 m∙s-1,平均风速达到3.3 m∙s-1;而其他3个风向上,风速普遍较低,以“微风”为主,平均风速均为2.1 m·s-1。另外,PM2.5质量浓度玫瑰图显示(图8b),超过150 μg∙m-3的高质量浓度PM2.5主要分布在西北方向上,在东南方向上也出现了几次高浓度污染,而东北和西南方向上的PM2.5质量浓度分布则相对比较均匀。西北、西南、东南、东北4个方向上的PM2.5质量浓度平均值分别为68.1、64.1、60.7、50.9 μg∙m-3。通过上述分析可知,来自西北和偏南方向的高浓度污染气团是此次东山污染过程的两个主要来源,而来自东北方向的气流起到了清洁作用。

3.3.2 后向轨迹分析

图7 2015年1月15—28日东山站大气边界层高度和大气颗粒物质量浓度日变化Fig. 7 Diurnal variations of atmospheric matter mass concentrations and planetary boundary layer height from 15 to 28 January, 2015 at Dongshan site

图8 2015年1月15—28日东山站风玫瑰图(a)和PM2.5玫瑰图(b)Fig. 8 Wind rose (a) and PM2.5rose (b) from 15 to 28 January, 2015 at Dongshan site

为了进一步对比两个时段污染物的输送路径和局地来源,分析其演变成因,利用HYSPLIT后向轨迹模型分别对两个污染时段进行过去48 h后向轨迹计算,并对计算结果进行聚类分析,结果如图9所示。将聚类前每条轨迹对应时次的PM2.5质量浓度按照聚类分析后的轨迹进行分类,得到不同轨迹下对应的PM2.5质量浓度,结果如图10所示。从图9中可知,在前后两个污染时段,污染气团的来源有所差异。轻污染时段,主要有两条输送轨迹,来自河南途经安徽的区域输送轨迹(1类)占总轨迹条数的53%,是影响此阶段污染的主要轨迹;而来自内蒙古地区途经河北、山东到达江苏的远距离输送轨迹(2类)占总轨迹条数的47%。两类轨迹均反映了来自西北方向的污染气团的输送,说明外源输送对此次东山污染过程的影响不可忽视。对比两类轨迹上的PM2.5质量浓度,2类轨迹下的PM2.5质量浓度略高于1类轨迹,反映了来自河北、山东等工业发达地区的污染气团对东山地区大气污染具有重要影响。重污染时段,来自西南方向途经湖南、江西一带的长距离输送轨迹(2类)是影响此阶段的主要轨迹,占总轨迹条数的43%;其次是来自山东途经江苏的第1类轨迹,占总轨迹条数的24%;再次是来自陕西途经河南、安徽到达江苏的长距离输送轨迹(3类)占总轨迹条数的19%;第4类轨迹占总轨迹条数的14%,距离较短,主要反映了来自偏南气流的局地输送。对比重污染时段各类轨迹上的PM2.5平均质量浓度,发现第3类>第4类>第2类>第1类,由此可知第4类轨迹虽然所占比例最小,但是高浓度污染气团出现在此轨迹下。以国家环境空气质量二级日均标准限值(75 μg∙m-3)为阈值,将高于75 μg∙m-3的轨迹定义为污染轨迹并求其PM2.5质量浓度平均值,结果表明第4类轨迹下污染轨迹对应的PM2.5质量浓度最高,为121.8 μg∙m-3,其次是第2类轨迹,为105.85 μg∙m-3。利用Terra卫星和Aqua卫星的MODIS遥感火点资料,结合HYSPLIT后向轨迹模型(图11),发现2015年1月21—25日,在江西、湖南、福建、广东一带监测到大量火点,正好对应第2类轨迹。研究表明,生物质燃烧可以产生O2、NOx、O3、CO、挥发性有机物(VOCs)和颗粒物等多种大气污染物(Zhang et al.,2015a),说明了来自西南方向的大面积生物质燃烧生成的污染气团以及来自偏南方向的局地输送气团直接导致了1月22—26日东山地区污染加重,对大气灰霾形成具有重要影响;加之不利的气象条件,共同导致东山地区发生本次大气污染过程。

图9 2015年1月15—19日(a)和1月22—26日(b)东山站500 m高度过去48 h后向轨迹Fig. 9 Air masses clusters obtained at 500 m with 48-hour back trajectories from 15 to 28 January (a) and from 22 to 26 January (b), 2015 at Dongshan site

图10 轻污染时段(a)和重污染时段(b)不同轨迹下PM2.5质量浓度箱线图Fig. 10 Box plots of PM2.5mass concentrations under different trajectories during slightly polluted period (a) and heavily polluted period (b)

图11 2015年1月23—25日东山站500 m高度逐3 h过去48 h后向轨迹,底图为2015年1月21—25日MODIS遥感火点地图Fig. 11 The 48-hour backward trajectories from January 23 to 25, 2015 plotted on the fire map from January 21 to 25, 2015 obtained from the Fire Information for Resource Management System (FIRMS) derived from the Moderate Resolution Imaging Spectroradiometer (MODIS)

4 结论

(1)此次污染过程东山镇经历了一次完整的灰霾生成-积聚-消散的演变过程,主要经历了两个时段,分别为1月15—19日轻污染时段和1月22—26日重污染时段。东山位于苏州郊区,对比周边城市地区,污染程度较轻。ρ(PM2.5)/ρ(PM10)平均值达到63%,表明PM2.5对东山大气颗粒物污染贡献显著,东山地区以细颗粒物污染为主。相关性分析结果表明PM2.5、PM10、CO、NO24种大气污染物具有同源性,反映了人为燃烧源和交通源对此次污染过程的显著影响。

(2)通过天气形势和颗粒物与气象参数相关性分析发现,高空稳定的天气形势配合地面弱高压系统的控制和均压场分布,较低的边界层高度以及高温高湿低压的不利气象条件,严重阻碍了污染物的垂直和水平扩散,导致污染物的大量积累,形成了持续性的高浓度污染特征。风向、风速统计分析结果表明东山地区此次污染过程在大风条件下以远距离输送为主,而在微风条件下以局地排放为主。外来输送源和本地排放源的叠加对此次灰霾过程影响显著。

(3)通过HYAPLIT后向轨迹计算可知,轻污染时段,高浓度污染气团主要来自西北方向的远距离输送,来自山东、河北等工业发达地区的气团输送对东山地区灰霾形成影响显著;重污染时段,除了来自西北方向的远距离输送外,来自湖南、江西一带的大规模生物质燃烧生成的高浓度污染气团和来自偏南方向的高浓度局地输送气团是东山地区污染加重的主要原因。

ADAME J A, NOTARIO A, VILLANUEVA F, et al. 2012. Application of cluster analysis to surface ozone, NO2and SO2daily patterns in an industrial area in Central-Southern Spain measured with a DOAS system [J]. Science of the Total Environment, 429(7): 1-3.

CAO F, ZHANG S C, KAWAMURA K, et al. 2015. Inorganic markers, carbonaceous components and stable carbon isotope from biomass burning aerosols in Northeast China [J]. Science of the Total Environment, 24(3): 671-82.

CAO J J, ZHU C S, TIE X X, et al. 2013. Characteristics and sources of carbonaceous aerosols from Shanghai, China [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 13(2): 803-817.

CHEN D, CUI H F, ZHAO Y, et al. 2016. A two-year study of carbonaceous aerosols in ambient PM2.5, at a regional background site for western Yangtze River Delta, China [J]. Atmospheric Research, 183: 351-361.

CHEUNG V T F, WANG T. 2001. Observational study of ozone pollution at a rural site in the Yangtze Delta of China [J]. Atmospheric Environment, 35(29): 4947-4958.

JI D S, ZHANG He, J, WANG X J, et al. 2016. Characteristics of atmospheric organic and elemental carbon aerosols in urban Beijing, China [J]. Atmospheric Environment, 125: 293-306.

KARACA F, ANIL I, ALAGHA O. 2009. Long-range potential source contributions of episodic aerosol events to PM10, profile of a megacity [J]. Atmospheric Environment, 43(36): 5713-5722.

KIM Y J, WOO J H, MA Y I, et al. 2009. Chemical characteristics of long-range transport aerosol at background sites in Korea [J]. Atmospheric Environment, 43(34): 5556-5566.

LELIEVELD J, EVANS J S, FNAIS M, et al. 2015. The contribution of outdoor air pollution sources to premature mortality on a global scale [J]. Israel Medical Association Journal Imaj, 525(7569): 367-71.

LUVSAN M E, SHIE R H., PUREVDORJ T, et al. 2012. The influence of emission sources and meteorological conditions on SO2, pollution in Mongolia [J]. Atmospheric Environment, 61(61): 542-549.

TAN J H,DUAN J C, HE K B, et al. 2009. Chemical characteristics of PM2.5during a typical haze episode in Guangzhou [J]. Journal of Environmental Sciences, 21(6): 774-81.

VEERABHADRAN R, RAMANA M V, GREGORY R, et al. 2007. Warming trends in Asia amplified by brown cloud solar absorption [J]. Nature, 448(7153): 575-8.

WANG H. 2015. Chemical Composition and Light Extinction Contribution of PM2.5in Urban Beijing for a 1-Year Period [J]. Aerosol and Air Quality Research, DOI: 10.4209/aaqr.2015.04.0257.

WANG J, HO S S H, CAO J, et al. 2015a. Characteristics and major sources of carbonaceous aerosols in PM2.5from Sanya, China [J]. Science of the Total Environment, 530-531C: 110-119.

WANG M, CAO C, LI G, et al. 2015b. Analysis of a severe prolonged regional haze episode in the Yangtze River Delta, China [J]. Atmospheric Environment, 102: 112-121.

WANG Y S, YAO L, WANG L L, et al. 2014. Mechanism for the formation of the January 2013 heavy haze pollution episode over central and eastern China [J]. Science China Earth Science, 57(1): 14-25.

WANG Y, YING Q, HU J, et al. 2014. Spatial and temporal variations of six criteria air pollutants in 31 provincial capital cities in china during 2013—2014 [J]. Environment International, 73(1): 413-422.

XU J, YAN F, XIE Y, et al. 2015. Impact of meteorological conditions on a nine-day particulate matter pollution event observed in December 2013, Shanghai, China [J]. Particuology, 20(3): 69-79.

YAN R, YU S, ZHANG Q, et al. 2015. A heavy haze episode in Beijing inFebruary of 2014: characteristics, origins and implications [J]. Atmospheric Pollution Research, 6(5): 867-876.

YANG Y, LIU X, QU Y, et al. 2015. Formation mechanism of continuous extreme haze episodes in the megacity Beijing, China, in January 2013 [J]. Atmospheric Research, 155: 192-203.

YU S, ZHANG Q, YAN R, et al. 2014. Origin of air pollution during a weekly heavy haze episode in Hangzhou, China [J]. Environmental Chemistry Letters, 12(4): 543-550.

ZHANG H, WANG Y, HU J, et al. 2015e. Relationships between meteorological parameters and criteria air pollutants in three megacities in China [J]. Environmental Research, 140: 242-254.

ZHANG Q Y, YAN R C, FAN J W, et al. 2015d. A heavy haze episode in shanghai in December of 2013: characteristics, origins and implications [J]. Aerosol and Air Quality Research, DOI: 10.4209/aaqr.2015.03.0179.

ZHANG X Y, WANG Y Q, NIU T, et al. 2012. Atmospheric aerosol compositions in China: spatial/temporal variability, chemical signature, regional haze distribution and comparisons with global aerosols [J]. Atmospheric Chemistry and Physics, 12(2): 779-799.

ZHANG Y L, CAO F. 2015a. Is it time to tackle PM2.5air pollution in china from biomass-burning emissions? [J]. Environmental Pollution, 202: 217-219.

ZHANG Y L, CAO F. 2015b. Fine particulate matter (PM2.5) in China at a city level [J]. Scientific Reports, DOI: 10.1038/srep 14884.

ZHANG Y L, SCHNELLEKREIS J, ABBASZADE G, et al. 2015c. Source apportionment of elemental carbon in Beijing, China: insights from radiocarbon and organic marker measurements [J]. Environmental Science and Technology, 49(14): 8408-8415.

陈加山. 2014. 珠江三角洲区域背景大气污染特征和气溶胶光学特性的综合分析[D]. 南京: 南京信息工程大学.

董雪玲, 刘大锰, 袁杨森, 等. 2007. 北京市2005年夏季大气颗粒物污染特征及影响因素[J]. 环境工程学报, 1(9): 100-104.

贾梦唯, 康娜, 赵天良. 2014. 南京秋冬季典型霾污染过程及边界层特征分析[J]. 环境科学与技术, S2:105-110.

郎凤玲, 闫伟奇, 张泉, 等. 2013. 北京大气颗粒物数浓度粒径分布特征及与气象条件的相关性[J]. 中国环境科学, 33(7): 1153-1159.

林伟立, 徐晓斌, 孙俊英, 等. 2011. 金沙大气本底站反应性气体本底浓度及长距离输送的影响[J]. 中国科学: 地球科学, 41(4): 573-582.

刘爱霞, 韩素芹, 蔡子颖, 等. 2012. 天津地区能见度变化特征及影响因素研究[J]. 生态环境学报, 21(11): 1847-1850.

刘厚凤, 杨欣, 陈义珍, 等. 2015. 中国重霾过程污染气象研究进展[J].生态环境学报, 24(11): 1917-1922.

刘兴中, 严从路, 牛玉琴, 等. 1992. 南京大气高浓度污染的特征及与气象条件的关系[J]. 气象科学, 12(1): 107-112.

缪青, 张泽锋, 李艳伟, 等. 2015. 黄山夏季大气颗粒物中碳粒径分布特征及其输送潜在源区[J]. 中国环境科学, 35(7): 1938-1946.

牛彧文, 顾骏强, 浦静姣, 等. 2009. 长三角区域背景地区SO2和NOx本底特征[J]. 环境化学, 28(4): 590-593.

任雅斌, 苏继锋, 朱彬, 等. 2012. 南京市一次连续空气污染过程的气象条件分析[J]. 环境监控与预警, 4(1): 6-10.

史宇, 张建辉, 罗海江, 等. 2013. 北京市2012—2013年秋冬季大气颗粒物污染特征分析[J]. 生态环境学报, 22(9): 1571-1577.

汤蕾. 2013. 苏南三市大气颗粒物污染特征研究[D]. 南京: 南京信息工程大学.

王芳, 陈东升, 程水源, 等. 2009. 基于气流轨迹聚类的大气污染输送影响[J]. 环境科学研究, 22(6): 637-642.

王飞, 朱彬, 康汉清, 等. 2012. 影响南京地区的两次典型空气污染过程分析[J]. 环境科学, 33(10): 3647-3655.

王茜. 2013. 利用轨迹模式研究上海大气污染的输送来源[J]. 环境科学与研究, 26(4): 357-363.

朱佳雷, 王体健, 邢莉, 等. 2011. 江苏省一次重霾污染天气的特征和机理分析[J]. 中国环境科学, 31(12): 1943-1950.

Analysis on the Characteristics and Influencing Factors of Major Air Pollutants at A Rural Site in Suzhou

BAO Mengying, CAO Fang, LIU Shoudong, LIU Xiaoyan, ZHANG Yuanyuan, ZHANG Wenqi, TANG Tianran, GAO Yaqi, ZHANG Yanlin

Yale-NUIST Center on Atmospheric Environment, Nanjing University of Information Science and Technology, Nanjing 210044, China

China has frequently suffered regional-scale haze pollution in recent years, however, only a few studies have been conducted at rural sites in China, especially on the transport characteristics of air pollutants between rural sites and surrounded urban areas. Based on the observation of air pollutants (PM2.5, PM10, SO2, NO2, CO and O3) and conventional meteorological parameters, air pollution problems from January 15 to 28, 2015 at a rural site (Dongshan) in Suzhou, China were analyzed in this study. The air mass back trajectory model (HYSPLIT) was used to identify source of PM2.5. There were two major pollution periods observed corresponding to slighted polluted period during January 15 to 19 and heavily polluted period during January 22 to 26 during the whole generation-accmulation-dissipation process of the haze formation. PM2.5accounted for 62.8% of PM10with the range of 30.0%~93.4%, indicating the significant fine particulate matter pollution in Dongshan. Better correlations were found among CO, NO2,PM2.5and PM10, reflecting the common origin of these species from fossil fuel combustion and vehicle emission. Our analysis also showed that steady circumfluence and weak pressure on the surface with the meteorological condition of high humidity, high temperature and low pressure prevented pollutants from dispersing and caused the high pollution level. The analysis on the wind direction and speed showed that PM2.5concentrations in Dongshan under different wind speed conditions showed different source features. Under high wind speed conditions, strong long-range transport was found, while under low wind speed conditions strong local emissions were found. The HYSPLIT model analysis showed that both long-range transport from the northwest of Dongshan and local emissions from the southeast of Dongshan could significantly contribute to heavy air pollution at Dongshan. During slightly polluted period, high polluted air masses often originated from industrial provinces (i.e., Shandong and Hebei) in eastern China. During heavily polluted period, strong local emissions from the southern Dongshan were found. In addition, open biomass-burning emissions in Jiangxi and Hunan may also significantly decrease regional air quality, which was supported by MODIS fire spots and receptor models. Clean air masses reaching the Dongshan site were mostly from the northeast area of Dongshan.

air pollution; PM2.5; meteorological conditions; transport characteristics; trajectory analysis

10.16258/j.cnki.1674-5906.2017.01.018

X16

A

1674-5906(2017)01-0119-10

鲍孟盈, 曹芳, 刘寿东, 刘晓妍, 张园园, 张雯淇, 汤天然, 高雅琦, 章炎麟. 2017. 苏州郊区主要大气污染物的演变特征及其影响因素研究[J]. 生态环境学报, 26(1): 119-128.

BAO Mengying, CAO Fang, LIU Shoudong, LIU Xiaoyan, ZHANG Yuanyuan, ZHANG Wenqi, TANG Tianran, GAO Yaqi, ZHANG Yanlin. 2017. Analysis on the characteristics and influencing factors of major air pollutants at a rural site in Suzhou [J]. Ecology and Environmental Sciences, 26(1): 119-128.

国家自然科学基金项目(91644103);江苏省青年基金项目(BK20150895);南京信息工程大学校人才启动基金项目(2243141601075;2243141501019)

鲍孟盈(1991年生),女,硕士研究生,主要研究方向为环境科学和大气化学。E-mail:?baomy@nuist.edu.cn *通信作者:曹芳(1984年生),女,讲师,博士,主要研究方向为环境科学和大气化学。E-mail: caofangle@163.com

2016-12-06

猜你喜欢
灰霾东山时段
雪后晚晴四山皆青惟东山全白赋最爱东山晴后雪二绝句
东山果事
何来胜《李白忆东山(其一)》
养阳的黄金时段到了
藤县挂榜岭和东山的史事
四个养生黄金时段,你抓住了吗
成都城区冬季一次灰霾期间PM1化学成分特征
秸秆露天燃烧对北方灰霾天气的影响分析
分时段预约在PICC门诊维护中的应用与探讨
重庆市区灰霾天气变化及特征分析